| 研究課題/領域番号 |
21K18689
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| 研究機関 | 京都大学 |
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研究代表者 |
岩井 裕 京都大学, 工学研究科, 教授 (00314229)
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| 研究期間 (年度) |
2021-07-09 – 2024-03-31
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| キーワード | 改質 / 混合燃料 / 固体酸化物形燃料電池 / 燃料極 / 実験 |
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| 研究実績の概要 |
前年度と同様に、固体酸化物形燃料電池の燃料極として一般的なNi-YSZ（イットリア安定化ジルコニア）、Ni-GDC（ガドリニア添加セリア）および燃料極として使われることはないが触媒担体として採用されることの多いアルミナを用いたNi-アルミナの３種類の触媒を自作した。いずれも材料粉末を適切な混合比で混合し、プレス加工の後に焼成、粉砕し分級することで250～500ミクロンの粒子径の触媒を得た。粉砕した触媒を充填型の反応試験装置に設置し、メタン、アンモニア、水蒸気の混合ガスを種々の混合比で供給した。その際、供給ガス中のメタンとアンモニアがすべて反応した場合に発生する水素の量が一定となるようにメタンとアンモニアの混合比を調整した。また炭素析出を防ぐためスチームカーボン比は2以上となるように設定した。さらに総流量を一定にするためアルゴンをバランスガスとして使用した。反応試験の結果、アンモニアによるメタン水蒸気改質反応の抑制は、全ての触媒において確認された。その抑制効果は触媒担体によって異なり、Ni-YSZ Ni-GDC Ni-アルミナの順に大きいことが分かった。反応実験に使用した触媒をSEMで観察し、画像解析を施すことで体積分率、接触面積密度など触媒微構造の特徴量を抽出した。反応実験に供した３種類の触媒に、担体なしのNiのみで作製した多孔質体を加えた４種類のサンプルに対して、水蒸気吸着試験を行った。SEM画像から見積もった微構造特徴量のデータと組み合わせることで、触媒担体の面積当たりの水蒸気吸着性能はアルミナ、GDC、YSZの順に高いことがわかった。これはアンモニアによるメタン水蒸気反応の抑制に、触媒担体における水蒸気とアンモニアの競争吸着が関係しているという仮説と整合する結果である。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
アンモニアによるメタン水蒸気改質反応の抑制効果はNi表面上での競争吸着だけでは説明しきれなかったが、今回、触媒担体を考慮に含めたことで現象の理解に近づいたと考えている。その過程で、混合ガスの反応データと触媒の微構造データが蓄積された。今後、シミュレーションへ向けたモデル化への土台ができたと考えている。
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| 今後の研究の推進方策 |
充填型の反応試験によって、混合ガス供給時の触媒、特に燃料極として実際に使用されるNi-YSZとNi-GDCについての基礎データが十分に蓄積されたと考えられる。当初はこの後、燃料極を模した板状サンプルを自作してこれを矩形断面をもつ石英管内に設置し、IRカメラで反応時の温度分布を測定することを予定していたが、基本的には充填型の装置と同様の現象が起こると予想されるためその優先度を下げ、より早く空気極まで含めた発電状態のシミュレーションに到達することをめざす。そのためにまず、電解質層と空気極まで含めた小型セルに混合ガスを供給した場合のセル起電力の測定、および反応速度式のモデル化に注力する。
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