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イオン液体を用いてドーピングした共役系高分子のポンププローブ分光
ドープされた共役系高分子における光励起状態の性質を明らかにすることを目的に、フェムト秒ポンププローブ分光法を用いて研究を行った。前年度までにイオン液体と高分子薄膜からなる電気化学セルを作製しポンププローブ測定ができることを確認している。今年度はより安定したドーピング状態を実現し、さらに電子状態についてより詳細な考察を行うことを目的に、配向薄膜を用いた実験を行った。その結果、より低電圧においてドーピング状態を安定に実現できることが分かった。ポンププローブ分光においては、励起光子エネルギーを可視光領域に固定し、プローブ光子エネルギーを変化させ、各印加電圧における吸収変化の時間変化を測定した。その結果、セルに電圧を印加し、ポーラロン状態を形成させることにより、光励起直後の緩和過程は劇的に変化することを明らかにした。詳細な解析の結果、光励起された励起種と電気化学ドーピングによって生成されているポーラロンが相互作用していることが示唆された。この相互作用による変化は励起後きわめて短い時間におこり、緩和も未ドープ状態よりもすみやかに起こることが示された。これらを総合すると、共役系高分子において化学的にキャリアが生成されている場合、可視光領域の光照射により形成された励起状態は、ポーラロンとの相互作用を介し未ドープ状態に比べ高速に緩和することが明らかになった。
ビラジカル分子の非線形光学特性
前年度までにビラジカル分子薄膜の非線形分光を行った。今年度はこれまでに得られている非線形光学スペクトルの詳細な解析を行った。その結果、ビラジカル性および分子の配列と密接な関係にある励起準位構造が明らかになり、非線形光学応答は、ビラジカル性を反映していることが示唆された。
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