| 研究課題/領域番号 |
21K18917
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| 研究機関 | 東京大学 |
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研究代表者 |
高橋 嘉夫 東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 教授 (10304396)
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| 研究分担者 |
佐々木 隆之 京都大学, 工学研究科, 教授 (60314291)
山口 瑛子 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, システム計算科学センター, 研究職 (80850990)
出井 俊太郎 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 核燃料・バックエンド研究開発部門 幌延深地層研究センター, 研究職 (90870709)
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| 研究期間 (年度) |
2021-07-09 – 2023-03-31
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| キーワード | 粘土鉱物 / 放射性核種 / 放射性廃棄物 / 還元反応 |
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| 研究実績の概要 |
ウランの地下環境での挙動の解明は、放射性廃棄物の安全な地層処分法の確立において重要である。酸化的な環境ではウランは主に水に溶けやすいUO2+2やUO2(CO3)22-、UO2(CO3)34－
として存在し、還元的な環境ではU4+がイオンポテンシャルの大きな陽イオンで水に非常に溶けにくいため、UO2 などとなり沈殿し、固相に分配される。本研究は、このようなウランの移行に関わる重要な素過程の１つとして、+6 価のクロムなど（Wong et al., 2017）で最近報告されている粘土鉱物中の+2価の鉄Fe(II)の酸化に伴うウランの還元反応が起きるかを調べることを目的とする。
(研究1)まず室内系でスメクタイトの8面体層中の鉄を還元処理し、様々な条件下でこのスメクタイトにU(VI)を吸着させ、ウランの化学種をXAFS法で調べた。その結果、還元処理をして、構造中のFeがほぼ+2価となったスメクタイトに対する吸着反応でウランは完全にU(IV)になることが分かった。またpH=4でイオン強度が小さい場合に還元が生じ、イオン強度を増加させると還元が起きにくくなることから、この還元は主に層間に吸着された水和ウラニルイオンに対して起きることが分かった。
(研究2)実際の地層中でのウランの形態を知るために、人形峠ウラン鉱山ボーリングコアの花崗岩部位の黒雲母試料や北海道幌延深地層研究センターから入手した地下環境に保存されたベントナイト試料についてもU(VI)を吸着させる実験を行った。その結果、層状ケイ酸塩中のFeは一部還元されており、添加したU(VI)も一部還元されていた。このことは、Fe(II)を構造中に持つ層状ケイ酸塩により、環境中のウランが還元されることを示している。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
当初の目的であるFe(II)を構造中に持つ層状ケイ酸塩への吸着過程で、U(VI)がU(IV)に還元されることを示すことに成功している。またさらに天然試料への展開も進んでおり、本研究は予定通り進んでいるといえる。
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| 今後の研究の推進方策 |
今後さらに放射性廃棄物の観点から重要なセレンについても同様の研究を進める。またウランについても、地層中のFe(II)を保持する重要な鉱物である黒雲母による還元も調べる。未風化の場合、黒雲母の層間は閉じているので、還元されないことが予想される一方、人為的な風化処理を行った場合、還元される可能性があるので、これらについて研究を進める。人形峠のコア試料では既に我々の分析で黒雲母中でU(IV)が検出されているため、この室内実験の結果は、天然でのウランの挙動を理解する上で重要な貢献をすると期待される。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
Ｆｅ等の同位体比測定に使用するICP-MS分析機器に不測の故障が生じたため、当装置の修理・調整・動作確認に時間を要したため。
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