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本研究では、極紫外自由電子レーザーという全く新しい高強度短波長光源を用いた気相原子・分子の角度分解光電子分光法を確立し、希ガス原子の段階的多重イオン化の機構と経路を明らかにするとともに、光学レーザーによって解離性状態へ励起が可能な分子を標的とし、光学レーザーと組み合わせたポンプ・プローブ計測による"時間分解"光電子分光法を確立することを目的とした。
光電子放出角度分布を測定する手法としては、観測する電子放出角度が小さい電子分光器を複数個組み合わせる方法と、位置敏感検出器に電場を用いて全立体角に放出される電子を一度に検出する速度画像型の方法がある。本研究では前者を採用し、極紫外自由電子レーザー利用実験に最適化した速度画像型電子分光器を使用した。
極紫外自由電子レーザーとIRレーザーを空間的・時間的に重ねて照射する手法を確立し、ヘリウム原子を標的としたポンプ・プローブ計測を実施した。極紫外自由電子レーザーの光エネルギーをヘリウム原子のイオン化しきい値よりも少し低く設定すると、1光子吸収ではイオン化が起こらないが、極紫外自由電子レーザーとIRレーザーを重ねて照射すると極紫外自由電子レーザー照射によりリドベルグ状態に励起されたヘリウム原子がIRレーザーのよってイオン化され、光電子を放出する。このような極紫外自由電子レーザーのみ照射、IRレーザーのみ照射のときには得られない光電子分布を、両方を照射したときに観測し、ポンプ・プローブ計測に成功した。
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