単層カーボンナノチューブ(SWNT)の高速合成可能なアークプラズマジェット法は、結晶性の良さと生成効率の高さが注目されている。産業応用には更なる高速大量合成法の実現が望まれているが、プラズマ中の重要活性種や温度等に関して定量的な計測例はなく、気相合成中の成長メカニズムもほとんど明らかになっていない。本研究では、プラズマ中のラジカル密度計測法をはじめとするプラズマ診断法をアークプラズマジェット法に適用することで、SWNTの高速成長メカニズムを解明し、大量合成手法の確立を目的とする。主要なラジカルの空間分布、ガス温度の空間分布、ナノカーボン粒子のサイズ分布、流速分布などを明らかにし、SWNTの成長過程を時空間的に明らかにする。 平成24年度において、発光分光、ミー散乱分光、ラマン散乱分光による計測をもとに、アークプラズマ中の活性種の挙動と初期クラスターのサイズがSWNTの結晶性に与える影響を考察し、高結晶性のSWNT合成のためには,炭素源と触媒金属のバランスが必要であることを示した。本研究で得られた知見をもとに提案されたアークプラズマ法によるSWNTの成長メカニズムは以下の通りである。アークプラズマ中に形成された金属触媒クラスターにC2ラジカル等の炭素源が固溶してSWNT の核が形成される。一方、炭素源ラジカル同士の気相反応は非晶質炭素へと成長し、触媒表面を覆ってSWNTの成長を阻害する。熱対流に乗り、プラズマの高温領域の外へ出た触媒金属は、炭素の溶解度が低下して炭素が粒子表面に析出し、SWNT成長が始まる。根元の触媒粒子同士が結合し、SWNT同士はファンデルワールス力により束を形成する。これらは近くの同様に成長したSWNTと絡み合い、複雑に入り組んだSWNTの束がハイウェイジャンクションのような構造を作り出す。
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