固体高分子形燃料電池(PEFC)の本格普及のために、克服しなければならない課題の一つが「電極に用いられる触媒コストおよび耐久性」であり、コスト低減のためには白金を用いない触媒の開発が必要不可欠である。特にカソードで生じる酸素還元反応は遅い反応であるため、白金量を低減させることも難しい。このカソード側非白金触媒の候補となっているのが、カーボンアロイ触媒であり、ナノシェルと呼ばれる特殊炭素構造とドープされた窒素の効果によって「酸素還元活性」の触媒作用が示される。しかし、白金と比較して十分な性能が得られているとは言えず、コスト改善の余地も多い。このため、別の合成プロセスとして、窒素雰囲気における炭化水素系ガス原料による高周波(RF)放電非平衡プラズマを用いた化学的気相合成(CVD)法に注目した。この方法を用いれば、その制御性の良さと性質により、高純度かつ高品質の窒素ドープされたカーボンアロイの低コストでの合成が期待できる。 そこで、まず、高周波交流(RF)放電によって、容量結合型プラズマを発生させる既存のプラズマCVD装置を改良し、「大気圧、またはそれに近い減圧下での原料ガス(メタン)への窒素混合」での状態下において、炭素系材料を合成するための条件を整えた。これと同時に、このプラズマの特性を調査した。また、回転リングディスク電極装置(RRDE)を用いた回転電極法により、酸素還元活性度を計測するためのシステムを確立した。なお、容量結合型では十分なプラズマの電子密度が得られない可能性があるため、誘導結合型プラズマCVD装置の製作についても検討を行った。 また、本研究におけるプラズマ発生技術は、光触媒粒子による充填層を用いた誘電体バリア放電にも用いられ、この時発生するプラズマを用いて、高効率・高濃度のオゾン生成を可能にした。
|