| 研究課題/領域番号 |
21KK0085
|
|---|
| 研究機関 | 東北大学 |
|---|
研究代表者 |
横 哲 東北大学, 材料科学高等研究所, 講師 (80807339)
|
|---|
| 研究期間 (年度) |
2021-10-07 – 2024-03-31
|
| キーワード | セリウム酸化物 / 露出面制御 / 超臨界水熱法 / 単原子金属触媒 / 触媒反応 |
|---|
| 研究実績の概要 |
単原子金属触媒と特定の結晶面の相互作用を調べるための検討を開始した。まず東北大学において、結晶面が制御されたセリウム酸化物（CeO2）ナノ粒子をグラムオーダーで作製する手法を検討した。流通式反応装置や回分式反応装置を用いて10 nm以下で、（100）面を露出したキュービック状の粒子を安定に合成できることを確認した。また、CeO2にCrやSmなどの異種元素をドープした粒子の合成を行った。合成した粒子について、東北大学で、CeO2の酸化還元度をコントロールした上で、Pt担持を行った。その結果、CeO2を予め還元しておくことでPtがより分散した状態で、表面に吸着しやすいことが示唆された。合成した（100）CeO2、(100) CrドープCeO2、Pt担持CeO2は、米国のグループに送付し、単原子触媒合成の実績がある米国のグループの独自手法でのPt担持を行うとともに、Pt―XAFS（X線吸収分光）や高温場でのDRIFT（拡散反射赤外分光）により、詳細にPt担持の化学状態を分析した。その結果、CeO2(100)面とCeO2(111)面でPtとの相互作用が異なることや、同じCeO2でも還元した状態でPtを載せた場合には化学状態が異なること、ドープなどにより、Ce3+の量が増えると担持状態が変化することなどが明らかとなった。また、英国のグループと議論し構築したCeO2表面のモデルについて第一原理計算を行い、表面エネルギーや吸着エネルギーなどの取得を行った。また東北大学では、Pt担持CeO2の酸化還元反応の評価を行いPt担持による表面還元反応の加速を定量評価した。以上のように、本年度には渡航はできなかったものの情報交換やサンプルのやり取りにより、効率的に３者の連携を進めることができた。
|
| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
本年度には渡航はできなかったものの情報交換やサンプルのやり取りにより、効率的に３者の連携を進めることができた。この結果は、現在論文発表に向けて準備を進めている。次年度以降に継続した、サンプルのやり取りや議論、実際に渡航しての実験参加などによる研究の推進が期待できる。
|
| 今後の研究の推進方策 |
まず、これまでに検討した触媒調整法と各種分析結果をまとめCeO2（100）面とPt金属の相互作用について論文発表を行う予定である。この基礎的知見に基づき、さらに露出面が単原子金属触媒に与える影響を評価する。今後は実際に渡航して、それぞれのグループの知見をさらに効率的にまとめ、研究を推進する計画である。
|
| 次年度使用額が生じた理由 |
本年度には情報交換やサンプルのやり取りにより、効率的に３者の連携を進めることができたが、当初の計画の渡航したうえでの研究実施はできなかったため次年度使用額が生じた。
|
