| 研究課題/領域番号 |
21K18857
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| 研究機関 | 中央大学 |
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研究代表者 |
岡島 元 中央大学, 理工学部, 准教授 (20582654)
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| 研究期間 (年度) |
2021-07-09 – 2024-03-31
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| キーワード | ラマン分光 / マイクロ反応 / ラマン温度 / in situ分析 / イメージング |
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| 研究実績の概要 |
本研究では微小空間の温度と分子構造とを同時かつ複合的に測る新規分光イメージングを構築する。当該年度は、前年度に行ったマイクロ合成反応追跡についてより詳細な解析をするとともに、類似の研究をさまざまな混合系に対して実施してきた。
1,2-ジクロロエタン（DCE）とシクロヘキサン・アセトンとの混合を追跡し、トランス-ゴーシュ異性化反応と分子間相互作用の変化について分析した。この分子は極性の低い（あるいは高い）溶媒と混合することで回転異性体の存在比を変える分子である。Y字型流路による急速混合反応において、DCEの局所的な濃度変化に回転異性体比の変化が完全には追随していないことが示された。さらに、ラマンスペクトルの低振動数領域に見られる分子間振動の変化を多変量解析によって調べると、混合後の時間経過に従ってDECと溶媒の相互作用が発現すること、それが回転異性体比の変化と相関していることが示唆された。
エタノールと水の混合を追跡し、水素結合に基づく低振動数ラマンスペクトルの変化を調べた。この系の低振動数ラマンスペクトルは、両者の線型結合でよく近似できることが知られており、このことから、溶液中でのエタノール・水クラスターの存在が示唆されている。このスペクトルが急速混合によってどのように変化するかを調べた。混合直後から数秒の時間スケールで、混合スペクトルの線型結合からのずれは比較的増加することが明らかになった。このことは、クラスター的な混合から徐々に分子レベルでの混合に変化する過程を追跡していると考えられる。上記の混合系にては、エタノールの水和熱も考慮に入れる必要がある。当該年度は、また、ラマンスペクトルを用いたエタノール・水・水溶液の温度測定の正確性を高めるための研究も行った。同一の強度補正・解析手法を用いることで、低振動数ラマンスペクトルからこれらの液体の温度を正確に決められることを示した。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
研究実績に記載した通り、混合反応系を主な測定対象とした物質・温度イメージングは確立しつつある。低振動数領域の分子間相互作用の信号を解析することにより「液体の構造」の変化を捉える方法も見出し、同時にその信号を温度測定にも用いられるようになっている。しかしながら、両者を連結しての測定・解析は行えておらず、本研究課題の目標である複合的な物質・温度の分析はできていない。このような状況を総合的に見て、本研究課題はやや遅れていると考える。
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| 今後の研究の推進方策 |
当該年度の研究で明らかにした、低振動数ラマンスペクトルをプローブとした液体構造変化の追跡と温度測定とを組み合わせて、溶液混合過程の物質・温度イメージングを実現する。これを昨年度の研究で行った、分子レベルのホットスポットの解析と組み合わせることで、混合過程によって開始する微小化学反応系での、液体構造変化と物質変換・局所発熱の複合分析を目指す。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
当該年度は、装置開発のために多くの予算を計上していた。しかし、現有の装置・機器類で行える実験・解析が多くあり、それらを優先的に進めたために次年度使用額が生じてしまった。次年度はこれらの実験を複合して実施するために、光学系の最適化等を実施する。物品費をそのために使用し、また、成果発表のための旅費・投稿料などにも使用する予定である。
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