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2010 年度 実績報告書

π電子相互作用が寄与するイオン液体の会合体形成と圧力による相転移

研究課題

研究課題/領域番号 22550018
研究機関佐賀大学

研究代表者

高椋 利幸  佐賀大学, 工学系研究科, 准教授 (70291838)

キーワードイミダゾリウム系イオン液体 / メタノール / ベンゼン / 濃度ゆらぎ / 水素結合 / 陽イオン-π相互作用 / C-H-π相互作用 / π-π相互作用
研究概要

イオン液体については、難燃性などの性質から電気デバイスの新しい溶媒として応用研究が盛んになされている。一方で、高い粘性を示すためイオン液体と分子性液体を混合して用いる場合が多い。しかし、これらの混合状態をミクロスコピックに明らかにした研究は少ない。本研究では、電解質でありながら非極性溶媒ベンゼンおよびその誘導体に溶解するイミダゾリウム系イオン液体C_nmim^+TFSA^-に注目し、その溶存状態を分子レベルで解明することを目的としている。
まず、極性溶媒であるメタノールとC_nmim^+TFSA^-(アルキル鎖長n=4-12)との混合をSANS, NMR, ATR-IR法で観測した。両者の混合はメタノールモル分率0.8≦x_M≦0.995の領域で不均一であった。メタノール分子がイミダゾリウム環やTFSA^-との間にC-H…O水素結合を形成する。したがって、メタノールは主にイミダゾリウム環やTFSA^-から成る極性ドメインに会合体を形成する。このことがアルキル基から成る非極性ドメインとの間に濃度ゆらぎを生み出す。また、最大不均一性を示すモル分率はアルキル鎖長によらずx_M=0.97であった。このことは、極性ドメインにおけるメタノール会合体の形成にはアルキル基はほとんど影響しないことが原因であると結論した。次に、非極性溶媒であるベンゼンとC_<12>mim^+TFSA^-との混合を上述の手法および広角X線散乱法により観測した。両者の混合は、ベンゼンモル分率0.9≦x_<BZ>≦0.995で不均一であり、x_<BZ>=0.99で最大不均一性を示した。このモル分率はUCSTのそれと一致する。両者の混合にはイミダゾリウム環とベンゼンとの陽イオン-π相互作用が寄与しており、イミダゾリウム環とベンゼンが数分子スタックした会合体が形成されることを考察した。しかし、ベンゼン分子とイミダゾリウム環の相互作用が飽和するとベンゼン分子がアルキル基から成る非極性ドメインの周りにC-H-πやπ-π相互作用による会合体を形成する。このことが不均一性の原因であることを結論した。

  • 研究成果

    (19件)

すべて 2011 2010 その他

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (14件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Effects of Alkyl-chain Length on Mixing State of Imidazolium-based Ionic Liquid-Methanol Solutions2010

    • 著者名/発表者名
      T.Shimomura
    • 雑誌名

      Phys.Chem.Chem.Phys.

      巻: 12 ページ: 12316-12324

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Solvation of the Amphiphilic Diol Molecule in Aliphatic Alcohol-Water and Fluorinated Alcohol-Water Solutions2010

    • 著者名/発表者名
      T.Takamuku
    • 雑誌名

      J.Phys.Chem.B

      巻: 114 ページ: 4252-4260

    • 査読あり
  • [雑誌論文] X-ray and Neutron Scattering Studies on Structure of Ionic Liquids on Micro- and Mesoscopic Scales2010

    • 著者名/発表者名
      T.Takamuku
    • 雑誌名

      Activity Report, Synchrotron Light Application Center, Saga University 2008-2009

      ページ: 150-152

  • [雑誌論文] Mixing State of Benzene Solutions of Imidazolium-based Ionic Liquid, C_<12>mim^+TFSA^-2010

    • 著者名/発表者名
      T.Shimomura
    • 雑誌名

      Activity Report on Neutron Scattering Research

      ページ: #1056

  • [学会発表] 溶媒特性をつくり出す分子間相互作用のミクロスコピックな観測2011

    • 著者名/発表者名
      高椋利幸
    • 学会等名
      電気化学会第78回大会
    • 発表場所
      横浜
    • 年月日
      20110329-31
  • [学会発表] X線および中性子散乱によるミクロからメゾスケールにおける溶液構造の研究2010

    • 著者名/発表者名
      高椋利幸
    • 学会等名
      第33回溶液化学シンポジウム
    • 発表場所
      京都
    • 年月日
      20101116-18
  • [学会発表] Effect of Methanol on Microphase Separation of Ionic Liquids2010

    • 著者名/発表者名
      T. Takamuku, T. Shimomura, and K. Fujii
    • 学会等名
      EMLG/JMLG Annual Meeting 2010
    • 発表場所
      Lviv, Ukraine
    • 年月日
      20100905-09
  • [学会発表] Microphase Separation of Ionic Liquids Relaxed by Methanol2010

    • 著者名/発表者名
      T.Takamuku
    • 学会等名
      Pacifichem 2010
    • 発表場所
      Honolulu, U.S.A.
    • 年月日
      2010-12-19
  • [学会発表] SANS法によるイオン液体と分子性液体との混合状態に関する研究2010

    • 著者名/発表者名
      下村拓也
    • 学会等名
      日本中性子科学会第10回年会
    • 発表場所
      仙台
    • 年月日
      2010-12-11
  • [学会発表] 冷却が誘起する塩化アルカリ-アセトニトリル-水混合溶液の相分離2010

    • 著者名/発表者名
      高椋利幸
    • 学会等名
      日本中性子科学会第10回年会
    • 発表場所
      仙台
    • 年月日
      2010-12-10
  • [学会発表] イミダゾリウム系イオン液体C_<12>mimTFSAと分子性液体との混合状態2010

    • 著者名/発表者名
      下村拓也
    • 学会等名
      第33回溶液化学シンポジウム
    • 発表場所
      京都
    • 年月日
      2010-11-18
  • [学会発表] 冷却による塩化アルカリ塩-アセトニトリル-水混合溶液の相分離2010

    • 著者名/発表者名
      原槙宏樹
    • 学会等名
      第33回溶液化学シンポジウム
    • 発表場所
      京都
    • 年月日
      2010-11-16
  • [学会発表] HFIP-水混合溶液に対する電解質の効果2010

    • 著者名/発表者名
      江田裕樹
    • 学会等名
      2010年日本化学会西日本大会
    • 発表場所
      熊本
    • 年月日
      2010-11-07
  • [学会発表] X線・中性子散乱法によるミクロスコピックな溶液構造の解明2010

    • 著者名/発表者名
      高椋利幸
    • 学会等名
      2010年日本化学会西日本大会
    • 発表場所
      熊本
    • 年月日
      2010-11-06
  • [学会発表] アルコール-水混合溶液中におけるロイシンの溶媒和構造2010

    • 著者名/発表者名
      波戸本洋平
    • 学会等名
      第47回化学関連支部合同九州大会
    • 発表場所
      北九州
    • 年月日
      2010-07-10
  • [学会発表] イミダゾリウム系イオン液体C_<12>mimTFSAとベンゼンとの混合状態2010

    • 著者名/発表者名
      下村拓也
    • 学会等名
      第47回化学関連支部合同九州大会
    • 発表場所
      北九州
    • 年月日
      2010-07-10
  • [学会発表] 塩誘起によるHFIP-水混合溶液の相分離挙動2010

    • 著者名/発表者名
      江田裕樹
    • 学会等名
      第47回化学関連支部合同九州大会
    • 発表場所
      北九州
    • 年月日
      2010-07-10
  • [学会発表] 冷却によるNaX-アセトニトリル-水溶液(X=Br,Cl)の相分離2010

    • 著者名/発表者名
      原槙宏樹
    • 学会等名
      第47回化学関連支部合同九州大会
    • 発表場所
      北九州
    • 年月日
      2010-07-10
  • [備考]

    • URL

      http://solution.chem.saga-u.ac.jp/index.html

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公開日: 2012-07-19  

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