• 研究課題をさがす
  • 研究者をさがす
  • KAKENの使い方
  1. 課題ページに戻る

2011 年度 実績報告書

水素・重水素移動反応の量子統計力学的第一原理計算

研究課題

研究課題/領域番号 22750023
研究機関独立行政法人日本原子力研究開発機構

研究代表者

志賀 基之  独立行政法人日本原子力研究開発機構, システム計算科学センター, 研究副主幹 (40370407)

キーワード第一原理計算 / 分子動力学法 / 経路積分法 / 水素結合 / 同位体効果 / 量子効果 / 温度効果 / プロトン移動
研究概要

水素原子の量子性(零点振動・トンネリングなど)は同位体効果など化学的性質に反映される。しかし、通常の「静的な」量子化学計算には原子の量子効果が含まれていないため、大きな構造ゆらぎをもつ水素結合の定量的な構造解析は難しく、実験との詳細な比較が難しいのが現状である。そこで本研究の目的は、原子の量子ゆらぎと温度ゆらぎを厳密に取り扱うことのできる経路積分法を取り入れたab initio計算法を提案・確立し、これを用いて水溶液や核酸塩基対などの水素結合性分子集団やその重水素置換体の熱力学的構造ゆらぎや反応性を理論的に明らかにすることである。
本研究では、ab initio経路積分法を用いて、水素結合性分子集団における水素移動反応のシミュレーションを行い、トラジェクトリデータから反応機構などを解析する。本研究の目的に沿うためには、まず(1)自由エネルギー計算、実時間ダイナミクス、溶媒効果の取り込み、計算の効率化などを行うためにプログラムを整備・拡張する必要がある。それをもとに、(2)並列計算機を用いて、水イオンや核酸塩基対など水素結合性クラスターのab initio経路積分シミュレーションを実行し、可視化用コンピュータで分子動力学トラジェクトリのデータ解析を行う。本年度では(1)の作業を終え、(2)の作業の途中まで進めた。平成24年度はこの研究において、6件の学会発表と6件の論文発表を行った。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

研究の途中段階において、論文など、成果がすでに出ているため。

今後の研究の推進方策

研究は計画通り順調に進んでおり、今後もこのペースで進める予定である。

  • 研究成果

    (12件)

すべて 2012 2011 2010

すべて 雑誌論文 (6件) (うち査読あり 6件) 学会発表 (6件)

  • [雑誌論文] Quantum Proton Transfer in Hydrated Sulfuric Acid Clusters : A Perspective from Semiempirical Path Integral Simulations2011

    • 著者名/発表者名
      S.Sugawara, T.Yoshikawa, T.Takayanagi, M.Shiga, M.Tachikawa
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry A

      巻: 115 ページ: 11486-11494

    • DOI

      10.1021/jp202380h

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Nuclear quantum effect on the structure of guanine cytosine pair2011

    • 著者名/発表者名
      M.Daido, A.Koizumi, M.Shiga, M.Tachikawa
    • 雑誌名

      Theoretical Chemisry Accounts

      巻: 130 ページ: 385-391

    • DOI

      10.1007/s00214-011-1004-y

    • 査読あり
  • [雑誌論文] On the role of polymer chains in transducing external mechanical forces to benzocyclobutene mechanophores2011

    • 著者名/発表者名
      P.Dopieralski, P.Anjukandi, M.Rueckert, M.Shiga, J.Ribas-Arino, D.Marx
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry

      巻: 21 ページ: 8309-8316

    • DOI

      10.1039/C0JM03698F

    • 査読あり
  • [雑誌論文] A concerted mechanism between protron transfer of Zundel anion and displacement of counter cation2011

    • 著者名/発表者名
      A.Koizumi, K.Suzuki, M.Shiga, M.Tachikawa
    • 雑誌名

      Journal of Chemical Physics (communication)

      巻: 134 ページ: 031101(1-3)

    • DOI

      10.1063/1.3544212

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ab initio経路積分法:量子多体系の第一原理計算2011

    • 著者名/発表者名
      志賀基之
    • 雑誌名

      Molecular Science

      巻: 5 ページ: A0038(1-9)

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Nuclear quantum effect on the dissociation energies of cationic hydrogen clusters2011

    • 著者名/発表者名
      M.Sugimoto, M.Shiga, M.Tachikawa
    • 雑誌名

      Computational and Theoretical Chemistry

      巻: 975 ページ: 31-37

    • DOI

      10.1016/j.comptc.2010.11.033

    • 査読あり
  • [学会発表] 量子統計に従ったプロトン移動反応の経路探索III2012

    • 著者名/発表者名
      志賀基之, 藤崎弘士
    • 学会等名
      日本物理学会年次大会
    • 発表場所
      関西学院大学
    • 年月日
      2012-03-26
  • [学会発表] 量子統計に従ったプロトン移動反応の経路探索II2011

    • 著者名/発表者名
      志賀基之
    • 学会等名
      分子シミュレーション討論会
    • 発表場所
      福井県県民ホール
    • 年月日
      2011-12-05
  • [学会発表] 量子統計に従ったプロトン移動反応の経路探索I2011

    • 著者名/発表者名
      志賀基之
    • 学会等名
      化学反応経路探索のニューフロンティア2011
    • 発表場所
      北海道大学(招待講演)
    • 年月日
      2011-09-24
  • [学会発表] 水素の量子統計的ゆらぎを考慮した第一原理分子動力学計算2011

    • 著者名/発表者名
      志賀基之
    • 学会等名
      分子科学会
    • 発表場所
      札幌コンベンションセンター(奨励賞受賞講演)
    • 年月日
      2011-09-21
  • [学会発表] Ab initio path integral simulations of hydrogen bonded systems II2011

    • 著者名/発表者名
      M. Shiga
    • 学会等名
      The Seventh Congress of the International Society for Theoretical Chemical Physics
    • 発表場所
      早稲田大学
    • 年月日
      2011-09-06
  • [学会発表] Ab initio path integral simulations of hydrogen bonded systems I2010

    • 著者名/発表者名
      Motoyuki Shiga
    • 学会等名
      WATOC 2011
    • 発表場所
      サンティアゴ・デ・コンポステラ(スペイン)
    • 年月日
      2010-07-17

URL: 

公開日: 2013-06-26  

サービス概要 検索マニュアル よくある質問 お知らせ 利用規程 科研費による研究の帰属

Powered by NII kakenhi