Development and application of robust machine-learning interatomic potentials for the computational design of solid electrolytes for all-solid-state batteries

2023 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 21K14729
• 研究機関: 国立研究開発法人物質・材料研究機構
• 研究代表者: JALEM Randy 国立研究開発法人物質・材料研究機構, エネルギー・環境材料研究センター, 主任研究員 (20767553)
• 研究期間 (年度): 2021-04-01 – 2024-03-31
• キーワード: 機械学習ポテンシャル / 固体電解質 / 全固体電池 / 第一原理計算

研究実績の概要

研究トピックの1つは、全固体電池用のbeta-Li3PS4固体電解質の粒界におけるLiの動態を研究することである。これを達成するために、モーメントテンソルポテンシャルを用いた大規模な分子動力学シミュレーションを行った。モーメントテンソルポテンシャルは、第一原理分子動力学法によって生成された構造のエネルギーと原子にあたる力を用いて訓練された。粒界Liイオン伝導度の程度には、粒界タイプに依存性があることが分かった。具体的には、ベータ-Li3PS4では、twist型粒界はtilt型粒界より1桁高いことが分かった。一方、結晶-非結晶界面は、twist型粒界と同等の伝導度という結果を得た。これらの伝導度の傾向は、粒界領域周辺のLiイオンの局所的な乱れの程度によって説明できる(Energy Adv., 2023, 2, 2029-2041)。他の研究トピックには、機械学習ポテンシャルの開発のためのデータ生成に関係する。これは、Liリッチアンチペルオブスカイト型固体電解質(J. Phys. Chem. C 2023, 127, 35, 17307-17323)、およびLISICON型固体電解質(J. Phys. Chem. C 2023, 127, 29, 14117-14124)。多数の結晶構造構成と多様なイオン配置を持つ多くの結晶構造データセットを効果的に生成するために、高効率なハイスループットサンプリングアプリケーションであるEwaldSolidSolutionが開発された(J. Phys. Chem. A 2023, 127, 27, 5734-5744)。

研究成果

• [雑誌論文] Lithium dynamics at grain boundaries of β-Li3PS4 solid electrolyte (2023)
  • 著者名/発表者名: Jalem Randy、Chandrappa Manas Likhit Holekevi、Qi Ji、Tateyama Yoshitaka、Ong Shyue Ping
  • 雑誌名: Energy Advances 巻: 2 ページ: 2029～2041
  • DOI: 10.1039/D3YA00234A
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Theoretical Prediction and High-Pressure Synthesis of New LISICON-Type Solid-State Electrolyte Li2.75[B0.625P0.125S0.25]O3.375 (2023)
  • 著者名/発表者名: Ikeda Masahito、Jalem Randy、Hasegawa Gen、Kuwata Naoaki、Liu Qiumin、Yamamoto Takafumi、Shigematsu Kei、Tateyama Yoshitaka、Azuma Masaki
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry C 巻: 127 ページ: 14117～14124
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.3c02842
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Multiobjective Solid Electrolyte Design of Tetragonal and Cubic Inverse-Perovskites for All-Solid-State Lithium-Ion Batteries by High-Throughput Density Functional Theory Calculations and AI-Driven Methods (2023)
  • 著者名/発表者名: Jalem Randy、Tateyama Yoshitaka、Takada Kazunori、Jang Seong-Hoon
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry C 巻: 127 ページ: 17307～17323
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.3c02801
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] EwaldSolidSolution: A High-Throughput Application to Quickly Sample Stable Site Arrangements for Ionic Solid Solutions (2023)
  • 著者名/発表者名: Jang Seong-Hoon、Jalem Randy、Tateyama Yoshitaka
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry A 巻: 127 ページ: 5734～5744
  • DOI: 10.1021/acs.jpca.3c00076
  • 査読あり / 国際共著
• [学会発表] Computational insights into the bulk and grain-boundary ionic transport mechanism of sulfide-type solid electrolytes for all-solid-state batteries (2024)
  • 著者名/発表者名: Jalem Randy
  • 学会等名: 3 rd International Symposium on the Frontiers of Functional Materials Research
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Theoretical study on the stability and synthesis of anion-substituted antiperovskite electrolytes (2023)
  • 著者名/発表者名: Jalem Randy
  • 学会等名: The 64th Battery Symposium in Japan
• [学会発表] Computational design of solid electrolytes for all-solid-state batteries by high-throughput first-principles calculations and machine learning techniques (2023)
  • 著者名/発表者名: Jalem Randy
  • 学会等名: 第49回固体イオニクス討論会
  • 招待講演
• [学会発表] My Education, Career and Life in Japan as a Computational Battery Researcher (2023)
  • 著者名/発表者名: Jalem Randy
  • 学会等名: 13th CSJ Chemistry Festa
  • 招待講演
• [学会発表] Designing Novel Antiperovskite-type Solid Electrolytes for All-solid-state Batteries by High-throughput DFT and Machine Learning (2023)
  • 著者名/発表者名: JALEM, Randy, TATEYAMA, Yoshitaka, TAKADA, Kazunori, NAKAYAMA Masanobu
  • 学会等名: IUMRS-International Conference on Advanced Materials & 11th International Conference on Materials for Advanced Technologies
  • 国際学会
• [学会発表] Designing solid electrolytes for all-solidstate batteries by high-throughput firstprinciples calculations and informatics approaches (2023)
  • 著者名/発表者名: Jalem Randy
  • 学会等名: The 5th conference of Theory and Applications of Computational Chemistry (TACC)
  • 国際学会 / 招待講演