研究課題
代表的な分子導体であるBEDT-TTFの電荷移動塩(以下ET塩)の中には、二量体を構成単位とする物質があり、絶縁性のものはダイマーモット絶縁体とよばれている。これらの物質で、κ-(ET)2Cu2(CN)3は20 mKまでスピンの秩序化が起こらないため、スピン液体の候補物質として注目されている。同時に、この物質では60K以下でリラクサー強誘電体的な誘電異常が報告されている。誘電異常の起源として、 ET(0.5+Δ)ET(0.5-Δ)のように平均価数0.5からの偏りが提案されている。この仮説を検証するために、ラマン分光法による研究を行った。二量体内で価数の大きな偏り(不均化)が発生すると、価数に敏感な分子振動モードは二つに分裂する。この物質の価数敏感モードは室温から5 Kの全温度領域で分裂はしなかったが、誘電異常が発生する温度領域で線幅が増大した。これは僅かな電荷の偏りを示唆する結果である。この物質は高圧下で金属化するが、価数敏感モードの線幅も圧力とともに狭くなった。この結果は誘電異常と線幅の増大が密接に関係していること意味している。誘電測定における分極ゆらぎのダイナミクスが分子振動に比べてはるかに遅いことを考慮に入れると、広い線幅は不均一な価数分布を示唆する。二量体内の価数の偏りは二量体に電気双極子を誘起するので、不均一な価数は不均一な電気双極子の分布を意味する。この結果はガウス分布に従う不均一な分極クラスターをもつリラクサーと共通する性質である。価数の偏りによってリラクサー的な強誘電性が発現しているとすると、電子分極による強誘電体(電子強誘電体)を裏付ける結果となる。電子強誘電体は従来のイオン分極による強誘電体と異なる新しい型の強誘電体であり、電子の質量がイオンに比べて軽いことから高速の光応答性が期待される物質である。
25年度が最終年度であるため、記入しない。
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physical review letters
巻: 110 ページ: 196602(4pages)
10.1103/PhysRevLett.110.196602