本研究では、極紫外自由電子レーザーという全く新しい高強度短波長光源を用いた気相原子・分子の角度分解光電子分光法を確立し、希ガス原子の段階的多重イオン化の機構と経路を明らかにするとともに、光学レーザーによって解離性状態へ励起が可能な分子を標的とし、光学レーザーと組み合わせたポンプ・プローブ計測による"時間分解"光電子分光法を確立する。 光電子放出角度分布を測定する手法としては、観測する電子放出角度が小さい電子分光器を複数個組み合わせる方法と、位置敏感検出器に電場を用いて全立体角に放出される電子を一度に検出する速度画像型の方法がある。本研究では後者を採用し、極紫外自由電子レーザー利用実験に最適化した速度画像型電子分光器を設計・製作した。制作した電子分光器を、東北大学所有のフェムト秒レーザーを用いて動作試験を行った。また、EUV-FEL照射によるイオン化により生成する電子を観測する上で大きな障害となる迷光・散乱光を除去するための光子バッフルユニットを設計・製作した。 製作した電子分光器とバッフルユニットを理研播磨研究所の極紫外自由電子レーザー実験施設に持ち込み、希ガス原子の段階的多重イオン化実験を行い、その際に放出される光電子放出角度分布の測定に成功した。さらに標的を希ガスクラスターとした測定では、標的が原子の場合には見られない低エネルギー電子が観測され、このことからイオン化の抑制が起きていることが示唆された。また、実験施設に常設のIRレーザーでも集光位置が確認することができ、ポンプ・プローブ計測を行う目処がたった。
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