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2023 年度 実績報告書

半導体・吸着金属錯体界面での励起状態相互作用

研究課題

研究課題/領域番号 21K18932
研究機関京都大学

研究代表者

今堀 博  京都大学, 工学研究科, 教授 (90243261)

研究期間 (年度) 2021-07-09 – 2024-03-31
キーワード光電荷分離 / 酸化チタン / 貴金属 / 界面 / エネルギー変換 / コロール / 色素増感太陽電池
研究実績の概要

太陽電池や光触媒において高いエネルギー変換効率を実現するためには高い光電荷分離効率が必須である。貴金属ナノ微粒子を用いたプラズモンエネルギー変換はそのための有望な手法の一つではあるが、増強効果に限界がある。そこで本研究では、貴金属元素を含む色素と半導体との異種融合界面での光電荷分離に着目する。我々は最近金原子を含む色素分子が複数のカルボキシ基を介して酸化チタン表面に固定化され 、金原子と酸化チタンの直接相互作用を通して超高速の電荷分離が起こることを見出している。この1原子レベルの直接相互作用に基づく超高速電荷分離のメカニズムを明らかにし、高効率なエネルギー変換への展開を目指した。
我々はコロール色素のメソ位アリール置換基上のメタ位にカルボキシ基を導入した金コロール(Au-B)と、対応するパラ位にカルボキシ基を導入した金コロール(Au-A)、Re, Osコロール(Re-B, Os-B)を合成した。それらの色素を酸化チタン電極上に吸着させ、色素増感太陽電池として評価すると、Au-Bが大幅にエネルギー変換効率を向上させることを見出した。時間分解過渡吸収測定の結果、Au-Bでは、金原子による速い系間交差(1 ps)にもかかわらず、励起一重項状態から酸化チタンへの超高速電子注入(<100 fs)が起こり、効率よく電荷分離状態が生成することがわかった。一方、X 線光電子分光(XPS)測定により、金原子と酸化チタンとの直接の相互作用が示唆された。さらにAu-Bにドナー部位を導入した色素を合成し、酸化チタン表面に複数のカルボキシ基で平行に平面状のコロール色素を固定し、さらにそのコロール環上にドナーを固定した、酸化チタン/コロール/ドナー配置を実現した。その結果、電荷再結合を抑制でき、変換効率を向上させるのに成功した。

  • 研究成果

    (3件)

すべて 2024 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] ノルウェー北極大学(ノルウェー)

    • 国名
      ノルウェー
    • 外国機関名
      ノルウェー北極大学
  • [雑誌論文] Suppression of Charge Recombination by Vertical Arrangement of A Donor Moiety on Flat Planar Dyes for Efficient Dye‐Sensitized Solar Cells2024

    • 著者名/発表者名
      Guo Qi, Higashino Tomohiro, Adachi Rintaro, Wechwithayakhlung Chayanit, Packwood Daniel, Yamakata Akira, Imahori Hiroshi
    • 雑誌名

      ChemSusChem

      巻: 2024 ページ: e202301661

    • DOI

      10.1002/cssc.202301661

    • 査読あり
  • [備考] 今堀研究室

    • URL

      http://www.moleng.kyoto-u.ac.jp/~moleng_05/

URL: 

公開日: 2024-12-25  

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