• 研究課題をさがす
  • 研究者をさがす
  • KAKENの使い方
  1. 課題ページに戻る

2022 年度 実績報告書

電子構造でみる水和圏の水素結合ネットワーク

研究課題

研究課題/領域番号 21K20553
研究機関東京大学

研究代表者

木内 久雄  東京大学, 物性研究所, 助教 (50818557)

研究期間 (年度) 2021-08-30 – 2023-03-31
キーワード水素結合 / 軟X線発光分光 / 分子動力学計算 / 疎水性水和 / イオン性水和
研究実績の概要

本研究では、系統的な水和構造変化を与える4級アルキルアンモニウムイオン水溶液に対して、水素結合変化を敏感に捉えられる軟X線分光法と分子動力学計算を組み合わせた解析を行い、イオン周りの水和による水素結合ネットワークの変調を可視化することを目的とする。4級アルキルアンモニウムイオンは、中央に位置するN+イオンによる水溶性と長い疎水(アルキル)基による脂溶性を併せ持ち、疎水基の長さを変えることにより、イオン性水和と疎水性水和の影響を系統的に変えつつ、水素結合ネットワークを大幅に変えることができる系である。最終年度は、4級アルキルアンモニウムカチオンとOHアニオンの水溶液(TAAOH)に対して、アルキル鎖長や水溶液濃度を変えた軟X線発光分光測定を行った。Brをアニオンとした場合と異なり非常に強い塩基性を示すものの、Brアニオンと同様にメチル基、エチル基では水の水素結合状態をほとんど変えずに、ペンチル基、ブチル基では乱れた水素結合の割合が多くなる結果が得られ、イオン半径の大きさで水の構造化を促すか、水の乱れを促すかが明確に示された。また、塩濃度が低い段階から塩が測定膜近傍に凝集している様子がペンチル基とブチル基では観測されたため、側鎖の長さで明確な相互作用の違いが観測されている。また、水の中に塩を溶かすアプローチとは異なる方法として、用意したケースの中に水を閉じ込めることで水自体の変化を調べることも行った。水を入れる空間としてフラーレンを用いて、疎水環境に囲まれた空間を作り出すことで、水分子の水素結合が弱くなることがわかった。以上のように、疎水性水和が水の水素結合状態を大きく変えることが軟X線発光分光で明確に示された。

  • 研究成果

    (2件)

すべて 2023 2022

すべて 学会発表 (2件) (うち国際学会 1件)

  • [学会発表] 軟X線吸収・発光分光を用いたフラーレン閉じ込め単一水分子の電子状態解析2023

    • 著者名/発表者名
      木内久雄、橋川祥史、高橋修、倉橋直也、村田靖次郎、上田潔、原田慈久
    • 学会等名
      第36回日本放射光学会年会放射光科学合同シンポジウム
  • [学会発表] Electronic Structures of a Confined Water Molecule inside C60 Revealed by Soft X-ray Absorption and Emission Spectroscopy2022

    • 著者名/発表者名
      Hisao Kiuchi, Yoshifumi Hashikawa, Osamu Takahashi, Naoya Kurahashi, Yasujiro Murata, Kiyohsi Ueda and Yoshihisa Harada
    • 学会等名
      International Workshop on Photoionization (IWP) Resonant Inelastic X-ray Scattering (RIXS) (IWP-RIXS 2022)
    • 国際学会

URL: 

公開日: 2023-12-25  

サービス概要 検索マニュアル よくある質問 お知らせ 利用規程 科研費による研究の帰属

Powered by NII kakenhi