| 研究概要 |
本提案課題では触媒金属を自在に集積化する基礎的手法の開発と，それらの協働効果に基づいた高次機能触媒系の開拓を行った．金属集積型分子を利用した触媒では多点相互作用や触媒作用の連携から生み出される協働的触媒作用の発現が期待され，反応の加速，基質・立体選択性の向上，不活性基質の活性化，多成分連結反応等の従来型の分子触媒では不可能な高度な分子変換が可能となると期待される．
申請者らが開発したPd, Pt, Ru等の機能性遷移金属錯体の結合したメタル化アミノ酸および，これらの縮合によって合成したメタル化ペプチド（メタル化ペプチド）をプラットフォームとした触媒金属の集積制御と協働作用に基づく触媒反応の開発に成功した．具体的にはPd結合型ノルバリンを持ちいるアルキン類の環化付加反応およびRuノルバリンを持ちいるアルコール類の過酸化水素酸化である．両反応はいずれも水中で反応が進行し，反応終了後に簡単な濾過操作で触媒が回収再利用できるという特徴を示す．また，超分子集合体を形成することで，単一の錯体のみの場合と比べて非常に高い活性と選択性を示すことを明らかとした．
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