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2021 年度 実施状況報告書

表面プラズモン効果との融合による一重項分裂のパラダイムシフト

研究課題

研究課題/領域番号 21K19011
研究機関慶應義塾大学

研究代表者

羽會部 卓  慶應義塾大学, 理工学部(矢上), 教授 (70418698)

研究期間 (年度) 2021-07-09 – 2023-03-31
キーワード一重項分裂
研究実績の概要

一重項分裂(SF)とは近接した二分子間で一光子の吸収過程から相関の強い三重項対(TT)を介して二つの三重項励起子(T1 + T1)を生成する多励起子生成反応である。三重項収率ΦTは最大200%のため光エネルギー変換利用が大いに期待されている。しかしながら、最低励起一重項状態(S1)のエネルギーE(S1)と三重項状態のE(T1)の間のE(S1) > 2E(T1)というエネルギー適合条件がSF分子には必須であり、これを満たす分子は非常に限られている。本研究では表面プラズモン共鳴とSFを共役させることではE(S1) > 2E(T1)の縛りのないSF等をめざして以下の研究を行った。
まず、上述のエネルギー適合条件の縛りのないSF材料としてアセン系分子のアントラセンに着目して、2つのアントラセンをフェニル基(スペーサー)で連結した各種二量体の合成を行った。時間分解分光測定の結果、概ねSFとその逆反応の三重項-三重項消滅(TTA)の競争反応が確認できた。次に、ペンタセン修飾量子ドットでは表面被覆率の高いペンタセン分子集合体の構築に成功した。時間分解分光測定では量子ドットからペンタセンへの量論的な一重項ー一重項エネルギー移動を確認でき、その後SFに伴う三重項励起子の生成が観測された。以上のように、2021年度は表面プラズモン共鳴との共役を行うための材料合成に一貫して取り組み、基礎物性の検証に成功した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

本研究で必要な異なるスペーサーで連結したアントラセン二量体やペンタセン修飾量子ドットの合成は既に終了しているため。

今後の研究の推進方策

金属ナノ粒子と上記材料の共役させて、プラズモン効果に伴うエネルギー変換特性を検証する予定である。

次年度使用額が生じた理由

2021年度にアントラセン二量体の一連の化合物合成は終了したが、一重項分裂の特性についてより高効率化を目指す上でどうしてももう一種類合成が必要となり、その試薬代として用いるため。

  • 研究成果

    (7件)

すべて 2022 2021 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (3件) (うち国際共著 3件、 査読あり 3件) 学会発表 (3件)

  • [国際共同研究] タンペレ大学(フィンランド)

    • 国名
      フィンランド
    • 外国機関名
      タンペレ大学
  • [雑誌論文] Near-Unity Singlet Fission on a Quantum Dot Initiated by Resonant Energy Transfer2021

    • 著者名/発表者名
      Zhang Jie、Sakai Hayato、Suzuki Katsuaki、Hasobe Taku、Tkachenko Nikolai V.、Chang I-Ya、Hyeon-Deuk Kim、Kaji Hironori、Teranishi Toshiharu、Sakamoto Masanori
    • 雑誌名

      Journal of the American Chemical Society

      巻: 143 ページ: 17388~17394

    • DOI

      10.1021/jacs.1c04731

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Molecular Design Strategy for High-Yield and Long-Lived Individual Doubled Triplet Excitons through Intramolecular Singlet Fission2021

    • 著者名/発表者名
      Hasobe Taku、Nakamura Shunta、Tkachenko Nikolai V.、Kobori Yasuhiro
    • 雑誌名

      ACS Energy Letters

      巻: 7 ページ: 390~400

    • DOI

      10.1021/acsenergylett.1c02300

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Synergetic Role of Conformational Flexibility and Electronic Coupling for Quantitative Intramolecular Singlet Fission2021

    • 著者名/発表者名
      Nakamura Shunta、Sakai Hayato、Nagashima Hiroki、Fuki Masaaki、Onishi Kakeru、Khan Ramsha、Kobori Yasuhiro、Tkachenko Nikolai V.、Hasobe Taku
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 125 ページ: 18287~18296

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.1c04734

    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] アントラセン二量体の合成と分光特性2022

    • 著者名/発表者名
      早坂 稜、酒井 隼人、羽曾部 卓
    • 学会等名
      日本化学会第102春季年会
  • [学会発表] フェロセンをリンカーとするペンタセン二量体の分子内一重項分裂2022

    • 著者名/発表者名
      早坂 稜1、酒井 隼人、Nikolai Tkachenko、羽曾部 卓
    • 学会等名
      日本化学会第102春季年会
  • [学会発表] テトラセン-微小金ナノクラスター二分子連結体の合成と光物性評価2022

    • 著者名/発表者名
      平松 直、中本 真奈、酒井 隼人、根岸 雄一、羽曾部 卓
    • 学会等名
      日本化学会第102春季年会

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公開日: 2022-12-28  

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