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2011 年度 実績報告書

白金を含む多元金属ナノ粒子の内部構造と触媒活性の関係の研究

研究課題

研究課題/領域番号 22241023
研究機関大阪大学

研究代表者

山本 孝夫  大阪大学, 大学院・工学研究科, 教授 (00174798)

研究分担者 中川 貴  大阪大学, 大学院・工学研究科, 准教授 (70273589)
清野 智史  大阪大学, 大学院・工学研究科, 講師 (90432517)
仁谷 浩明  大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 助教 (20554603)
堀 史説  大阪府立大学, 工学研究科, 准教授 (20275291)
水越 克彰  東北大学, 金属材料研究所・附属研究施設関西センター, 准教授 (60342523)
キーワード触媒 / 燃料電池 / 白金 / 放射線 / ナノ粒子
研究概要

PtCo、PtRu、PtCu、PtSn系のナノ粒子合成実験を行った。商用施設の電子線加速器(4.8MeV, 10mA)を恒常的に使用し、^<60>Coγ線照射を併用する体制も整った。高照射線量率による合成時間の短縮とpH調整や酒石酸・クエン酸等の錯化剤の添加により、酸化還元電位が離れた異金属を狙いどおりランダム配置できることを確認した。
熱処理による合金化促進・規則相生成を目的に、赤外加熱炉を用いた還元雰囲気での熱処理の研究を開始した。処理後の触媒性能から推察すると、この後処理条件を最適化することで特性が飛躍的に改善する。粒子の内部構造や表面状態と特性との相関を探るヒントとなるデータである。
SPring-8とPF (KEK)で透過法・蛍光法・全電子収量法を駆使したXAFS解析を行った。特殊セルによるIn-situ測定を開始した。
TEM分析による担体と触媒貴金属粒子の界面の観察を開始した。今後ADF-STEMによる詳細な観察が進む。
拡散反射FTIRによりPtCu触媒に吸着したCOの赤外吸収を測定し、表面に露出したPtの化学特性を分析した。また、担体効果を化学種(酸化鉄、セリア)や担体粒径などの視点から調べた。
電極触媒:DMFCとDEFCを想定した系で、リニアスイープボルタンメトリ、サイクリックボルタンメトリの手法で、回転電極を併用して評価した。
PROX触媒:常圧固定床流通式反応器を用いて評価した。80-200℃付近で、H_2ガスに混入する1%のCOに対し、1%程度のO_2を加え、CO除去率を測定した。水蒸気添加の影響を測定できるように反応器を改善した。セリア担持PtCu系でCuリッチ(Cu/Pt>1)な触媒が非常によい特性を示すことを見出した。
COを用いた触媒評価実験を安全・効率的に行うため、ドラフトチャンバーを新たに一台追加整備した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

全体で4年計画の中の2年目であり、装置・設備面、さらにはポスドクを含めたGr全体の体制も整った。全体計画で想定している項目の殆どを立ち上げることができ、手応えのあるデータが得られ始めた。

今後の研究の推進方策

〓In-situのXAFS測定で信頼性の高いデータが得られるように実験系を整備する。
〓ADF-STEMやXAFS測定を進めるにあたって、原子番号の接近している異種金属(PtとAuなど)の識別がどこまで可能であるか検討を進める。

  • 研究成果

    (22件)

すべて 2012 2011 その他

すべて 雑誌論文 (6件) (うち査読あり 5件) 学会発表 (15件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Enhanced electrochemical stability of PtRuAu/C catalyst synthesized by radiolytic process2012

    • 著者名/発表者名
      Kageyama, S.; Murakami, A.; Ichikawa, S.; Seino, S.; Nakagawa, T.; Yamamoto, T. A.
    • 雑誌名

      J. Mater. Res.

      巻: 27 ページ: 1037-1045

    • DOI

      10.1557/jmr.2012.65

    • 査読あり
  • [雑誌論文] CeO_2-supported Pt-Cu alloy nanoparticles synthesized by radiolytic process for highly selective CO oxidation2012

    • 著者名/発表者名
      J.Kugai, T.Moriya, S.Seino, T.Nakagawa, Y.Ohkubo, H.Nitani, H.Daimon, T.A.Yamamoto
    • 雑誌名

      International Journal of Hydrogen Energy

      巻: 37 ページ: 4787-4797

    • DOI

      10.1016/j.ijhydene.2011.12.070

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Formation of PtRu alloy nanoparticle catalyst by radiolytic process assisted by addition of DL-tartaric acid and its enhanced methanol oxidation activity2011

    • 著者名/発表者名
      Seino, S.; Nakagawa, T.; Nitani, H.; Yamamoto, T. A.
    • 雑誌名

      J. Nanoparticle Res.

      巻: 13 ページ: 5275-5287

    • DOI

      10.1007/s11051-011-0513-x

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Radiation induced synthesis of Au-Pd nanoparticles of random alloy structure supported on carbon particles using the high energy electron beam2011

    • 著者名/発表者名
      Seino, S.; Nakagawa, T.; Yamamoto, T. A.
    • 雑誌名

      Mater. Lett.

      巻: 65 ページ: 2165-2167

    • DOI

      10.1016/j.matlet.2011.04.023

    • 査読あり
  • [雑誌論文] γ-Fe_2O_3-supported Pt-Cu nanoparticles synthesized by radiolytic process for catalytic CO preferential oxidation2011

    • 著者名/発表者名
      J.Kugai, R.Kitagawa, S.Seino, T.Nakagawa, Y.Ohkubo, H.Nitani, H.Daimon, T.A.Yamamoto
    • 雑誌名

      Applied Catalysis A : General

      巻: 406 ページ: 43-50

    • DOI

      10.1016/j.apcata.2011.08.006

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 超音波を利用した磁性ナノ材料の開発2011

    • 著者名/発表者名
      水越克彰、正橋直哉
    • 雑誌名

      ケミカルエンジニアリング

      巻: 56 ページ: 36-41

  • [学会発表] 放射線照射還元法による金ナノロッドの合成とその特性2012

    • 著者名/発表者名
      岡本晃彦、永田光一郎、大島武、佐藤真一郎、岩瀬彰宏、堀史説
    • 学会等名
      材料物性工学談話会
    • 発表場所
      大阪大学中之島センター
    • 年月日
      2012-01-16
  • [学会発表] 放射線合成したPt-Cuナノ粒子触媒の構造とCO酸化活性2011

    • 著者名/発表者名
      守屋利春、久貝潤一郎、清野智史、大久保雄司、中川貴、山本孝夫、上野浩二
    • 学会等名
      第149回日本金属学会2011年秋季大会
    • 発表場所
      沖縄コンベンションセンター
    • 年月日
      20111107-20111109
  • [学会発表] 放射線合成したAu添加PtRu/C触媒のメタノール酸化活性と耐久性向上2011

    • 著者名/発表者名
      山本孝夫、景山悟、大久保雄司、久貝潤一郎、清野智史、中川貴
    • 学会等名
      第149回日本金属学会2011年秋季大会
    • 発表場所
      沖縄コンベンションセンター
    • 年月日
      20111107-20111109
  • [学会発表] 金・パラジウム二元金属ナノ粒子のコア・シェル構造に対する触媒活性の依存性2011

    • 著者名/発表者名
      水越克彰、正橋直哉
    • 学会等名
      第149回日本金属学会2011年秋季大会
    • 発表場所
      沖縄コンベンションセンター
    • 年月日
      20111107-20111109
  • [学会発表] 照射励起反応場を用いた金ナノロッドの合成2011

    • 著者名/発表者名
      岡本晃彦、田口昇、永田光一郎、岩瀬彰宏、堀史説
    • 学会等名
      第149回日本金属学会2011年秋季大会
    • 発表場所
      沖縄コンベンションセンター
    • 年月日
      20111107-20111109
  • [学会発表] γ線照射励起反応場における金ナノロッドの創成と構造評価2011

    • 著者名/発表者名
      岡本晃彦、田口昇、永田光一郎、岩瀬彰宏、堀史説
    • 学会等名
      励起ナノプロセス研究会第7回研究会
    • 発表場所
      大阪ビッグアイ
    • 年月日
      20111101-20111102
  • [学会発表] 放射線還元法による二元系ナノ粒子触媒の合成とORR活性評価2011

    • 著者名/発表者名
      濱口幸宏、景山悟、清野智史、中川貴、山本孝夫、上野浩二
    • 学会等名
      第52回電池討論会
    • 発表場所
      東京都、タワーホール船堀
    • 年月日
      20111017-20111020
  • [学会発表] γ線照射還元を用いて作製した金ナノロッドの構造と特性2011

    • 著者名/発表者名
      岡本晃彦、田口昇、岩瀬彰宏、堀史説
    • 学会等名
      日本物理学会2011年秋季大会
    • 発表場所
      富山大学
    • 年月日
      20110921-20110924
  • [学会発表] 電子線照射還元法におけるPtRu二元系ナノ粒子触媒の構造制御2011

    • 著者名/発表者名
      大久保雄司、景山悟、清野智史、久貝潤一郎、中川貴、上野浩二、山本孝夫
    • 学会等名
      第108回触媒討論会
    • 発表場所
      北見市、北見工業大学
    • 年月日
      20110920-20110922
  • [学会発表] 電子線照射還元法により調製したPt-Cu二元系触媒のCO選択酸化特性2011

    • 著者名/発表者名
      久貝潤一郎、守屋利春、清野智史、中川貴、大久保雄司、仁谷浩明、大門英夫、山本孝夫
    • 学会等名
      第108回触媒討論会
    • 発表場所
      北見市、北見工業大学
    • 年月日
      20110920-20110922
  • [学会発表] 放射線還元法における二元系ナノ粒子生成過程の研究2011

    • 著者名/発表者名
      清野智史、村尾侑紀、多門徳人、守屋利春、景山悟、大久保雄司、久貝潤一郎、中川貴、山本孝夫、小嶋崇夫、上野浩二
    • 学会等名
      日本原子力学会2011年秋の大会
    • 発表場所
      北九州国際会議場
    • 年月日
      20110919-20110922
  • [学会発表] 電子線還元法により合成したPtRu触媒の局所構造と触媒活性2011

    • 著者名/発表者名
      景山悟、多門徳人、仁谷浩明、上野浩二、清野智史、中川貴、大門英夫、山本孝夫
    • 学会等名
      第14回XAFS討論会
    • 発表場所
      岡崎コンファレンスセンター
    • 年月日
      20110909-20110911
  • [学会発表] PFにおける高速DSP/MCAを用いた多素子SSD計測システムの開発2011

    • 著者名/発表者名
      仁谷浩明、阿部仁、丹羽尉博、野村昌治
    • 学会等名
      第14回XAFS討論会
    • 発表場所
      岡崎コンファレンスセンター
    • 年月日
      20110909-20110911
  • [学会発表] γ線励起反応場を用いた金ナノロッドの合成2011

    • 著者名/発表者名
      岡本晃彦、田口昇、山本正明、岩瀬彰宏、堀史説
    • 学会等名
      ナノ学会第8回大会
    • 発表場所
      北海道大学
    • 年月日
      20110602-20110604
  • [学会発表] 放射線照射還元法によるAu-Pdナノ微粒子の構造制御2011

    • 著者名/発表者名
      堀史説、山本正明、田口昇、岡本晃彦、岩瀬彰宏
    • 学会等名
      大阪府立大学産学官共同研究会
    • 発表場所
      大阪府立大学
    • 年月日
      2011-12-28
  • [備考] 研究室HPに掲載する。

    • URL

      http://www.mit.eng.osaka-u.ac.jp/mt2/yamamotolab.html

URL: 

公開日: 2013-06-26   更新日: 2015-08-26  

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