理想高分子網目実現に向けたポリマーネットワークの精密構造解析と不均一性制御

2012 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 22245018
• 研究種目: 基盤研究(A)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 高分子化学
• 研究機関: 東京大学
• 研究代表者: 柴山 充弘 東京大学, 物性研究所, 教授 (00175390)
• 研究分担者: 酒井 崇匡 東京大学, 工学系研究科, 助教 (70456151)
• 研究期間 (年度): 2010 – 2012
• キーワード: 高分子物性 / ゲル / ゴム弾性 / 理想網目 / 不均一性 / ゲル化 / 中性子散乱

研究概要

モジュールビルディング法により得られる高度に制御された網目構造を持つ"理想的"ポリマーネットワークを主たる対象とし、ゴム弾性論や高分子物理学の本質に関わる基本的事項について、特に構造と物性の相関の観点から研究を行った。研究手段には、小角中性子散乱(SANS)をはじめとし、動的光散乱(DLS)、小角X線散乱(SAXS)、力学試験、レオロジー、膨潤・収縮実験、示差熱分析(DSC)、赤外分光など、多くの構造解析、分析手段、さらには計算機シミュレーションも動員し、理想的ポリマーネットワークTetra-PEGゲルをはじめ、天然ゴムやフェノール樹脂、紐状ミセルなど、さまざまな架橋系高分子の構造と物性の関連について総合的な解明をおこなった。その結果、理想ポリマーネットワークおよびその対照高分子系に対し、網目構造を分子次元で徹底的に解明するとともに、弾性率、破断強度、破断伸び、ヒステリシス挙動、膨潤度などの巨視的物理量との対応づけを行った。その結果、当初の目的としていた、応用まで視野に入れた精密高分子網目の科学を創成することができた。

研究成果

• [雑誌論文] High-performance ion gel with tetra-PEG network (2012)
  • 著者名/発表者名: Fujii, K., Asai, H., Ueki, T., Sakai, T., Imaizumi, S., Chung, U., Watanabe, M., Shibayama, M.
  • 雑誌名: SoftMatter 巻: 8 ページ: 1756-1759(
  • DOI: DOI:10.1039/c2sm07119c
  • 査読あり
• [雑誌論文] Effect of swelling and deswelling on the elasticity of polymer networks in the dilute to semi-dilute region (2012)
  • 著者名/発表者名: Sakai, T., Kurakazu, M., Akagi, Y., Shibayama, M., Chung, U.
  • 雑誌名: Soft Matter 巻: 8 ページ: 2730-2736
  • DOI: DOI:10.1039/c2sm07043j
  • 査読あり
• [雑誌論文] Atomistic molecular dynamics study of cross-linked phenolic resins (2012)
  • 著者名/発表者名: Izumi, A., Nakao, T., Shibayama, M.
  • 雑誌名: Soft Matter 巻: 8 ページ: 5283-5292
  • DOI: DOI:10.1039/c2sm25067e
  • 査読あり
• [雑誌論文] Anomalous volume phase transition in a polymer gel with alternativehydrophilic-amphiphilic sequence (2012)
  • 著者名/発表者名: Kamata, H., Chung, U., Shibayama, M., Sakai, T.,
  • 雑誌名: Soft Matter 巻: 8 ページ: 2876-2879
  • DOI: DOI:10.1039/c2sm25168j
  • 査読あり
• [雑誌論文] Structure-mechanical property relationship of tough hydrogels (2012)
  • 著者名/発表者名: Shibayama, M.
  • 雑誌名: Soft Matter 巻: 8 ページ: 8030-8038
  • DOI: DOI:10.1039/c2sm25325a
  • 査読あり
• [雑誌論文] Kinetic Study for AB-Type Coupling Reaction of Tetra-Arm Polymers (2012)
  • 著者名/発表者名: Nishi, K., Fujii, K., Chijiishi, M., Katsumoto, Y., Chung, U., Sakai, T., Shibayama, M.
  • 雑誌名: Macromolecules 巻: 45 ページ: 1031-1036
  • DOI: DOI:10.1021/ma202386k
  • 査読あり
• [雑誌論文] Mechanical properties of polymer network of Tetra-PEG gel (2012)
  • 著者名/発表者名: Sugimura, A., Asai, M., Matsunaga, T., Akagi, Y., Noguchi, H., Shibayama, M.
  • 雑誌名: Polym. J., online 巻: 45 ページ: 300-306
  • DOI: DOI:10.1038/pj.2012.149
  • 査読あり
• [雑誌論文] Stress Relaxation and Hysteresis of Nanocomposite Gel Investigated by SAXS and SANS Measurement (2012)
  • 著者名/発表者名: Nishida, T., Obayashi, A., Haraguchi, K., Shibayama, M.
  • 雑誌名: Polymer 巻: 53 ページ: 4533-4538
  • DOI: DOI:10.1016/j.polymer.2012.07.038
  • 査読あり
• [雑誌論文] Rubber Elasticity for Incomplete Polymer Networks (2012)
  • 著者名/発表者名: Nishi, K., Chijiishi, M., Katsumoto, Y., Nakao, T., Fujii, K., Chung, U., Noguchi, H., Sakai, T., Shibayama, M., J.Chem.
  • 雑誌名: Phys 巻: 137 ページ: 224903-1-7
  • DOI: DOI:10.1063/1.4769829
  • 査読あり
• [雑誌論文] Small-angle neutron scattering on polymer gels: phase behavior, inhomogeneities and deformation mechanisms (2011)
  • 著者名/発表者名: Shibayama, M.
  • 雑誌名: Polym. J. 巻: 43 ページ: 155-163
  • DOI: DOI:10.1038/pj.2010.110
  • 査読あり
• [雑誌論文] SANS Studies on Tetra-PEG Gel under Uniaxial Deformation (2011)
  • 著者名/発表者名: Matsunaga, T., Asai, H., Akagi, Y., Sakai, T., Chung, U., Shibayama, M.
  • 雑誌名: Macromolecules 巻: 44 ページ: 1203-1210
  • DOI: DOI:10.1021/ma102658e
  • 査読あり
• [雑誌論文] Precise Control and Prediction of Hydrogel Degradation Behavior (2011)
  • 著者名/発表者名: Li, X., Tsutsui, Y., Matsunaga, T., Shibayama, M., Chung, U., Sakai, T.
  • 雑誌名: Macromolecules 巻: 44 ページ: 3567-3571
  • DOI: DOI:10.1021/ma2004234
  • 査読あり
• [雑誌論文] Examination of the Theories of Rubber Elasticity Using an Ideal Polymer Network (2011)
  • 著者名/発表者名: Akagi, Y., Katashima, T., Katsumoto, Y., Fujii, K., Matsunaga, T., Chung, U., Shibayama, M., Sakai, T.
  • 雑誌名: Macromolecules 巻: 44 ページ: 5817-5821
  • DOI: DOI:10.1021/ma201088r
  • 査読あり
• [雑誌論文] Structure and physical properties of dried Tetra-PEG gel (2011)
  • 著者名/発表者名: Nomoto, Y., Matsunaga, T., Sakai, T., Tosaka, M., Shibayama
  • 雑誌名: M., Polymer 巻: 52 ページ: 4123-4128
  • DOI: DOI:10.1016/j.polymer.2011.06.053
  • 査読あり
• [雑誌論文] Dynamic light scattering and small-angle neutron scattering studies on phenolic (2011)
  • 著者名/発表者名: Izumi, A., Takeuchi, T., Nakao, T., Shibayama, M.
  • 雑誌名: Polymer 巻: 52 ページ: 4355-4361
  • DOI: DOI:10.1016/j.polymer.2011.06.059
  • 査読あり
• [雑誌論文] Evaluation of Topological Defects inTetra-PEG Gels (2010)
  • 著者名/発表者名: Akagi, Y., Matsunaga, T., Shibayama, M., Chung, U., Sakai, T.
  • 雑誌名: Macromolecules 巻: 430 ページ: 488-493
  • DOI: DOI:10.1021/ma9019009
  • 査読あり
• [雑誌論文] Nonuniformity in Cross-Linked Natural Rubber as Revealed by Contrast-Variation Small-Angle Neutron Scattering (2010)
  • 著者名/発表者名: Suzuki, T., Osaka, N., Endo, H., Shibayama, M., Ikeda, Y., Asai, H., Higashitani, N., Kokubo, Y., Kohjiya, S.
  • 雑誌名: Macromolecules 巻: 43 ページ: 488-493
  • DOI: DOI:10.1021/ma9019416
  • 査読あり
• [雑誌論文] Highly Elastic and Deformable Hydrogel Formed from Tetra-arm Polymers (2010)
  • 著者名/発表者名: Sakai, T., Akagi, Y., Matsunaga, T., Kurakazu, M., Chung, U., Shibayama, M.
  • 雑誌名: Macromol. Rapid Commun. 巻: 31 ページ: 1954-1959
  • DOI: DOI:10.1002/marc.201000286.
  • 査読あり
• [雑誌論文] Rheo-SANS Studies on Shear Thickening in Clay-Poly(ethylene oxide) Mixed Solutions (2010)
  • 著者名/発表者名: Takeda, M., Matsunaga, T., Nishida, T., Endo, H., Takahashi, T., Shibayama, M.
  • 雑誌名: Macromolecules. 巻: 43 ページ: 7793-7799
  • DOI: DOI:10.1021/ma101319j.
  • 査読あり
• [雑誌論文] Microscopic Structure Analysis ofClay-Poly(ethylene oxide) Mixed Solution in a Flow Field by Contrast-Variation Small-Angle Neutron Scattering (2010)
  • 著者名/発表者名: Matsunaga, T., Endo, H., Takeda, M.,Shibayama, M.
  • 雑誌名: Macromolecules 巻: 43 ページ: 5075-5082
  • DOI: DOI:10.1021/ma100476s10.1021/ma100176f
  • 査読あり
• [雑誌論文] Evaluation of Gelation Kinetics ofTetra-PEG Gel (2010)
  • 著者名/発表者名: Kurakazu, M., Katashima, T., Chijiishi, M., Nishi, K., Akagi, Y., Matsunaga, T., Shibayama, M., Chung, U., Sakai, T.
  • 雑誌名: Macromolecules 巻: 43, ページ: 5075-5082
  • DOI: DOI:10.1021/ma100176f
  • 査読あり
• [学会発表] Structure and Gelation Dynamics ofTetra-PEG Ion Gels (2012)
  • 著者名/発表者名: Shibayama, M., Tutzing
  • 学会等名: Workshop on "Trends and Perspectives in Neutron Scattering for Soft Mater and Biophysics
  • 発表場所: Germany
  • 年月日: 20121008-1011
• [学会発表] Structure and Properties ofConnectivity-Controlled Tetra-PEG Gels (2012)
  • 著者名/発表者名: Shibayama, M.
  • 学会等名: Polymeric and Self-assembling Hydrogels' From Fundamental Understanding to Applications
  • 発表場所: King's College, London, UK
  • 年月日: 20120903-0907
• [学会発表] Structure and properties of tetra-PEG ion gels (2012)
  • 著者名/発表者名: Shibayama, M., Jackson Hole, Wyoming
  • 学会等名: Polymer Network Group Meeting2012
  • 発表場所: USA
  • 年月日: 20120810-0818
• [学会発表] Preparation and Structural Characterization of High-Strength Ion Gels MACRO2012 (2012)
  • 著者名/発表者名: Shibayama, M.
  • 学会等名: Virginia Tech in Blacksburg
  • 発表場所: Virginia, USA,
  • 年月日: 20120624-0629
• [学会発表] Structure and Properties of Tetra-PEG Ion Gels (2012)
  • 著者名/発表者名: Shibayama, M.
  • 発表場所: Chengdu, China
  • 年月日: 20120604-0608
• [学会発表] Exploration of Advanced Polymer Gels bySmall-angle Neutron Scattering (2011)
  • 著者名/発表者名: Shibayama, M.
  • 学会等名: 2011MRS-J Meeting
  • 発表場所: Yokohama
  • 年月日: 20111219-1221
• [学会発表] Structure and Properties of High Performance Gels Made by Module Assembling Method (2011)
  • 著者名/発表者名: Shibayama, M., Boston, Massachusetts
  • 学会等名: 2011 MRS Fall Meeting
  • 発表場所: USA
  • 年月日: 20111128-1202
• [学会発表] Rheo-SANS Studies on Structure Evolution in Polymer-particle Aqueous Solutions (2011)
  • 著者名/発表者名: Shibayama, M.
  • 学会等名: 1st AOCNS
  • 発表場所: Tsukuba, Japan
  • 年月日: 20111120-1124
• [学会発表] Small-Angle Neutron Scattering: a Powerful Tool for Nanostructure Characterization of Soft Materials (2011)
  • 著者名/発表者名: Shibayama
  • 学会等名: International Conference on Advanced Materials for Sustainable Development (ICAMN2011) Kathmandu
  • 発表場所: M., Nepal
  • 年月日: 20111021-1023
• [学会発表] 中性子散乱による高分子ゲルの精密構造解 (2010)
  • 著者名/発表者名: Shibayama, M.
  • 学会等名: Precision Analyses of Polymer Gels by Neutron Scattering Award LecturAnnual Meeting of the Society of Polymer Science
  • 発表場所: Yokohama, Japan
  • 年月日: 20100526-0528
• [図書] Polymeric and Self Assembled Hydrogels:Fundamentals to Applications, Chapt. 2,Fabrication Structure, Mechanical Properties, and Application of Tetra-PEG Hydrogels Oren Scherman and Xian Jun Loh, Eds. (2012)
  • 著者名/発表者名: Shibayama, M., Sakai, T.
  • 総ページ数: 2-38
  • 出版者: RSC Publishing
• [図書] Inhomogeneous Structure and Dynamics of Condensed Soft Matter Edited by Imae (2011)
  • 著者名/発表者名: T,. Kanaya, T., Furusaka, M., and Torikai, N.Shibayama, M.
  • 総ページ数: 493-516
  • 出版者: Neutrons in Soft Matter, Wiley
• [備考]
  • URL: http://shibayama.issp.u-tokyo.ac.jp/
• [産業財産権] イオン液体含有ゲルの製造方法 (2012)
  • 発明者名: 鄭雄一・酒井崇匡・柴山充弘・藤井健太
  • 権利者名: 国立大学法人 東京大学
  • 産業財産権番号: 技術分野 2012-078853
  • 出願年月日: 2012-03-30
  • 外国
• [産業財産権] ULTRA-HIGH STRENGTH INJECTABLE HYDROGEL AND PROCESSFO (2011)
  • 発明者名: 鄭雄一、鈴木茂樹、酒井崇匡、柴山 充弘、佐々木伸雄
  • 権利者名: 国立大学法人東京大学、国立大学法 人横浜国立大学
  • 産業財産権番号: 技術分野 特願 2011-198851
  • 取得年月日: 2011-09-12
  • 外国