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2012 年度 実績報告書

超高速コヒーレント分光で検証可能な励起エネルギー移動の包括的理論

研究課題

研究課題/領域番号 22740276
研究機関京都大学

研究代表者

斉藤 圭亮  京都大学, 生命科学系キャリアパス形成ユニット, 研究員 (20514516)

研究期間 (年度) 2010-04-01 – 2014-03-31
キーワード光合成 / クロロフィル / 励起エネルギー移動 / 電子移動 / 光化学系II / 紅色光合成細菌 / 色素 / 蛋白質
研究概要

本研究課題の目的は光合成蛋白質中の色素間で起こる励起エネルギー移動を理論的に正しく記述することである.そのためには実際の蛋白質をよく研究し,どのようなしくみによって意図通りの反応が起こるのかを調べる必要がある.蛋白質の結晶構造を基にした量子化学計算を行い,次の成果を得た.
1.光合成蛋白質において励起移動は主にクロロフィル色素(Chl)間で起こる.Chlは蛋白質内に多数埋め込まれているが,ひとつひとつのChl毎に性質が異なっている.その原因のひとつとしてChl自身のゆがみが考えられる.実際,蛋白質中のChl分子はゆがんでおり,その形はそれぞれに少しずつ異なっている.そのゆがみを定量的に解析し色素の電子状態の性質にどのような影響を与えているのかを調べた:植物の光合成で水分解を行っている光化学系II蛋白質ではChlの形は色素毎に大きく異なっていた.例えば,中心部分にある二量体Chlでは2つの色素が対称的に配置されているにも拘わらずそれぞれのゆがみの形は異なっていた.また,光を集めるためのアンテナ系にあるChlは,水分解を行う反応中心のChlとはゆがみの形が異なっていた.この違いはアンテナ系の役割(光捕集と励起移動)と反応中心の役割との違いに起因すると考えられる.さらに,系II反応中心のChlのゆがみは,共通の祖先を持つ紅色光合成細菌の反応中心のそれと類似していた.なお,電子移動に関係する酸化還元電位とゆがみはとはほとんど関係がない.
2.励起移動後に起こる電子移動・プロトン移動も重要な過程なので,蛋白質内の電子・プロトン移動に関する基礎研究も行った.蛋白質内プロトン移動では水素結合が重要な役割を演じていることを光受容蛋白質photoactive yellow proteinとロドプシンを例に示し,系IIではプロトン移動と電子移動が共役して起こっていることを示した.

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

昨年度(平成23年度)に光合成蛋白質の一つである光化学系IIの新しい構造が発表された.この新しい構造を使って研究を進めた結果,本報告書に記載のように,重要な成果が続々と得られ,複数の論文として発表された.これら成果は,本研究がおおむね順調に進展していると判断するに足る,優れた内容である.

今後の研究の推進方策

当初の計画において想定されていた内容に比べて,より科学的意義の大きな成果を得られることが期待されるため,昨年度と同様に当初計画に次の2点を追加する.(1)研究代表者が研究室を異動し高速な計算機が使える環境を得たことから,その計算機を用いて具体的な蛋白質中における色素の量子化学計算を行い,色素固有の性質を調べる.(2)光化学系II(藻類・植物の光合成において水分解を行う蛋白質)の詳細な構造が新たに発表されたことから,研究対象とする具体的な系として,光化学系IIを中心に据える.
次年度が最終年度に当たることから,積極的に成果発表を行う.

  • 研究成果

    (26件)

すべて 2013 2012

すべて 雑誌論文 (9件) (うち査読あり 7件) 学会発表 (17件)

  • [雑誌論文] Mechanism of proton-coupled quinone reduction in Photosystem II2013

    • 著者名/発表者名
      Saito K, Rutherford AW, Ishikita H
    • 雑誌名

      Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America

      巻: 110 ページ: 954-959

    • DOI

      10.1073/pnas.1212957110

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Factors that differentiate the H-bond strengths of water near the Schiff bases in bacteriorhodopsin and Anabaena sensory rhodopsin2012

    • 著者名/発表者名
      Saito K, Kandori H, Ishikita H
    • 雑誌名

      The Journal of biological chemistry

      巻: 287 ページ: 34009-34018

    • DOI

      10.1074/jbc.M112.388348

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Deformation of chlorin rings in the Photosystem II crystal structure2012

    • 著者名/発表者名
      Saito K, Umena Y, Kawakami K, Shen JR, Kamiya N, Ishikita H
    • 雑誌名

      Biochemistry

      巻: 51 ページ: 4290-4299

    • DOI

      10.1021/bi300428s

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Generation of coherently coupled vibronic oscillations in carotenoids2012

    • 著者名/発表者名
      Sugisaki M, Kosumi D, Saito K, Cogdell, RJ, Hashimoto H
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 85 ページ: 245408

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.85.245408

    • 査読あり
  • [雑誌論文] 酵素活性部位における「低障壁水素結合」2012

    • 著者名/発表者名
      石北央、斉藤圭亮
    • 雑誌名

      酵素工学ニュ-ス

      巻: 67 ページ: 2012

  • [雑誌論文] 水分解酸素反応を可能とさせるPhotosystem IIにおけるクロロフィル上の電荷配置2012

    • 著者名/発表者名
      石北央、斉藤圭亮
    • 雑誌名

      光合成研究

      巻: 22 ページ: 48-53

  • [雑誌論文] Influence of the axial ligand on the cationic properties of the chlorophyll pair in photosystem II from Thermosynechococcus vulcanus2012

    • 著者名/発表者名
      Saito K, Shen JR, Ishikita H
    • 雑誌名

      Biophysical journal

      巻: 102 ページ: 4290-4299

    • DOI

      10.1016/j.bpj.2012.04.016

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Cationic state distribution over the chlorophyll d-containing P(D1)/P(D2) pair in photosystem II2012

    • 著者名/発表者名
      Saito K, Shen JR, Ishikita H
    • 雑誌名

      Biochimica et biophysica acta

      巻: 1817 ページ: 1191-1195

    • DOI

      10.1016/j.bbabio.2011.12.003

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Formation of an unusually short hydrogen bond in photoactive yellow protein2012

    • 著者名/発表者名
      Saito K, Ishikita H
    • 雑誌名

      Biochimica et biophysica acta

      巻: 1827 ページ: 387-394

    • DOI

      10.1016/j.bbabio.2012.11.009

    • 査読あり
  • [学会発表] 光を利用する蛋白質におけるプロトン移動と水素結合2013

    • 著者名/発表者名
      石北 央、斉藤圭亮
    • 学会等名
      平成24年度 生物物理学会中部支部 講演会
    • 発表場所
      名古屋大学東山キャンパス
    • 年月日
      20130219-20130219
  • [学会発表] 光合成光化学系IIにおけるクロロフィル平面のゆがみ2013

    • 著者名/発表者名
      斉藤圭亮、石北 央
    • 学会等名
      平成24年度 生物物理学会中部支部 講演会
    • 発表場所
      名古屋大学東山キャンパス
    • 年月日
      20130219-20130219
  • [学会発表] Cationic state distributions over chlorophyll pairs in photosystem I and II2013

    • 著者名/発表者名
      Keisuke Saito, Hiroshi Ishikita
    • 学会等名
      Nagoya Symposium Frontiers in Structural Physiology
    • 発表場所
      名古屋大学東山キャンパス
    • 年月日
      20130122-20130122
  • [学会発表] Short hydrogen bonds in crystal structures of proteins2013

    • 著者名/発表者名
      Keisuke Saito, Hiroshi Ishikita
    • 学会等名
      Nagoya Symposium Frontiers in Structural Physiology
    • 発表場所
      名古屋大学東山キャンパス
    • 年月日
      20130122-20130122
  • [学会発表] 光合成光化学系IIにおけるキノンはプロトン共役電子移動によって還元される2013

    • 著者名/発表者名
      斉藤圭亮, 石北央
    • 学会等名
      日本物理学会第68回年次大会
    • 発表場所
      広島大学東広島キャンパス
    • 年月日
      2013-03-26
  • [学会発表] 蛋白質構造に基づく理論解析による光合成初期過程における電子・プロトン移動機構の解明2013

    • 著者名/発表者名
      斉藤圭亮, 石北央
    • 学会等名
      第54回日本植物生理学会年会
    • 発表場所
      岡山大学津島キャンパス
    • 年月日
      2013-03-21
  • [学会発表] Photosystem II結晶構造における短い水素結合2012

    • 著者名/発表者名
      斉藤圭亮、沈 建仁、石田豊和、石北 央
    • 学会等名
      日本生体エネルギー研究会 第38回討論会
    • 発表場所
      岡山大学津島キャンパス
    • 年月日
      20121222-20121222
  • [学会発表] Cationic State Distributions over Chlorophyll Pairs in Photosystem I and II2012

    • 著者名/発表者名
      K. Saito, H. Ishikita
    • 学会等名
      Kyoto-Durham Symposium: Emergence and Feedback in Physical and Social Systems
    • 発表場所
      京都大学宇治キャンパス
    • 年月日
      20121127-20121129
  • [学会発表] Short hydrogen-bond between redox-active tyrosine TyrZ and D1-His190 in the photosystem II crystal structure2012

    • 著者名/発表者名
      Keisuke Saito, Jian-Ren Shen, Toyokazu Ishida, Hiroshi Ishikita
    • 学会等名
      岡山大学国際シンポジウム「光合成システムの構造とダイナミクス」
    • 発表場所
      岡山大学津島キャンパス
    • 年月日
      20121022-20121022
  • [学会発表] Photoactive yellow proteinにおける「低障壁水素結合」2012

    • 著者名/発表者名
      斉藤圭亮、石北央
    • 学会等名
      酵素工学研究会第68回講演会
    • 発表場所
      東京大学本郷キャンパス
    • 年月日
      20121005-20121005
  • [学会発表] Factors that differentiate the H-bond strengths of water near the Schiff bases in bacteriorhodopsin and Anabaena sensory rhodopsin2012

    • 著者名/発表者名
      Hiroshi Ishikita, Keisuke Saito, Hideki Kandori
    • 学会等名
      第50回日本生物物理学会年会
    • 発表場所
      名古屋大学東山キャンパス
    • 年月日
      20120922-20120922
  • [学会発表] 蛋白質活性部位における「低障壁水素結合」の化学2012

    • 著者名/発表者名
      石北 央、斉藤圭亮
    • 学会等名
      第6回分子科学討論会
    • 発表場所
      東京大学本郷キャンパス
    • 年月日
      20120918-20120921
  • [学会発表] ロドプシンの活性中心における水の水素結合強度の違い2012

    • 著者名/発表者名
      斉藤圭亮、石北央
    • 学会等名
      第6回分子科学討論会
    • 発表場所
      東京大学本郷キャンパス
    • 年月日
      20120918-20120921
  • [学会発表] Photoactive yellow proteinにおける「低障壁水素結合」の化学2012

    • 著者名/発表者名
      斉藤圭亮、石北央
    • 学会等名
      第17回日本光生物学協会年会
    • 発表場所
      大阪大学豊中キャンパス
    • 年月日
      20120818-20120819
  • [学会発表] クロロフィルdを含む光化学系IIスペシャルペアの正電荷分布2012

    • 著者名/発表者名
      斉藤圭亮、石北 央
    • 学会等名
      第20回 光合成の色素系と反応中心に関するセミナー
    • 発表場所
      大阪大学豊中キャンパス
    • 年月日
      20120630-20120701
  • [学会発表] 光化学系IIにおけるクロロフィル平面のゆがみ2012

    • 著者名/発表者名
      斉藤圭亮,石北央
    • 学会等名
      第3回日本光合成学会公開シンポジウム
    • 発表場所
      東京工業大学すずかけキャンパス
    • 年月日
      20120601-20120602
  • [学会発表] Cationic State Distributions over Chlorophyll Pairs in Photosystem I and II2012

    • 著者名/発表者名
      K. Saito, H. Ishikita
    • 学会等名
      岡山大学国際シンポジウム「光合成システムの構造とダイナミクス」
    • 発表場所
      岡山大学津島キャンパス
    • 年月日
      2012-10-22

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公開日: 2014-07-24  

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