研究課題
プラズマ中や大気中における化学反応の多くは、荷電粒子や光と分子との衝突による分子内電子の励起が引き金となって進行してゆく。こうした化学反応の出発点として位置づけられる電子励起を詳細に調べることを目的に、高速電子非弾性散乱実験である電子エネルギー損失分光(EELS)を用いた研究を展開してきた。特に、電子が励起する先の空電子軌道が励起分子の性質を強く支配することに着目し、空軌道の形状を実験的にイメージングする手法の開発に取り組んできた。電子非弾性散乱断面積を、標的分子への運動量移行と分子の配向方向に関する関数として観測し、得られた結果より空軌道の形状を決定することがその基本原理である。電子衝突により生成した励起分子の後続解離過程で生じる解離イオンの飛行方向が、電子衝突時における分子の配向方向と一致するaxial recoil近似に基づき、散乱電子と解離イオンとを同時計測することで"配向分子のEELS実験"を行うことができる。この目的のため、H23年度は、画像観測型イオン分析器を製作するとともに、電子検出効率を大幅に改善するエネルギー分散型電子検出器の開発を進めた。これらを組み合わせて用いることで、空軌道イメージングの実現を目指している。こうした新規装置の開発に加え、通常のEELS実験により、電子励起過程における振電相互作用効果の研究を展開してきた。CF_4やCO_2などの基本的な分子の価電子励起に対するEELS断面積を測定するとともに、分子振動の影響を考慮して電子励起確率を計算する理論的手法を開発した。実験と理論とを組み合わせることで、振電相互作用を介した電子状態間のカップリングを視覚的に捉える手法を提案している。本手法に基づき、双極子遷移禁制なCF_4の1t_1→3s励起が非対称伸縮振動の影響を受けて強度が大幅に増大することを突き止め、論文として発表した。
3: やや遅れている
配向分子のEELS実験に必要となる画像観測型イオン分析器の開発過程において、検出効率の改善を目的とする幾つかの改良の必要性がでてきたことにより、その完成に若干の遅れが生じているため。
現在改良および製作を進めている画像観測型イオン分析器とエネルギー分散型電子分析器を完成させ、両者を組み合わせて用いることで、"配向分子のEELS実験"を実現する。本実験より得られた結果から、空電子軌道の形を再構築する手法を確立する。この手法を用い、窒素や酸素、二酸化炭素など、主に大気中での反応で主要な役割を果たす基本的な分子を対象に、その空軌道を観測する。
すべて 2011
すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (18件)
Measurement Science and Technology
巻: 22巻 ページ: 075602-1-13
DOI:10.1088/0957-0233/22/7/075602
DOI:10.1088/0953-4075/44/10/105201
The Journal of Chemical Physics
巻: 134 ページ: 234309-1-234309-7
10.1063/1.3601873
マテリアルインテグレーション
巻: 24 ページ: 123-127
