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2011 年度 実績報告書

二酸化炭素排出削減に資するナノヘテロ組織構造制御による家庭用燃料電池デバイス設計

研究課題

研究課題/領域番号 22310053
研究機関独立行政法人物質・材料研究機構

研究代表者

森 利之  独立行政法人物質・材料研究機構, 電池材料ユニット, グループリーダー (80343854)

研究分担者 閏 鵬飛  独立行政法人物質・材料研究機構, ナノ材料科学環境拠点, NIMSポスドク研究員 (20596556)
李 致朋  独立行政法人物質・材料研究機構, ナノ材料科学環境拠点, NIMSポスドク研究員 (30568324)
キーワード中温型燃料電池 / ドープドセリア / 界面構造制御 / シミュレーション / 薄膜
研究概要

アノード支持ドープドセリア固体電解質薄膜を作製し、カソード層をその上に、形成したのち、この燃料電池用薄膜デバイスの界面に埋もれたナノ構造を、STEM-EELSを用いて詳細に解析した。その結果、これまで知られていなかった現象として、その幅が1nm以内の粒界において、酸素欠陥が秩序化したナノドメイン(大きさも1nm程度)が、粒界内で連続して生成していたこと、このナノドメインを起点として、固体電解質/電極界面において、超構造形成を伴う等距離双方向拡散(従来の相互拡散Inter diffusionと区別するうえで、Mutual diffusionと命名)現象が起きていることを明らかにした。こうした超構造及び等距離双方向拡散層内における酸素欠陥の秩序化構造を、独自に開発したコンピューターシミュレーション手法を用いて詳細に解析し、その特徴を明らかにすることに成功した。
また、固体電解質/カソード界面と、固体電解質/アノード界面では、この等距離双方向拡散(Mutual diffusion)層の幅や、この層のでき方が大きくことなっていた。つまり、1100℃という温度において薄膜デバイスを作成した際に、固体電解質/カソード界面に形成された等距離双方向拡散(Mutual diffusion)層の幅は、固体電解質/アノード界面のそれに比して2倍程度大きなものであること、固体電解質/アノード側では、アノード層内に、固体電解質(Gdドープセリア)成分と電極金属Ni金属が存在するが、このアノード層内の固体電解質(Gdドープセリア)成分と電極金属Ni金属粉末界面でも、わずかではあるが、同様な等距離双方向拡散現象がおこり、超構造の形成が確認された。これらの影響を最小化するべく開発した白金/セリウム酸化物カソード及びアノード特有の電極反応機構解析に着手し、白金表面の機能を向上させる働きがあることを見出した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

アノード支持ドープドセリア固体電解質薄膜デバイスを作製し、その界面ナノ構造を精査することで、界面に埋もれていた新たなナノスケールの欠陥構造の特徴を明らかにし、その詳細を、コンピューターシミュレーションにより明らかにすることに成功した。さらに、こうした問題点を解決するべく独自に開発した白金/セリウム酸化物電極表面上で起こる電極反応機構解析にも着手し、白金の性能向上を可能にする白金/セリウム酸化物界面の機能を見出すなど、新規な界面の構造、機能を明らかにしており、おおむね順調に進展していると考えられる。

今後の研究の推進方策

昨年度にひきつづき、薄膜燃料電池デバイス界面近傍に生成する界面層の詳細な解析を行うとともに、独自に開発をすすめている金属/セリウム酸化物電極表面で生じている電極反応機構を精査するとともに、金属/酸化物間の電荷移動などを可能にしている界面構造を解明し、カソード(酸素還元反応)、アノード(被毒種による活性低下)反応をそれぞれ、高めることに成功している、本研究における電極反応機構を明らかにし、より、高い性能を生むために必要な、電極界面構造を明らかにする。

  • 研究成果

    (16件)

すべて 2011

すべて 雑誌論文 (14件) (うち査読あり 14件) 学会発表 (2件)

  • [雑誌論文] Structural phase transformation through defect cluster growth in Gd-doped ceria2011

    • 著者名/発表者名
      Li Z P, Mori T, Ye F, Ou D R, Zou J, and Drennan J
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: Vol.84(18) ページ: 1-5

    • DOI

      DOI: 10.1103/PhysRevB.84.180201

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Two types of diffusions at the cathode/electrolyte interface in IT-SOFCs2011

    • 著者名/発表者名
      Li Z P, Mori T, Auchterlonie G, Zou J, and Drennan J
    • 雑誌名

      Journal of Solid State Chemistry

      巻: Vol.184(9) ページ: 2458-461

    • DOI

      DOI: 10.1016/j.jssc.2011.07.021

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Stability of ceria supports in Pt-CeOx/C catalysts2011

    • 著者名/発表者名
      Ou D R, Mori T, Fugane K, Togasaki H, Ye F, and Drennan J
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry C

      巻: Vol.115(39) ページ: 19239-19245

    • DOI

      DOI: 10.1021/j205640k

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ordered structures of defect clusters in gadolinium-doped ceria2011

    • 著者名/発表者名
      Li Z P, Mori T, Ye F, Ou D R, Zou J and Drennan J
    • 雑誌名

      Journal of Chemical Physics

      巻: Vol.134(22) ページ: 1-7

    • DOI

      DOI: 10.1063/1.3599089

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Diffusion and segregation along grain boundary at the electrolyte-anode interface in IT-SOFC2011

    • 著者名/発表者名
      Li Z P, Mori T, Auchterlonie G, Zou J, and Drennan J and Miyayama M
    • 雑誌名

      Solid State Ionics

      巻: Vol.191(1) ページ: 55-60

    • DOI

      DOI: 10.1016/j.ssi.2011.03.021

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Superstructure formation and variation in Ni-GDC cermet anodes in SOFC2011

    • 著者名/発表者名
      Li Z P, Mori T, Auchterlonie G, Zou J, and Drennan J
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: Vol.13(20) ページ: 9685- 9690

    • DOI

      DOI: 10.1039/c1cp20296k

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Defect clustering and local ordering in rare earth co-doped ceria2011

    • 著者名/発表者名
      Ou D R, Ye F, and Mori T
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: Vol.13(20) ページ: 9554-9560

    • DOI

      DOI: 10.1039/c0cp02174a

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Mutual diffusion and microstructure evoluation at the electrolyte-anode interface in intermedaite temperature solid oxide fuel cell2011

    • 著者名/発表者名
      Li Z P, Mori T, Auchterlonie G, Guo Y, Zou J, Drennan J, and Miyayama M
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry C

      巻: Vol.115(14) ページ: 6877-6885

    • DOI

      DOI: 10.1021/jp201105p

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Microstructures and metal-support interaction of the Pt-CeO2/C catalysts for direct methanol fuel cell application2011

    • 著者名/発表者名
      Ou D R, Mori T, Togasaki H, Takahashi M, Ye F, and Drennan J
    • 雑誌名

      Langmuir

      巻: Vol.27(7) ページ: 3859-3866

    • DOI

      DOI: 10.1021/la1032898

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Direct evidence of dopant segregation in Gd-doped ceria2011

    • 著者名/発表者名
      Li Z P, Mori T, Auchterlonie G, Zou J, and Drennan J
    • 雑誌名

      Applied Physics Letters

      巻: Vol.98(9) ページ: 1-3

    • DOI

      DOI: 10.1063/1.3556650

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Dislocation associated incubational domain formation in lightly gadolinium-doped ceria2011

    • 著者名/発表者名
      Li Z P, Mori T, Ye F, Ou D R, Zou J, and Drennan J
    • 雑誌名

      Microscopy and Microanalysis

      巻: Vol.17(1) ページ: 49-53

    • DOI

      DOI: 10.1017/S143192761009416X

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Activity of oxygen reduction reaction on small amount of amorphous CeOx promoted Pt cathode for fuel cell application2011

    • 著者名/発表者名
      Fugane K, Mori T, Ou D R, Suzuki A, Yoshikawa H, Masuda T, Uosaki K, Yamashita Y, Ueda S, Kobayashi K, Okazaki N, Matolinova I, Matolin V
    • 雑誌名

      Electrochimica Acta

      巻: Vol.56(11) ページ: 3874-3883

    • DOI

      10.1016/j.electacta.2011.02.034

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Mutual diffusion occurring at the interface between La0.6Sr0.4Co0.8Fe0.203 cathode and gd-doped ceria electrolyte during IT-SOFC cell preparation2011

    • 著者名/発表者名
      Li Z P, Mori T, Auchterlonie G, Zou J, Drennan J, Miyayama M
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials & Interfaces

      巻: Vol.3(7) ページ: 2772-2778

    • DOI

      10.1021/am2005543

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Two types of diffusions at the cathode/electrolyte interface in IT-SOFCs2011

    • 著者名/発表者名
      Li Z P, Mori T, Auchterlonie G, Zou J, Drennan J
    • 雑誌名

      Journal of Alloys and Compounds

      巻: Vol.509(40) ページ: 9679-9684

    • DOI

      10.1016/j.jallcom.2011.07.080

    • 査読あり
  • [学会発表] Design of different type/different quality interfaces on electrodes in fuel cells2011

    • 著者名/発表者名
      Toshiyuki MORI
    • 学会等名
      7th Nanjing-Suzhou-Hokkaido-NIMS/MANA Joint Symposium on Frontie
    • 発表場所
      Suzhou university(中国)(招待講演)
    • 年月日
      2011-11-12
  • [学会発表] Design of nano-structure and nano-interface of fuel cell materials2011

    • 著者名/発表者名
      Toshiyuki MORI
    • 学会等名
      International workshop on advanced functional nanomaterials
    • 発表場所
      アンナ大学(チェンナイ、インド)(招待講演)
    • 年月日
      2011-02-22

URL: 

公開日: 2013-06-26  

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