| 研究課題/領域番号 |
21K18836
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| 研究機関 | 関西大学 |
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研究代表者 |
荒木 貞夫 関西大学, 環境都市工学部, 准教授 (00599152)
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| 研究分担者 |
山本 秀樹 関西大学, 環境都市工学部, 教授 (30174808)
廣田 雄一朗 名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (60632437)
長谷川 泰久 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 研究グループ長 (90392646)
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| 研究期間 (年度) |
2021-07-09 – 2024-03-31
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| キーワード | ゼオライト / ZIF / 細孔制御 / イミダゾール |
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| 研究実績の概要 |
本研究のコンセプトはゼオライト細孔の壁面にイミダゾール誘導体を導入することにより、細孔の実効サイズのコントロールとイミダゾール誘導体の配位子を変更することにより目的に応じて、細孔径や親和性を細かに制御することである。本年度はゼオライトの細孔構造としては、10員環（MFI型）、と12員環（MOR型とFAU型）とイミダゾール誘導体についてはメチルイミダゾールとプロピルイミダゾールを用い、ゼオライトの細孔構造および、Si/Al比、イミダゾール誘導体の種類が及ぼすZIFフラグメント修飾への影響を把握した。具体的に、MOR、FAU、ZSM-5をZnでイオン交換し、ZIFフラグメント修飾を実施し、物性を評価した。同じSi/Al比のMORとFAUにおけるプロパン、プロピレンの吸着量を把握した。MORについてはZnにイオン交換したMORではプロパン、プロピレンの吸着量を比較するとプロパンの吸着量が高く、それらの差は大きくはなかった。ZIFフラグメント修飾すると吸着量が大きく低下するがプロピレンの吸着量がプロパンのものを上回り、それらの差も増加した。一方で、FAU型に関してはZIFフラグメント修飾前後プロパンとプロピレンの吸着量の逆転は観察されず、MORと比較して、吸着量の減量の割合は低かった。これらの結果は細孔径の違いと比表面積、細孔容積の違いが一因であることが示唆された。また、ZSM-5についてはアルミニウムをチャネルが交差するインターセクションに配置させたものと、チャネル内に主に配置させたものを調製し、所期のゼオライトの合成に成功した。ZSM－５については、細孔内でのZIFフラグメント位置が及ぼす分離特性について把握を試みる。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本研究のコンセプトはゼオライト細孔の壁面にイミダゾール誘導体を導入することにより、細孔の実効サイズのコントロールとイミダゾール誘導体の配位子を変更することにより目的に応じて、細孔径や親和性を細かに制御することである。初年度から2年目の前半に、粉末を用いた知見収集として、ゼオライトの細孔構造および、Si/Al比、イミダゾール誘導体の種類が及ぼすZIFフラグメント修飾への影響を把握することを目標とした。本年度はゼオライトの細孔構造としては、10員環（MFI型）、と12員環（MOR型とFAU型）とイミダゾール誘導体についてはメチルイミダゾールとプロピルイミダゾールを用い、ゼオライトの細孔構造および、Si/Al比、イミダゾール誘導体の種類が及ぼすZIFフラグメント修飾への影響を把握した。具体的に、MOR、FAU、ZSM-5をZnでイオン交換し、ZIFフラグメント修飾を実施し、物性を評価した。同じSi/Al比のMORとFAUにおけるプロパン、プロピレンの吸着量を把握し、次年度につながる有意義な知見を得ることができた。
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| 今後の研究の推進方策 |
2022年度の中頃までに、粉末を用いた知見収集として、ゼオライトの細孔構造および、Si/Al比、イミダゾール誘導体の種類が及ぼすZIFフラグメント修飾への影響を把握するという目標に沿って検討を進める。特に、ZSM－５については、アルミニウムをチャネルが交差するインターセクションに配置させたものと、チャネル内に主に配置させたものを調製し、所期のゼオライトの合成に成功しており、ZIFフラグメントの位置を細かに制御できる可能性が示唆されている。このゼオライト細孔内のZIFフラグメント位置により、吸着特性がどのように変化するかを把握する。FAUについては、アルミナ支持体状に分離膜として形成させ、ZIFフラグメントの形成を試み、物性評価や分離特性の把握を行う。また多種多様なイミダゾール誘導体による親和性・拡散性の評価、予測が必要になるため、分子動力学（MD）によるシミュレーションとハンセン溶解度パラメーター（HSP）を用いる。MDによる計算結果やHSPによる予測と分析結果、親和性・拡散性と比較する。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
学会参加費、旅費が不要であったため。２０２２年度は試薬、ガス類、ガラス器具などの消耗品と学会発表等などの旅費で使用する予定である。
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