| 研究課題/領域番号 |
22245014
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| 研究種目 |
基盤研究(A)
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| 研究機関 | 名古屋大学 |
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研究代表者 |
西山 久雄 名古屋大学, 工学研究科, 教授 (40135421)
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| 研究分担者 |
山本 芳彦 名古屋大学, 工学研究科, 准教授 (60283412)
伊藤 淳一 名古屋大学, 工学研究科, 助教 (20402480)
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| キーワード | 有機合成 / 不斉触媒 / 遷移金属錯体 / 鉄 / ルテニウム / 不斉合成 |
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| 研究概要 |
有機合成は、ものつくりの原点であり、分子結合生成と解離を人工的に行える科学技術として普遍性を有し、極微量の触媒を用い常温・常圧で100%で進む高原子効率ならびに省エネルギープロセスに到達すること望まれる。また、通常レベルをはるかに越える高性能かつ超効率的不斉合成触媒と反応を創出することが本研究の目標である。本研究では、新しい遷移金属錯体の還元種を鍵触媒として、市販され入手容易な基質用いたカップリング等の大量合成に耐えうる実践的な力量ある炭素分子骨格構築法ならびに官能基変換法を開発する。電子豊富な還元状態にある金属錯体たとえば低原子価の錯体の反応系中で発生させ、ここから起動させる反応と連続的に起こす炭素炭素結合生成や官能基変換など新規な反応を研究するものである。オレフィン骨格をヒドロメタル化や元素メタル化してはじまる一連の還元あるいはアルキル化反応を機軸に、連続的に炭素骨格を合成する高原子効率な方法を総合的に研究する。
本研究初年度においての実績は、ビスオキサゾリニルフェニルルテニウム錯体によるアルキニレーションに成功し考察を加えた。さらに、同錯体によって、オレフィン類の不斉シクロプロパン化にて高エナンチオ選択性を達成した。また、環境調和性を目指したビスオキサゾリニル鉄錯体の合成に成功し不斉ピドロシリル化反応に活性があることを示した。ビスオキサゾリンアミン配位子を利用した鉄触媒による不斉ヒドロシリル化反応で、極めて稀な生成物の絶対配置の転換現象を発見した。ドイツ化学誌に編集長推薦の「ホットペーパー」に選ばれた。以上、初期の目的を順調に達成しつつある。また、ルテナシクロペンテン構造を経由する変換反応を発見し、触媒的なジインの水和的環化反応への展開に成功したので、さらなる合成的有用性を追求する予定である。
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