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本研究は、巨大シェルを有する準Type-IIのコアシェル半導体量子ドット用い高効率なシンチレータ材料を開発することを目的とする。半導体量子ドットは、量子サイズ効果により発光波長を変えることができる材料であり、ディスプレイや蛍光マーカー等の研究が盛んに行われている。フォトルミネッセンスでは、表面をワイドバンドギャップ半導体で被覆したType-Iのコアシェル構造が主に用いられる。しかしType-Iコアシェル量子ドットをシンチレータ材料に適用した場合、コア内でバイエキシトンやトリオンが生成し、それに伴うオージェ再結合過程や表面トラップ準位に起因した無輻射放射過程の確率が大幅に増加するためシンチレーション光の発光効率は低い。この問題を解決するためシェルで放射線を吸収し、コアで発光する準Type-IIコアシェル構造に着目した。特にシェルを十分に厚くした巨大シェルを作成することで、十分な放射線阻止能を有する「放射線吸収材」として作用することが見込まれる。令和3年度は、準Type-IIのCdSe/CdS量子ドットの合成に取り組んだ。反応温度及び反応時間を制御することでCdSe量子ドットの粒子サイズの制御法とCdSシェルの厚さを制御する手法を確立した。令和４年度には、コアシェル界面での欠陥を低減し、発光効率を向上させるため、ワンバッチでの準Type-II型のコアシェル合成を試みた。このワンバッチ法で、CdSe/ZnSeのコアシェル量子ドットの合成に成功し、シェル厚を変えることで発光波長も調整できることを明らかにした。また合成系をスケールアップすることでCdSe/CdS量子ドットの大量合成プロセスも確立した。合成したCdSe/CdS量子ドットはType-II型の光学特性を示すこと、及び放射線源に対してシンチレータ光を発することが確認された。
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