| 研究概要 |
本研究では，細孔径，細孔構造の異なるシリカ系の各種ゼオライトなどに含浸担持法，もしくはイオン交換法によりMnを導入し，ベンゼンのオゾン酸化触媒特性（ベンゼン分解速度，CO2選択率，中間生成物の有無とその分布）について検討し，最適な細孔構造を有するゼオライト担体を探索した．SiO2/Al2O比の小さいY型ゼオライト（SiO2/Al2O3比＝5.1）が最も有効であり,これにマンガン硝酸塩や酢酸塩を前駆体として含浸担持した触媒についてEXAFSによりMn活性点の構造について明らかにした．硝酸塩を用いるとY型ゼオライトの細孔外に凝集した酸化物が生成するのに対し、酢酸塩を原料とするとゼオライトに高分散担持されたMn種が生成することを見出した。細孔分布測定によりMn添加による細孔のblockingの有無や，さらに，これらの触媒を用いたベンゼン酸化反応を行い，触媒の活性点構造，活性点分布とベンゼン酸化特性の関係について検討した．細孔内に高分散担持されたMn酸化物および細孔外に担持されたMn酸化物はいずれも有効な活性点として機能することを明らかにした．
また,高シリカゼオライト担体（SiO2/Al2O3比＝180）にMnを担持した触媒についてもベンゼン酸化活性と触媒物性の相関性について検討した．同触媒についてはゼオライト細孔内に高分散担持されたMn酸化物が高活性を示すことを見出した。以上のように,有効なゼオライト担体について明らかにするとともにオゾン酸化反応に最適なMn担持方法を確立した．
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