氷結したタンパク質水溶液のガラス転移と分子ダイナミックス

2012 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 22540420
• 研究種目: 基盤研究(C)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 生物物理・化学物理
• 研究機関: 東海大学
• 研究代表者: 新屋敷 直木 東海大学, 理学部, 教授 (00266363)
• 研究分担者: 八木原 晋 東海大学, 理学部, 教授 (40191093) ; 喜多 理王 東海大学, 理学部, 准教授 (90322700)
• 研究期間 (年度): 2010 – 2012
• キーワード: 化学物理 / 生物物理 / 物性実験 / タンパク質 / 水溶液 / ガラス転移 / 誘電緩和 / 不凍水

研究概要

本研究は氷結するゼラチン、牛血清アルブミン(BSA)、リゾチウム水溶液の不凍水,水和タンパク質,氷の3つの誘電緩和を298～113Kの温度域、10μHz～10GHzの周波数域の広帯域誘電分光法(BDS)を用いて観測した。さらに水以外の溶媒の高分子溶液で観測される緩和と比較し、水溶液で観測される緩和の普遍的性質と物質構造依存性を調べた。不凍水と水和タンパク質の緩和の特徴は、氷結しない様々な水溶液で観測されたものと一致した。球状タンパク質とゼラチン水溶液で観測された水和タンパク質の緩和は後者の方が氷の融解の影響が顕著に現れ、分子構造による違いが観られた。一方、BSA およびリゾチウム水溶液の広い濃度範囲(含水率5～85%)で、熱測定及び誘電測定により、ガラス転移温度と融解温度の濃度依存性を明らかにした。溶媒が結晶化する有機溶媒を用いた高分子溶液で、溶媒の結晶化による高分子の凍結濃縮に伴い急激な高分子の緩和時間の変化とガラス転移が観測された。また、水以外の溶液でも不凍溶媒が観測され、不凍水と水素結合の関係を再考すべき結果が得られた。

研究成果

• [雑誌論文] Glass Transition and Dynamics of Poly(vinyl pyrrolidone) -Water Mixture (2013)
  • 著者名/発表者名: M. Miyara, Y. Sakuramatsu, K. Sasaki, R. Kita, N. Shinyashiki, S. Yagihara
  • 雑誌名: The 4th International Symposium on Slow Dynamics in Complex System, AIP Conference Proceedings 巻: 1518 ページ: 300-303
  • 査読あり
• [雑誌論文] 広帯域誘電分光法による高分子水溶液の分子ダイナミクスとガラス転移 (2013)
  • 著者名/発表者名: 宮良政彦、佐々木海渡、桜松陽平、喜多理王、新屋敷直木、八木原晋
  • 雑誌名: 東海大学紀要理学部 巻: 48 ページ: 109-118
  • 査読あり
• [雑誌論文] K. Sasaki, A. Panagopoulo, M. Miyara, K. Fujita, W. Yamamoto, P. Pissis, A. Kyritsis, R. Kita, N. Shinyashiki, S. Yagihara (2013)
  • 著者名/発表者名: Dynamics of Water and Hydrated Gelatin in Partially Crystallized Mixtures
  • 雑誌名: The 4th International Symposium on Slow Dynamics in Complex System, AIP Conference Proceedings 巻: 1518 ページ: 288-291
  • 査読あり
• [雑誌論文] 誘電分光法による部分的に氷結したゼラチン水溶液の水のダイナミクス (2013)
  • 著者名/発表者名: 佐々木海渡、宮本陽介、宮良政彦、喜多理王、新屋敷直木、八木原晋
  • 雑誌名: 東海大学紀要理学部 巻: 48 ページ: 119-131
  • 査読あり
• [雑誌論文] Dielectric relaxation strength and magnitude of dipole moment of poly(vinyl pyrrolidone) in polar solutions (2012)
  • 著者名/発表者名: N. Shinyashiki, M. Miyara, S. Nakano, W.Yamamoto, M. Ueshima, D. Imoto, K. Sasaki, R. Kita, S. Yagihara
  • 雑誌名: J. Mol. Liq. 巻: 181 ページ: 110-114
  • 査読あり
• [雑誌論文] 水構造の広帯域ダイナミクスとその解釈 (2012)
  • 著者名/発表者名: 八木原晋、喜多理王、新屋敷直木、福崎稔
  • 雑誌名: 冷凍 巻: 87(1018) ページ: 21-27
  • 査読あり
• [雑誌論文] Water and Protein Dynamics in Protein-Water Mixtures over Wide Range of Composition (2012)
  • 著者名/発表者名: A. Kyritsis, A. Panagopoulou, P. Pissis, R. S. i. Serra, J. L. Gomez Ribelles, N. Shinyashiki
  • 雑誌名: IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation 巻: 19(4) ページ: 1239-1246
  • 査読あり
• [雑誌論文] Protein and Water Dynamics in Bovine Serum Albumin-Water Mixtures Over Wide Ranges of Composition (2012)
  • 著者名/発表者名: A. Panagopoulou, A. Kyritsis,N. Shinyashiki, P. Pissis
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. B. 巻: 116 ページ: 4593-4602
  • 査読あり
• [雑誌論文] 誘電分光法によるミオグロビン-グリセロール-水3成分混合系のガラス転移 (2012)
  • 著者名/発表者名: 疋田由貴、山本航、佐々木海渡、新屋敷直木、喜多理王、八木原晋
  • 雑誌名: 東海大学紀要理学部 巻: 47 ページ: 131-142
  • 査読あり
• [雑誌論文] 広帯域誘電分光法による部分的に氷結したゼラチン水溶液のダイナミクス (2012)
  • 著者名/発表者名: 佐々木海渡、藤田圭史、疋田由貴、山本航、栗山直哉、喜多理王、新屋敷直木、八木原晋
  • 雑誌名: 東海大学紀要理学部 巻: 47 ページ: 89-101
  • 査読あり
• [雑誌論文] 高分子溶液中における高分子の双極子モーメントと溶媒の誘電率との関係 (2012)
  • 著者名/発表者名: 宮良政彦,中野慎也,山本航,上島匡博,井本大蔵,喜多理王,新屋敷直木,八木原晋
  • 雑誌名: 東海大学紀要理学部 巻: 47 ページ: 103-114
  • 査読あり
• [雑誌論文] Thermal transitions and dynamics in nanocomposite hydrogels (2012)
  • 著者名/発表者名: A. Kyritsis, A. Spanoudaki, C. Pandis, L. Hartmann, R. Pelster, N. Shinyashiki, J. C. Rodriguez Hernandez, J. L. G. Ribelles, M. M. Pradas, P. Pissis
  • 雑誌名: J. Therm. Anal. Calorim 巻: 108 ページ: 1067-1078
  • 査読あり
• [雑誌論文] Water and polymer dynamics in poly (hydroxyl ethyl acrylate - co - ethyl acrylate) copolymer hydrogels (2011)
  • 著者名/発表者名: A. Kyritsis, A. Spanoudaki, C. Pandis, L. Hartmann, R. Pelster, N. Shinyashiki, J. C. Rodriguez Hernandez, J. L. Gomez Ribelles, M. Monleon Pradas, P. Pissis
  • 雑誌名: Eur. Polym. J. 巻: 47 ページ: 2391-2402
  • 査読あり
• [雑誌論文] Segmental Relaxation of Hydrophilic Poly (Vinyl Pyrrolidone) in Chloroform Studied by Broadband Dielectric Spectroscopy (2011)
  • 著者名/発表者名: N. Shinyashiki, A. Spanoudaki, W. Yamamoto, E. Nambu, K. Yoneda, A. Kyritsis, P. Pissis, R. Kita, S. Yagihara
  • 雑誌名: Macromolecules 巻: 44 ページ: 2140-2148
  • 査読あり
• [雑誌論文] Polymer Segmental Dynamics and Solvent Thermal Transitions in Poly(ethyl acrylate)/ p-xylene Mixtures (2011)
  • 著者名/発表者名: A. Kyritsis, F. J. Romero Colomer, J. L. Gomez Ribelles, N. Shinyashiki, C. Christodoulides, P. Pissis
  • 雑誌名: J. Polym. Sci. Part B: Polym. Phys 巻: 49(6) ページ: 455-466
  • 査読あり
• [雑誌論文] Glass transition and dynamics in BSA-water mixtures over wide ranges of composition studied by thermal and dielectric techniques (2011)
  • 著者名/発表者名: A. Panagopoulou, A. Kyritsis, R. S. i Serra, J. L. G. Ribelles,N. Shinyashiki, P. Pissis
  • 雑誌名: Biochimica et Biophysica Acta 巻: 1814 ページ: 1984-1996
  • 査読あり
• [雑誌論文] Water and Protein Dynamics in Protein -Water Mixtures over Wide Ranges of Composition (2011)
  • 著者名/発表者名: A. Kyritsis, A. Panagopoulou, P. Pissis, R. Sabater. i Serra, J. L. G. Ribelles, and N. Shinyashiki
  • 雑誌名: Proceedings of 14th International Symposium on Electrets, IEEE Dielectrics and Electrical Insulation Society ページ: 49-50
  • 査読あり
• [雑誌論文] Glass Transition and Dynamics in Lysozyme-Water Mixtures Over Wide Ranges of Composition (2011)
  • 著者名/発表者名: A. Panagopoulou, A. Kyritsis, Anna-Maria Aravantinou, D. Nanopoulos, R. S. i Serra, J. L. G. Ribelles, N. Shinyashiki, P. Pissis
  • 雑誌名: Food Biophysics 巻: 6(2) ページ: 199-299
  • 査読あり
• [雑誌論文] Glass transition and dynamics in hydrated proteins over wide ranges of composition studied by thermal and dielectric techniques (2011)
  • 著者名/発表者名: A. Panagopoulou, A. Kyritsis, A-M. Aravantinou, D. Nanopoulos, J. L. G. Ribelles, R. Sabater. i Serra, N.Shinyashiki, P. Pissis
  • 雑誌名: Proceedings of the 9th International Conference on Electromagnetic Wave Interaction with Water and Moist Substances 巻: 9 ページ: 62-69
  • 査読あり
• [雑誌論文] Resolving the mystery of the dynamics of water clarifying its role in the dynamics of hydrated protein (2011)
  • 著者名/発表者名: K. L. Ngai, S. Capaccioli, S. Ancherbak, P. A. Rolla, N. Shinyashiki
  • 雑誌名: Philosophical. Magazine 巻: 91(13-15) ページ: 1809-1835
  • 査読あり
• [雑誌論文] The Role of the Primitive Relaxation in the Dynamics of Aqueous Mixtures, Nanoconfined Water and Hydrated Proteins (2011)
  • 著者名/発表者名: The Role of the Primitive Relaxation in the Dynamics of Aqueous Mixtures, Nanoconfined Water and Hydrated Proteins
  • 雑誌名: J. Non-Cryst. Solids 巻: 357 ページ: 641-654
  • 査読あり
• [雑誌論文] 物質中のダイナミックな水構造の直接観測(広帯域誘電分光からわかってきたこと) (2011)
  • 著者名/発表者名: 八木原晋,新屋敷直木,喜多理王
  • 雑誌名: 日本バイオレオロジー学会誌 巻: 25巻1号 ページ: 2-11
  • 査読あり
• [雑誌論文] ater and Polymer Dynamics in Hydrogels (2010)
  • 著者名/発表者名: L. Hartmann, A. Spanoudaki, A. Kyritsis, P. Pissis, R. Pelster, N. Shinyashiki, J. C. Rodriguez Hernandez, J.L. Gomez Ribelles and M. Monleon Pradas
  • 雑誌名: Modern polymeric materials for environmental applications, 4th International Seminar Kracow 巻: Vol.4,Iss.1 ページ: 109-118
  • 査読あり
• [雑誌論文] Dynamics of polymer and glass transition in partially crystallized polymer solution studied by dielectric spectroscopy (2010)
  • 著者名/発表者名: N. Shinyashiki, M. Asano, M. Shimomura, S. Sudo, R. Kita, S. Yagihara, J. Biomaterials
  • 雑誌名: Science: Polymer Edition 巻: 21 ページ: 1937-1946
  • 査読あり
• [雑誌論文] Study of Polymer Glass Transition and Segmental Motions in Partially Crystallized Poly(ethyl acrylate)/ pxylene Mixtures (2010)
  • 著者名/発表者名: A. T. Stathopoulos, A. Kyritsis, F. J. Romero Colomer, J. L. Gomez Ribelles, N. Shinyashiki, C. Christodoulides, and P. Pissis
  • 雑誌名: AIP Conf. Proc 巻: 1255 ページ: 70-72
  • 査読あり
• [学会発表] 部分的に氷結したゼラチン水溶液の融解と水のダイナミクス (2012)
  • 著者名/発表者名: 佐々木海渡、宮良政彦、喜多理王、新屋敷直木、八木原晋
  • 学会等名: 12 SASIntelligent Symposium
  • 発表場所: 平塚
  • 年月日: 20121115-16
• [学会発表] Water and Protein Dynamics in Hydrated Globular Proteins (2012)
  • 著者名/発表者名: A. Kyritsis, N. Shinyashiki
  • 学会等名: Frontiers of Water Biophysics
  • 発表場所: Italy
  • 年月日: 20120923-26
• [学会発表] Glass Transition and Dynamics for Partially Crystallized Gelatin Water Mixture Studied by Broadband Dielectric Spectroscopy (2012)
  • 著者名/発表者名: K. Sasaki, A. Panagopoulou, M. Miyara, K. Fujita, W. Yamamoto, P. Pissis, A. Kyritsis, R. Kita, N. Shinyashiki, S. Yagihara
  • 学会等名: 15th International Congress on Thermal Analysis and Calorimetry & 48th Japanese Conference on Calorimetry and Thermal Analysis
  • 発表場所: Higashi-Osaka
  • 年月日: 20120820-24
• [学会発表] Dielectric Relaxation of PVP-Water Mixtures about Glass Transition (2012)
  • 著者名/発表者名: M. Miyara, Y. Sakuramatsu, R.Kita, N.Shinyashiki, S.Yagihara
  • 学会等名: The 5th Discussion Meeting on Glass Transition
  • 発表場所: Tohoku University, Sendai.
  • 年月日: 20120227-0301
• [学会発表] Dielectric Relaxations and Grass Transitions of Partially Crystallized Gelatin-Water Mixture (2012)
  • 著者名/発表者名: K. Sasaki, K. Fujita, Y. Hikita, N. Kuriyama, W. Yamamoto, R. Kita, N. Shinyashiki, S. Yagihara
  • 学会等名: The 5th Discussion Meeting on Glass Transition
  • 発表場所: Tohoku University, Sendai
  • 年月日: 20120227-0301
• [学会発表] 部分的に氷結したゼラチン水混合系の誘電的研究 (2011)
  • 著者名/発表者名: 佐々木海渡、藤田圭史、疋田由貴、山本航、栗山直哉、喜多理王、新屋敷直木、八木原晋
  • 学会等名: 第21回日本MRS学術シンポジウム2011
  • 発表場所: 横浜
  • 年月日: 20111200
• [学会発表] 広帯域誘電分光法による部分的に氷結したゼラチン水溶液のダイナミクス (2011)
  • 著者名/発表者名: 佐々木海渡、藤田圭史、疋田由貴、山本航、栗山直哉、喜多理王、新屋敷直木、八木原晋
  • 学会等名: 日本物理学会 2011年秋季大会
  • 発表場所: 富山
  • 年月日: 20110921-24
• [学会発表] 溶液中の水溶性高分子鎖ダイナミクスの時間‐温度換算則とガラス転移 (2011)
  • 著者名/発表者名: 山本航、南部絵梨、米田馨、喜多理王、新屋敷直木、八木原晋、A. Spanoudaki、A. Kyritsis、P. Pissis
  • 学会等名: 日本物理学会 2011年秋季大会
  • 発表場所: 富山
  • 年月日: 20110921-24
• [学会発表] 高分子溶液中の高分子の緩和強度および双極子モーメントと溶媒の誘電率との関係 (2011)
  • 著者名/発表者名: 宮良政彦、中野慎也、上島匡博、井本大蔵、山本航、喜多理王、新屋敷直木、八木原晋
  • 学会等名: 日本物理学会 2011年秋季大会
  • 発表場所: 富山
  • 年月日: 20110921-24
• [学会発表] Water and Protein Dynamics in Protein -Water Mixtures over Wide Ranges of Composition (2011)
  • 著者名/発表者名: A. Kyritsis, A. Panagopoulou, P. Pissis, R. S. i Serra, J. L. Gomez Ribelles, N.Shinyashiki
  • 学会等名: 2011 IEEE 14th International Symposium on Electrets ISE14
  • 発表場所: France
  • 年月日: 20110828-31
• [学会発表] Glass Transition and Dynamics in Hydrated Proteins Over Wide Ranges of Composition Studied by Thermal and Dielectric Techniques (2011)
  • 著者名/発表者名: A. Panagopoulou, A. Kyritsis, A-M. Aravantinou, D. Nanopoulos, J. L. G. Ribelles, R. Sabater i Serra, N.Shinyashiki, P. Pissis
  • 学会等名: 9th International Conference on Electromagnetic WaveInteraction with Water and Moist Substances, International Society for Electromagnetic Aquametry
  • 発表場所: USA
  • 年月日: 20110531-0603
• [学会発表] 広帯域誘電分光法によるポリビニルピロリドン-アルコール溶液の緩和現象 (2011)
  • 著者名/発表者名: 宮良政彦、中野慎也、上島匡博、井本大蔵、山本航、喜多理王、新屋敷直木、八木原晋
  • 学会等名: 第60回高分子学会年次大会
  • 発表場所: 大阪
  • 年月日: 20110500
• [学会発表] Thermal transitions of solvent and polymer dynamics in binary poly(ethyl acrylate) /p-xylene mixtures (2010)
  • 著者名/発表者名: A. Kyritsis, A. Stathopoulos, F. Romero Colomer, A. Sanchez Alcazar, J.L. Gomez Ribelles, N. Shinyashiki
  • 学会等名: The -6th International Conference on Broadband Dielectric Spectroscopy and Its Applications
  • 発表場所: Spain
  • 年月日: 20100907-10
• [学会発表] Slow and fast dynamics of hydrated proteins: the pivotal role of secondary βrelaxation of water (2010)
  • 著者名/発表者名: S. Capaccioli, M. Bertoldo, P.A. Rolla, N. Shinyashiki, K.L
  • 学会等名: Ngai The -6th International Conference on Broadband Dielectric Spectroscopy and Its Applications
  • 発表場所: Spain
  • 年月日: 20100907-10
• [備考]
  • URL: http://www.sp.u-tokai.ac.jp/~rgms/indj01.html