金ナノ粒子の触媒活性に関する理論的研究

2012 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 22550001
• 研究種目: 基盤研究(C)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 物理化学
• 研究機関: 北海道大学
• 研究代表者: リャーリン アンドレイ 北海道大学, 大学院・理学研究院, 博士研究員 (70542273)
• 研究分担者: 武次 徹也 北海道大学, 大学院・理学研究院, 教授 (90280932)
• 研究期間 (年度): 2010 – 2012
• キーワード: 金ナノ粒子 / 触媒活性 / サイズ依存性 / 金クラスター / 選択的酸化 / 金属表面 / DFT 計算 / クラスター融合アルゴリズム

研究概要

金ナノクラスターの触媒活性について、DFT計算に基づき、サイズ依存性、担体効果に着目した理論研究を行った。金クラスター触媒を用いた酸素分子によるエチレンの酸化反応について、反応分子が共吸着することにより酸素分子がより活性化される共吸着効果を見出した。担体効果については、不活性なh-BN担体であっても、担持した金原子に吸着した酸素分子が電子押し出し効果により活性化される機構を明らかにした。また、h-BN単層自体に窒素ドープすることで酸素還元反応触媒として活性が生じることを示した。活性なTiO2に担持された金クラスター上での水素解離反応過程を計算し、触媒活性が金クラスターと担体の境界の周に沿った長さに比例することを示した。

研究成果

• [雑誌論文] Theoretical predictions for hexagonal BN based nanomaterials as electrocatalysts for the oxygen reduction reaction (2013)
  • 著者名/発表者名: A. Lyalin, A. Nakayama, K. Uosaki, and T.Taketsugu
  • 雑誌名: Phys. Chem. Chem. Phys 巻: 15 ページ: 2809-2820
  • 査読あり
• [雑誌論文] COoxidation on h-BN supported Au atom (2013)
  • 著者名/発表者名: M. Gao, A. Lyalin, and T. Taketsugu
  • 雑誌名: J.Chem. Phys 巻: 138 ページ: 034701
  • 査読あり
• [雑誌論文] Oxygen activation and dissociation on h-BN supported Au atoms (2013)
  • 著者名/発表者名: M. Gao, A. Lyalin, and T. Taketsugu
  • 雑誌名: Int. J. Quantum Chem 巻: 113 ページ: 443-452
  • 査読あり
• [雑誌論文] Catalytic activity of Au and Auon h-BN surface: adsorption and activation of O_2 (2012)
  • 著者名/発表者名: M. Gao, A. Lyalin, and T. Taketsugu
  • 雑誌名: J.Phys. Chem. C 巻: 116 ページ: 9054-9062
  • 査読あり
• [雑誌論文] Role ofthe support effects on the catalytic activity ofgold clusters (2011)
  • 著者名/発表者名: M. Gao, A. Lyalin, and T. Taketsugu
  • 雑誌名: a density functional theory study, Catalysts 巻: 1 ページ: 18-39
  • 査読あり
• [雑誌論文] A computational investigation of H adsorption and dissociation on Au nanoparticles supported on TiO_22 surface (2011)
  • 著者名/発表者名: A. Lyalin and T. Taketsugu
  • 雑誌名: Faraday Discussions 巻: 152 ページ: 185-201
  • 査読あり
• [雑誌論文] Reactant promoted oxygen dissociation on gold clusters (2010)
  • 著者名/発表者名: A. Lyalin and T. Taketsugu
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. Lett 巻: 1 ページ: 1752-1757
  • 査読あり
• [雑誌論文] Adsorption of ethylene on neutral, anionic and cationic gold clusters (2010)
  • 著者名/発表者名: A. Lyalin and T. Taketsugu
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. C 巻: 114 ページ: 2484-2493
  • 査読あり
• [学会発表] Role of the active and inert supports in enhanced catalytic activity of gold clusters (2012)
  • 著者名/発表者名: A. Lyalin, M. Gao, T. Taketsugu
  • 学会等名: DInternational Conference Dynamics of Systems on the Nanoscale" (DYSON 2012)
  • 発表場所: Saint Petersburg State Polytechnic University (Russia).
  • 年月日: 20120930-20121004
• [学会発表] Role of the support effects on the catalytic activity of gold clusters (2012)
  • 著者名/発表者名: A. Lyalin, M. Gao, T. Taketsugu
  • 学会等名: The Cluster-Surface Interactions (CSI) Workshop
  • 発表場所: University of Lyon (France)
  • 年月日: 20120911-13
• [学会発表] Catalytic Activity of Graphene and h-BN Based Nanomaterials for Oxygen Reduction Reaction (2012)
  • 著者名/発表者名: A. Lyalin, T. Taketsugu
  • 学会等名: The 6th General Meeting of ACCMS-VO
  • 発表場所: Tohoku University
  • 年月日: 20120210-12
• [学会発表] A computational investigation of the unusual catalytic activity of h-BN based nanomaterials for oxygen reduction reaction (2012)
  • 著者名/発表者名: A. Lyalin, T. Taketsugu
  • 学会等名: The 10th Hokudai Simulation Salon (HSS) Workshop
  • 発表場所: Hokkaido University
  • 年月日: 2012-02-17
• [学会発表] Theoretical Investigation of the Oxygen Reduction Reaction on h-BN Monolayer (2011)
  • 著者名/発表者名: A. Lyalin, T. Taketsugu
  • 学会等名: The 5th Annual Meeting of Japan Society for Molecular Science
  • 発表場所: Sapporo Convention Center
  • 年月日: 20110920-23
• [学会発表] Catalytic Activity of Gold Particles Supported on h-BN Surface (2011)
  • 著者名/発表者名: M. Gao, A. Lyalin, T. Taketsugu
  • 学会等名: The 6th InternationalConference GOLD 2012
  • 発表場所: Tokyo Metropolitan University.
  • 年月日: 20110905-08
• [学会発表] A computational investigation of H2 adsorption and dissociation on Au nanoparticles supported on TiO2 surface (2011)
  • 著者名/発表者名: A. Lyalin, T. Taketsugu
  • 学会等名: Faraday Discussion
  • 発表場所: Cardiff University (UK)
  • 年月日: 20110704-06
• [学会発表] Possibility of Oxygen Reduction Reaction on h-BN Monolayer with N Impurity Defect (2011)
  • 著者名/発表者名: A. Lyalin, T. Taketsugu, On
  • 学会等名: The 9th annual Meeting of Society of Nano Science and Technology: Nanoscience for sustainable society
  • 発表場所: Hokkaido University
  • 年月日: 20110602-04
• [学会発表] Role of support in the catalytic activity of gold nanoclusters (2011)
  • 著者名/発表者名: A. Lyalin, M. Gao, T. Taketsugu
  • 学会等名: 第9回Hokudai Simulation Salon ワークショップ
  • 発表場所: Hokkaido University
  • 年月日: 2011-03-24
• [学会発表] Reactant promoted oxygen dissociation on gold clusters (2010)
  • 著者名/発表者名: A. Lyalin, T. Taketsugu
  • 学会等名: The 5th Asian Consortium on Computational Materials Science - Virtual Organization (ACCMS-VO)
  • 発表場所: Tohoku University
  • 年月日: 20101210-12
• [学会発表] Oxygen and hydrogen dissociation on gold clusters (2010)
  • 著者名/発表者名: A. Lyalin, T. Taketsugu
  • 学会等名: 第4回分子科学討論会
  • 発表場所: 大阪大学
  • 年月日: 20100914-17
• [学会発表] Reactant promoted oxygen dissociation on gold clusters (2010)
  • 著者名/発表者名: A. Lyalin, T. Taketsugu
  • 学会等名: 第13回理論化学討論会
  • 発表場所: 北海道大学
  • 年月日: 20100523-25