| 研究課題/領域番号 |
21K19035
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| 研究機関 | 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構 |
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研究代表者 |
石井 賢司 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 量子ビーム科学部門, 研究統括 (40343933)
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| 研究期間 (年度) |
2021-07-09 – 2023-03-31
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| キーワード | Ｘ線吸収分光 / Ｘ線発光分光 / 放射光Ｘ線分光 |
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| 研究実績の概要 |
本研究は、硬Ｘ線の持つ高透過能の特長を残し、かつ、化学結合した隣接元素を選択して電子状態を観測することができる、新しい原理に基づく放射光硬Ｘ線分光法の開発を目的とする。遷移金属酸化物を測定対象とし、硬Ｘ線領域にある遷移金属K吸収端近くのＸ線を入射し、遷移金属1s軌道にある電子を非占有反結合性軌道へ遷移させる。そのような中間状態から、酸素1s（2s）電子が遷移金属1s軌道の内殻正孔を埋める原子をまたいだ遷移（交差遷移）で発光される硬Ｘ線を検出する。選択則は異なるが、終状態で電子とホールが同じ軌道を占有するという意味で酸素吸収端の軟Ｘ線・真空紫外線吸収と同等のスペクトルが得られる。この過程が観測できることが実証されれば、酸素が複数の金属と結合いている場合でも、金属の吸収端を選ぶことで、観測したい酸素が結合した隣接元素の区別が可能となる。
当初、化学置換により価数制御が可能な銅酸化物超伝導体を測定対象と考えていたが、(1)試料中に含まれる重元素（希土類元素）による吸収により、発光Ｘ線の強度の低下予想される、(2) 酸素1s軌道から銅1s軌道の遷移による発光を分光するためのアナライザー作成に必要なGe(642)面のウェハーの入手に時間を要したことの二つ理由から、最初の測定対象を既存のアナライザーで実験が可能なニッケル酸化物（NiO）に変更し、試料の購入など準備を進めた。また、本予算採択後に最初の募集であった2022年度前期の放射光実験ビームタイム申請が採択となり、6月に実験を行う予定である。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
3: やや遅れている
理由
アナライザー作成に必要なGeウェハーの入手に想定よりも時間を要し、アナライザーとしてウェハーを利用するためには入手後に加工も必要となることから、測定対象として考えていた銅酸化物を測定対象とした実験は先延ばしになった。その意味で、研究進捗はやや遅れていると考えている。しかし、十分強度の面で有利な試料であるNiOの選択は、原理検証の実験としては、より好条件になったとも考えることができる。2022年6月に十分な長さのビームタイム（5日）が確保できており、原理の検証は可能であると考えている。
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| 今後の研究の推進方策 |
6月のNiOでの原理検証実験の結果を踏まえ、2022年度後半にホールドープ型銅酸化物La2-xSrxCuO4の実験へと進める。ホールドープ型銅酸化物では、酸素軌道にホールが入る、すなわち、ホールドープにより酸素の価数が変わるとされており、目的の一つに掲げたこの新しい分光法が酸素の価数変化に対してどこまで敏感かを調べる上で適切な物質と言える。価数に対するスペクトル変化を確認するには最低二種類の試料の測定は必要となるが、NiOの測定結果から必要な測定時間を見積もり、ビームタイムを申請する予定である。
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| 次年度使用額が生じた理由 |
購入を予定していたSi(220)チャンネルカット型モノクロメーターは、本研究の目的ではビームラインに常設で高効率での測定が期待できるSi(311)二結晶モノクロメーター代替することとした。差額分は、2022年度の実験で得られたデータの解析に必要な機器を購入するために使用する予定である。
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