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2021 年度 実施状況報告書

マルチ触媒のシナジー効果による高性能Li空気電池の創製

研究課題

研究課題/領域番号 21K18835
研究機関芝浦工業大学

研究代表者

石崎 貴裕  芝浦工業大学, 工学部, 教授 (50397486)

研究期間 (年度) 2021-07-09 – 2024-03-31
キーワードLi空気電池 / カーボン系材料 / 触媒 / 深共晶溶媒 / 酸素の酸化還元反応
研究実績の概要

本研究では、Li空気電池の触媒として使用可能なポーラスカーボン系正極材と深共晶溶媒(DES)の開発を行った。ポーラスカーボンの合成では、酸素還元反応の触媒として有効なFe-N-C結合を有するポーラスカーボンを金属有機構造体(MOF)を用いて合成した。前駆体のMOFを合成する原料には、硝酸鉄と2-Methylimidazole(2MZ)、硝酸鉄と4,5-Imidazoledicarbonitrile(DCI)、塩化鉄と2-Amino-4,5-imidazoledicarbonitrile(AIDCN)の組み合わせを用いた。合成したカーボンのSEM像から約300nmの直径を有するポーラス構造が形成されていることが確認できた。合成した試料の窒素含有量をX線光電子分光法(XPS)で測定した。それぞれの試料に含まれる試料表面の窒素の割合は0.5~1.5at%であり、窒素含有量は使用した窒素源の試薬に含まれる窒素の割合に依存した。合成したカーボン材料を正極材に用いてLi空気電池を構築し、その充放電試験を行った。DCIが最も放電電圧が高く,AIDCN,2MZの順で放電電圧が高かった。また,放電容量の大きさは、2MZ、DCI、AIDCNでそれぞれ4605、7777、6327mAh/gとなり、放電電圧と同様の順であった。
これらの結果から、各正極材料はLi空気電池として作動することを明らかにした。
DESの開発では、リチウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド(LiTFSI)あるいは硝酸リチウム(LiNO3)とN-メチルアセトアミドを特定のモル比率で混合し,深共晶溶媒を得た。その深共晶溶媒を電解液としてリチウム空気電池に組み込み,充放電試験を行った。N-メチルアセトアミドのモル比率が増加するほど放電および充電の容量が増加し,放電および充電の過電圧が減少する傾向が見られた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

ポーラスカーボン系材料の正極触媒材料の開発およびDESを利用した電解液の探索を行い、当初に予定していた研究計画が順調に進められたため。合成したポーラスカーボン材料はFeとNを含んでおり、酸素還元反応に対する触媒性を示した。また、DESに関しては、リチウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド(LiTFSI)あるいは硝酸リチウム(LiNO3)とN-メチルアセトアミドの組み合わせでLi空気電池の電解液として使用可能であることを示せた。

今後の研究の推進方策

今後は、ソリューションプラズマ(SP)を含む液相プロセスにより、異種元素ドープポーラスカーボン・酸化物系複合材料の合成手法の確立を進める。カーボンの構造化には、金属有機構造体(MOF)を利用した手法を用いる。また、窒素以外の異種元素をドープしたカーボン材料の合成も行う。DESに関しては、触媒機能を発現するものを探索するとともに、その触媒能の発現メカニズムの解明をめざす。さらに、触媒能を示すDESのイオン伝導性、粘性、電位窓、熱的安定性等の特性を計測する。

次年度使用額が生じた理由

コロナの影響により、一部の試薬等の納入が間に合わなかった。これらの試薬については、次年度に納入し、予定通りに研究を進める。

  • 研究成果

    (14件)

すべて 2022 2021

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (9件) (うち国際学会 1件、 招待講演 1件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Recent progress of carbon-based electrocatalytic materials in Lithium-based batteries2022

    • 著者名/発表者名
      Wang Pengfei、Zhang Jiahong、Ying Peng、Hu Xiulan、Miao Lei、Ishizaki Takahiro
    • 雑誌名

      Sustainable Materials and Technologies

      巻: N.A. ページ: e00384~e00384

    • DOI

      10.1016/j.susmat.2021.e00384

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Systematic Study of Effective Hydrothermal Synthesis to Fabricate Nb-Incorporated TiO2 for Oxygen Reduction Reaction2022

    • 著者名/発表者名
      Lee So Yoon、Numata Daiki、Serizawa Ai、Sasaki Koudai、Fukushima Kaito、Hu Xiulan、Ishizaki Takahiro
    • 雑誌名

      Materials

      巻: 15 ページ: 1633~1633

    • DOI

      10.3390/ma15051633

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Facilely synthesized honeycomb-like NiCo2O4 nanoflakes with an increased content of oxygen vacancies as an efficient cathode catalyst for Li-O2 batteries2022

    • 著者名/発表者名
      Song Kefan、Hu Xiulan、Gao Wenjie、Liu Zeyu、Qiao Handan、Ishizaki Takahiro、Shen Xiaodong
    • 雑誌名

      Journal of Alloys and Compounds

      巻: 898 ページ: 162774~162774

    • DOI

      10.1016/j.jallcom.2021.162774

    • 査読あり
  • [雑誌論文] ソリューションプラズマプロセスを用いた酸化モリブデン粒子の合成2021

    • 著者名/発表者名
      渡辺紘子,石井隆裕,石﨑貴裕
    • 雑誌名

      材料の科学と工学

      巻: 58 ページ: 106~110

    • 査読あり
  • [学会発表] Solution plasma synthesis of carbon-based electrocatalysts for cathode materials of Li-air battery2022

    • 著者名/発表者名
      Takahiro Ishizaki, Yuka Hiratoge, Kaito Fukushima, Kenichi Tanaka
    • 学会等名
      15th International Conference on Plasma-Nano Technology & Science (ISPlasma2022 )
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Metal-N-C結合を有するマクロポーラスカーボン系触媒材料の合成と特性評価2022

    • 著者名/発表者名
      山本海輝,田中健一,福島魁人,石﨑貴裕
    • 学会等名
      表面技術協会第145回講演大会
  • [学会発表] ソリューションプラズマによるCoSn(OH)6@カーボン系複合触媒材料の合成と評価2022

    • 著者名/発表者名
      奈良原柾,佐々木滉大,平峠由佳,石﨑貴裕
    • 学会等名
      表面技術協会第145回講演大会
  • [学会発表] ソリューションプラズマを用いたFe-N-C結合を有するカーボン系触媒材料の合成と評価2022

    • 著者名/発表者名
      佐々木滉大,奈良原柾,平峠由佳,田中健一,石﨑貴裕
    • 学会等名
      表面技術協会第145回講演大会
  • [学会発表] 自己修復能を有するゲルポリマー電解質を用いたリチウム空気電池の作製と評価2022

    • 著者名/発表者名
      福島魁人,田中健一,石﨑貴裕
    • 学会等名
      電気化学会第89会大会
  • [学会発表] ソリューションプラズマプロセスによるカーボン系固体酸触媒の合成2022

    • 著者名/発表者名
      安藤 総一郎,平峠 由佳,澤田 陸,石﨑 貴裕
    • 学会等名
      日本化学会第102春季年会
  • [学会発表] 金属酸化物を担持したマクロポーラスカーボンのリチウム空気電池への応用2021

    • 著者名/発表者名
      田中健一,平峠由佳,福島魁人,石﨑貴裕
    • 学会等名
      第48回炭素材料学会年会
  • [学会発表] ソリューションプラズマを用いた窒素ドープカーボン系複合材料の合成2021

    • 著者名/発表者名
      平峠由佳,田中健一,福島魁人,石﨑貴裕
    • 学会等名
      第48回炭素材料学会年会
  • [学会発表] 金属酸化物を担持したマクロポーラスカーボンの合成とリチウム空気電池への応用2021

    • 著者名/発表者名
      田中健一,平峠由佳,福島魁人,石﨑貴裕
    • 学会等名
      第15回日本フラックス成長研究発表会
  • [図書] 金属空気二次電池-要素技術の開発動向と応用展望-第2章 正極(空気極)の開発動向 第3節 異種元素含有カーボンを用いた正極材の開発2021

    • 著者名/発表者名
      石崎貴裕
    • 総ページ数
      212
    • 出版者
      サイエンス&テクノロジー
    • ISBN
      978-4-86428-226-0

URL: 

公開日: 2022-12-28  

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