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2012 年度 実績報告書

機能性酸化物表面における光触媒機能の1分子分析とメカニズム解明

研究課題

研究課題/領域番号 22685002
研究機関京都大学

研究代表者

奥山 弘  京都大学, 理学(系)研究科(研究院), 准教授 (60312253)

研究期間 (年度) 2010-04-01 – 2013-03-31
キーワード走査トンネル顕微鏡 / 水素 / 水分子
研究概要

Cu(110)に吸着した水分子について吸着状態、反応、水素結合ダイナミクスなど、走査トンネル顕微鏡(STM)を用いて1分子分析を行った。水分子からSTM操作により水酸基を作成し、水分子1個と水酸基2個の複合体を用いてプロトンリレー反応を観測した。さらに水酸基の数を4個まで拡張することで、長距離を移動するプロトンリレーの観測に成功した。反応は水分子の振動をSTMで励起することで誘起され、そのメカニズムについて理論計算との共同研究により明らかにした。次に、触媒反応のモデルとして、一酸化窒素分子の還元反応が水分子の存在により促進されることを明らかにした。6 Kにおいて一酸化窒素はCu(110)表面に直立状態で吸着する。これに水分子が反応すると、水素原子を一酸化窒素に供与することで安定な水素結合複合体が形成される。走査トンネル分光によると、水素結合形成によって一酸化窒素の非占有電子状態が一部占有することが示された。プロトン供与により、基板電子が一酸化窒素に移動していることを示している。すなわち、水分子との反応により一酸化窒素の結合が弱められる。さらにもう一つの水分子が反応すると、一酸化窒素の結合が完全に解離することが明らかとなった。このように、一酸化窒素の還元反応において水分子が本質的な役割を果たすことが示された。一方、100 Kで一酸化窒素は表面に対してほぼ平行に吸着すること、これは解離反応への前駆体であり、さらに150 K付近で解離反応が進行することを電子エネルギー損失分光により明らかにした。

現在までの達成度 (区分)
理由

24年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

24年度が最終年度であるため、記入しない。

  • 研究成果

    (3件)

すべて 2012

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件) 学会発表 (1件) (うち招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Modifying current-voltage characteristics of a single molecule junction by isotope substitution: OHOD dimer on Cu(110)2012

    • 著者名/発表者名
      H. Okuyama, A. Shiotari, T. Kumagai, S. Hatta, T. Aruga, Y. Ootsuka, M. Paulsson and H. Ueba
    • 雑誌名

      Phys. Rev

      巻: B 85 ページ: 205424/1-7

    • DOI

      DOI:10.1103/PhysRevB.85.205424

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Nature of hydrogen bonding in hydroxyl groups on a metal surface2012

    • 著者名/発表者名
      I. Hamada, T. Kumagai, A. Shiotari, H. Okuyama, S. Hatta, and T. Aruga
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 86 ページ: 075432/1-4

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.86.075432

    • 査読あり
  • [学会発表] H-bond imaging and engineering with an STM2012

    • 著者名/発表者名
      H. Okuyama
    • 学会等名
      14th international conference on Vibration at Surfaces
    • 発表場所
      Kobe
    • 年月日
      20120924-20120928
    • 招待講演

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公開日: 2014-07-24  

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