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2010 年度 実績報告書

リン酸塩ガラスと有機分子の反応を利用した中温プロトン伝導体の作製

研究課題

研究課題/領域番号 22656154
研究機関名古屋工業大学

研究代表者

春日 敏宏  名古屋工業大学, 工学研究科, 教授 (30233729)

キーワード燃料電池 / ハイブリッド / プロトン伝導 / ナノ粒子 / 有機分子 / イミダゾール / ベンゾイミダゾール / プロトンダイナミクス
研究概要

イミダゾールとリン酸亜鉛ガラスの反応を利用し、200℃付近まで熱的に安定で、10^<-3>S/cm程度の電導度を示すハイブリッド材料(ZnP/Im)を作製した。しかし、粘稠性で自立膜として使用できず、また活性化エネルギー(~60kJ/mol)が大きい。そこで、キャリアー数の増加とそれに伴うプロトンドナーとしての役割を期待して、リン酸ジルコニウムナノ粒子の導入を試みた。溶融法により作製したZnO-P_2O_5ガラスを粉砕した粉末とイミダゾールとを混合して、130℃で熱処理してZnP/Imを作製した。一方、ZrOCl_2・8H_2Oへ正リン酸を滴下し攪拌しながらZnP/Imを混合し、50~160℃で熱処理した。一軸加圧成型により作製された試料は、柔軟性のある透明で均一な厚さ150μm程度の自立膜として得られた。X線回折から、リン酸ジルコニウム(α-Zr(HPO_4)_2・H_2O)ナノ結晶が生成しており、さらに、その層間域を示すピークが大きくシフトしていることがわかった。イミダゾール分子のインターカレーションが考えられる。
得られたハイブリッド材料において、160℃での電導度は3.6mS/cm、アレニウス式から求めた活性化エネルギーは16kJ/molであった。^<31>P MAS-NMRスペクトルでは、リン酸ジルコニウムに帰属されるピークが低磁場側へシフトしていたことから、イミダール分子がリン酸ジルコニウム表面のP-OH基と水素結合し、結果として、プロトネートされると推察された。また、^1H MAS-NMRスペクトルでは、OH基に帰属されるピークが低磁場側へシフトしていた。リン酸ジルコニウム結晶表面付近で、水素結合性が増し、プロトンキャリア数も増加していることが電導度向上と活性化エネルギー低下に寄与していると予想される。
さらに、より耐熱性の高いベンゾイミダゾール(BIm)を用いてクラスターを合成し、これとリン酸ジルコニウムを複合したハイブリッドを作製する方法も検討をはじめ、熱処理温度を最適化すれば合成可能である見込みを得た。今後は、この系を中心に検討していく。

  • 研究成果

    (13件)

すべて 2011 2010 その他

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (10件) 備考 (1件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] Proton Conducting Viscous Materials Derived from Zinc Metaphosphate Glass2010

    • 著者名/発表者名
      Toshihiro Kasuga
    • 雑誌名

      Phosphorus Res.Bull.

      巻: 24 ページ: 26-31

    • 査読あり
  • [学会発表] 高プロトン伝導性・高ガスバリア性を有する中温型燃料電池用電解質膜2011

    • 著者名/発表者名
      春日敏宏
    • 学会等名
      独立行政法人科学技術振興機構「つなぐしくみ新技術説明会」
    • 発表場所
      独立行政法人科学技術振興機構JSTホール(東京都)
    • 年月日
      20110113-20110114
  • [学会発表] Effect of Silica Nanoparticles Addition on Proton Conductivities of Organic-Inorganic Hybrid Materials Derived from Imidazole and ZnP Glass2010

    • 著者名/発表者名
      Akinori Ozeki, 他
    • 学会等名
      4^<th> International Workshop on Advanced Ceramics
    • 発表場所
      Nagoya
    • 年月日
      20101210-20101212
  • [学会発表] Novel Anhydrous Proton-Conducting Materials for Intermediate-Temperature PEM Fuel Cells2010

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Kato, 他
    • 学会等名
      4^<th> International Workshop on Advanced Ceramics
    • 発表場所
      Nagoya
    • 年月日
      20101210-20101212
  • [学会発表] Preparation of MEA for Intermediate Temperature Type Fuel Cell2010

    • 著者名/発表者名
      Takahiro Oine, 他
    • 学会等名
      4^<th> International Workshop on Advanced Ceramics
    • 発表場所
      Nagoya
    • 年月日
      20101210-20101212
  • [学会発表] Novel Anhydrous Proton-Conducting Materials for Intermediate-Temperature PEM Fuel Cells2010

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Kato, 他
    • 学会等名
      The 27^<th> International Korea-Japan Seminar on Ceramics
    • 発表場所
      Incheon, Korea
    • 年月日
      20101124-20101126
  • [学会発表] Novel Anhydrous Proton-Conducting Materials for Intermediate-Temperature PEM Fuel Cells2010

    • 著者名/発表者名
      Hiroki Kato, 他
    • 学会等名
      3^<rd> International Congress on Ceramics (ICC3)
    • 発表場所
      Osaka
    • 年月日
      20101114-20101118
  • [学会発表] リン酸塩ガラスを用いた環境調和材料開発の試み2010

    • 著者名/発表者名
      春日敏宏
    • 学会等名
      第20回無機リン化学討論会
    • 発表場所
      東北大学青葉記念会館4階大研修室(宮城県)(招待講演)
    • 年月日
      20101007-20101008
  • [学会発表] リン酸亜鉛/イミダゾール複合プロトン伝導体へのナノ粒子添加効果2010

    • 著者名/発表者名
      尾関昭宣, 他
    • 学会等名
      第20回無機リン化学討論会
    • 発表場所
      東北大学青葉記念会館4階大研修室(宮城県)
    • 年月日
      20101007-20101008
  • [学会発表] リン酸亜鉛/イミダゾール複合プロトン伝導体へのナノ粒子添加効果2010

    • 著者名/発表者名
      尾関昭宣, 他
    • 学会等名
      平成22年度日本セラミックス協会東海支部学術研究発表会
    • 発表場所
      名城大学天白キャンパス(愛知県)
    • 年月日
      2010-12-18
  • [学会発表] 中温プロトン伝導性ハイブリッド材料を用いた燃料電池の作製2010

    • 著者名/発表者名
      大稲高裕, 他
    • 学会等名
      平成22年度日本セラミックス協会東海支部学術研究発表会
    • 発表場所
      名城大学天白キャンパス(愛知県)
    • 年月日
      2010-12-18
  • [備考]

    • URL

      http://nitzy.mse.nitech.ac.jp/~kasugalab/index.html

  • [産業財産権] プロトン伝導体2010

    • 発明者名
      春日敏宏 加藤宗樹
    • 権利者名
      名古屋工業大学
    • 産業財産権番号
      特許、特願2010-104778
    • 出願年月日
      2010-04-30

URL: 

公開日: 2012-07-19  

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