水素・重水素移動反応の量子統計力学的第一原理計算

2013 年度 研究成果報告書

• 研究課題/領域番号: 22750023
• 研究種目: 若手研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 研究分野: 物理化学
• 研究機関: 独立行政法人日本原子力研究開発機構
• 研究代表者: 志賀 基之 独立行政法人日本原子力研究開発機構, システム計算科学センター, 研究員 (40370407)
• 研究期間 (年度): 2010-04-01 – 2014-03-31
• キーワード: 第一原理計算 / 分子動力学法 / 経路積分法 / 水素結合 / 同位体効果 / 量子効果 / 温度効果 / プロトン移動

研究概要

本研究では、原子の量子ゆらぎと温度ゆらぎを厳密に取り扱うことのできる経路積分法を取り入れた ab initio 計算法を確立した。また、これを用いて水溶液や核酸塩基対などの様々な水素結合系やその重水素置換体の化学的特性を理論的に明らかにした。2010年には、この業績が評価され、分子科学会奨励賞と分子シミュレーション研究会学術賞を受賞した。

研究成果

• [雑誌論文] Boundary based on Exchange Symmetry Theory for Multilevel Simulations II Multiple Time Scale Approach (2013)
  • 著者名/発表者名: M. Shiga, M. Masia
  • 雑誌名: J. Chem. Phys 巻: 138 ページ: 144103(14)
  • 査読あり
• [雑誌論文] Boundary based on Exchange Symmetry Theory for Multilevel Simulations I. Basic Theory (2013)
  • 著者名/発表者名: M. Shiga, M. Masia
  • 雑誌名: J. Chem. Phys 巻: 139 ページ: 044120(8)
  • 査読あり
• [雑誌論文] Multiscale enhanced path sampling based on the Onsager-Machlup action : Application to a model polymer (2013)
  • 著者名/発表者名: H. Fujisaki, M. Shiga, K. Moritsugu, A. Kidera
  • 雑誌名: J. Chem. Phys 巻: 139 ページ: 054117(9)
  • 査読あり
• [雑誌論文] Temperature dependence on the structure of Zundel cation and its isotopomers (2013)
  • 著者名/発表者名: Multiscale enhanced path sampling based on the Onsager-Machlup action: Application to a model polymer
  • 雑誌名: J. Chem. Phys 巻: 138 ページ: 184307(7)
  • 査読あり
• [雑誌論文] Quantum fluctuation and vibrational dynamics of aqueous Cu+ and Ag+ clusters (2013)
  • 著者名/発表者名: A. Koizumi, M. Tachikawa, M. Shiga
  • 雑誌名: Chem. Phys 巻: 419 ページ: 44-49
  • 査読あり
• [雑誌論文] Quantum-Thermal Crossover of Hydrogen and Tritium Diffusion in alpha-Iron (2012)
  • 著者名/発表者名: T. Yoshikawa, T. Takayanagi, H. Kimizuka, M. Shiga
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. C 巻: 116 ページ: 23113-23119
  • 査読あり
• [雑誌論文] Ab initio path integral Monte Carlo simulations for water trimer with electron correlation effects (2012)
  • 著者名/発表者名: T. Fujita, S. Tanaka, T. Fujiwara, M. -A. Kusa, Y. Mochizuki, M. Shiga
  • 雑誌名: Comp. Theor. Chem 巻: 997 ページ: 1-13
  • 査読あり
• [雑誌論文] A quantum generalization of intrinsic reaction coordinate using path integral centroid coordinates (2012)
  • 著者名/発表者名: M. Shiga, H. Fujisaki
  • 雑誌名: J. Chem. Phys 巻: 136 ページ: 184103(11)
  • 査読あり
• [雑誌論文] Ab initio path integral molecular dynamics simulations of F2H- and F2H3+ (2012)
  • 著者名/発表者名: K. Suzuki, H. Ishibashi, K. Yagi, M. Shiga, M. Tachikawa
  • 雑誌名: Progress in Theoretical Chemistry and Physics B 26: Quantum Systems in Chemistry and Physics : Progress in Methods and Applications edited by K. Nishikawa et al 巻: 10 ページ: 207-216
  • 査読あり
• [雑誌論文] Quantum tautomerization in porphycene and its isotopomers : Path-integral molecular dynamics simulations (2012)
  • 著者名/発表者名: T. Yoshikawa, S. Sugawara, T. Takayanagi, M. Shiga, M. Tachikawa
  • 雑誌名: Chem. Phys 巻: 394 ページ: 46-51
  • 査読あり
• [雑誌論文] Ab initio path integral simulation of AgOH(H2O) (2012)
  • 著者名/発表者名: A. Koizumi, K. Suzuki, M. Shiga, M. Tachikawa
  • 雑誌名: Int. J. Quant. Chem 巻: 112 ページ: 136-139
  • 査読あり
• [雑誌論文] Quantum Proton Transfer in Hydrated Sulfuric Acid Clusters : A Perspective from Semiempirical Path Integral Simulations (2011)
  • 著者名/発表者名: S. Sugawara, T. Yoshikawa, T. Takayanagi, M. Shiga, M. Tachikawa
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. A 巻: 115 ページ: 11486-11494
  • 査読あり
• [雑誌論文] Nuclear quantum effect on the structure of guanine cytosine pair (2011)
  • 著者名/発表者名: M. Daido, A. Koizumi, M. Shiga, M. Tachikawa
  • 雑誌名: Theoret. Chem. Acc 巻: 130 ページ: 385-391
  • 査読あり
• [雑誌論文] On the role of polymer chains in transducing external mechanical forces to benzocyclobutene mechanophores (2011)
  • 著者名/発表者名: P. Dopieralski, P. Anjukandi, M. Rueckert, M. Shiga
  • 雑誌名: J. Ribas-Arino, D. Marx, J. Mater. Chem 巻: 21 ページ: 8309-8316
  • 査読あり
• [雑誌論文] A concerted mechanism between protron transfer of Zundel anion and displacement of counter cation (2011)
  • 著者名/発表者名: A. Koizumi, K. Suzuki, M. Shiga, M. Tachikawa
  • 雑誌名: J. Chem. Phys/(E) J. Chem. Phys 巻: 134/134 ページ: 031101/169901
  • 査読あり
• [雑誌論文] Nuclear quantum effect on the dissociation energies of cationic hydrogen clusters (2011)
  • 著者名/発表者名: M. Sugimoto, M. Shiga, M. Tachikawa
  • 雑誌名: Comp. Theor. Chem 巻: 975 ページ: 31-37
  • 査読あり
• [雑誌論文] Mechanochemical Transduction of Externally Applied Forces to Mechanophores (2010)
  • 著者名/発表者名: J. Ribas-Arino, M. Shiga, D. Marx
  • 雑誌名: J. Am. Chem. Soc 巻: 132 ページ: 10609-10614
  • 査読あり
• [雑誌論文] Theoretical study on the mechanism of double proton transfer in porphycene by path-integral molecular dynamics simulations (2010)
  • 著者名/発表者名: T. Yoshikawa, S. Sugawara, T. Takayanagi, M. Shiga, M. Tachikawa
  • 雑誌名: Chem. Phys. Lett 巻: 496 ページ: 14-19
  • 査読あり
• [雑誌論文] The chemical shift of deprotonated water dimer : Ab initio path integral simulation (2010)
  • 著者名/発表者名: M. Shiga, K. Suzuki, M. Tachikawa
  • 雑誌名: J. Chem. Phys 巻: 132 ページ: 114104(7)
  • 査読あり
• [雑誌論文] Efficient ab initio path integral hybrid Monte Carlo based on the fourth-order Trotter expansion - Application to fluoride ion-water cluster (2010)
  • 著者名/発表者名: K. Suzuki, M. Tachikawa, M. Shiga
  • 雑誌名: J. Chem. Phys 巻: 132 ページ: 144108(7)
  • 査読あり
• [雑誌論文] Onsager-Machlup action-based path sampling and its combination with replica exchange for diffusive and multiple pathways (2010)
  • 著者名/発表者名: H. Fujisaki, M. Shiga, A. Kidera
  • 雑誌名: J. Chem. Phys 巻: 132 ページ: 134101(8)
  • 査読あり
• [雑誌論文] On Artificial Frequency Shifts in Infrared Spectra obtained from Centroid Molecular Dynamics : Quantum Liquid Water (2010)
  • 著者名/発表者名: S. D. Ivanov, A. Witt, M. Shiga, D. Marx
  • 雑誌名: J. Chem. Phys 巻: 132 ページ: 031101(4)
  • 査読あり
• [雑誌論文] Path-integral molecular dynamics simulations of small hydrated sulfuric acid clusters H2SO4(H2O)n (n = 1-6) on semiempirical PM6 potential surfaces (2009)
  • 著者名/発表者名: A. Kakizaki, H. Motegi, T. Yoshikawa, T. Takayanagi, M. Shiga, M. Tachikawa
  • 雑誌名: J. Molec. Struct 巻: 901 ページ: 1-8
  • 査読あり
• [雑誌論文] Path-integral molecular dynamics simulations of hydrated hydrogen chloride cluster HCl(H2O)4 on a semiempirical potential energy surface (2009)
  • 著者名/発表者名: T. Takayanagi, K. Takahashi, A. Kakizaki, M. Shiga, M. Tachikawa
  • 雑誌名: Chem. Phys 巻: 358 ページ: 196-202
  • 査読あり
• [雑誌論文] Understanding Covalent Mechanochemistry (2009)
  • 著者名/発表者名: J. Ribas-Arino, M. Shiga, D. Marx
  • 雑誌名: Angew. Chem. Int. Ed 巻: 48 ページ: 4190-4193
  • 査読あり
• [雑誌論文] On the applicability of centroid and ring polymer path integral molecular dynamics for vibrational spectroscopy (2009)
  • 著者名/発表者名: A. Witt, S. D. Ivanov, M. Shiga, H. Forbert
  • 雑誌名: D. Marx, J. Chem. Phys 巻: 130 ページ: 194510(15)
  • 査読あり
• [雑誌論文] Speed-up of ab initio hybrid Monte Carlo and ab initio path integral hybrid Monte Carlo simulations using an auxiliary potential energy surface (2009)
  • 著者名/発表者名: A. Nakayama, T. Taketsugu, M. Shiga
  • 雑誌名: Chem. Lett 巻: 38 ページ: 976-977
  • 査読あり
• [雑誌論文] Unravelling the mechanism of force-induced ring-opening of benzocyclobutenes (2009)
  • 著者名/発表者名: Speed-up of ab initio hybrid Monte Carlo and ab initio path integral hybrid Monte Carlo simulations using an auxiliary potential energy surface
  • 雑誌名: Chem. Eur. J 巻: 15 ページ: 13331-13335
  • 査読あり
• [雑誌論文] Path-integral molecular dynamics simulations for water anion clusters (H2O)5- and (D2O)5- (2009)
  • 著者名/発表者名: T. Takayanagi, T. Yoshikawa, H. Motegi, M. Shiga
  • 雑誌名: Chem. Phys. Lett 巻: 482 ページ: 195-200
  • 査読あり
• [雑誌論文] Path-integral molecular dynamics simulations of glycine-(H2O)n (n = 1-7) clusters on semiempirical PM6 potential energy surfaces (2009)
  • 著者名/発表者名: T. Yoshikawa, H. Motegi, A. Kakizaki, T. Takayanagi, M. Shiga, M. Tachikawa
  • 雑誌名: Chem. Phys 巻: 365 ページ: 60-68
  • 査読あり
• [学会発表] Challenges toward ab initio molecular simulations of rare events (2013)
  • 著者名/発表者名: M. Shiga
  • 学会等名: 産総研ワークショップ
  • 発表場所: 産総研関西センター
  • 年月日: 2013-11-21
• [学会発表] A Boundary Condition for Multilevel Simulations for Diffusive Systems (2013)
  • 著者名/発表者名: M. Shiga, M. Masia
  • 学会等名: International Conference on Molecular Simulation 2013
  • 発表場所: 神戸国際会議場
  • 年月日: 2013-11-18
• [学会発表] 交換対称性を利用したQM/MM法の境界条件 (2013)
  • 著者名/発表者名: 志賀基之, マシアマルコ
  • 発表場所: 京都テルサ
  • 年月日: 2013-09-25
• [学会発表] 分子交換対称性を用いたQM/MM分子動力学法 (2013)
  • 著者名/発表者名: 志賀基之
  • 学会等名: 理論化学討論会
  • 発表場所: 福岡市健康づくりサポートセンター
  • 年月日: 2013-05-15
• [学会発表] QM/MM法の境界条件について (2013)
  • 著者名/発表者名: 志賀基之
  • 学会等名: 日本物理学会
  • 発表場所: 広島大学
  • 年月日: 2013-03-26
• [学会発表] Ab initio Simulations Beyond Classical Dynamics (2012)
  • 著者名/発表者名: M. Shiga
  • 学会等名: Theoretical Chemistry Symposium
  • 発表場所: インド, グワハティ
  • 年月日: 2012-12-19
  • 招待講演
• [学会発表] 分子間プロトン移動の量子的経路 (2012)
  • 著者名/発表者名: 志賀基之
  • 学会等名: 分子シミュレーション討論会
  • 発表場所: 九州大学西新プラザ
  • 年月日: 2012-11-26
• [学会発表] プロトン移動反応の量子的経路について (2012)
  • 著者名/発表者名: 志賀基之
  • 学会等名: 分子科学討論会
  • 発表場所: 東京大学本郷キャンパス
  • 年月日: 2012-09-18
• [学会発表] 量子統計に従ったプロトン移動反応の経路探索III (2012)
  • 著者名/発表者名: 志賀基之, 藤崎弘士
  • 学会等名: 日本物理学会年次大会
  • 発表場所: 関西学院大学
  • 年月日: 2012-03-26
• [学会発表] 量子統計に従ったプロトン移動反応の経路探索II (2011)
  • 著者名/発表者名: 志賀基之
  • 学会等名: 分子シミュレーション討論会
  • 発表場所: 東京工業大学
  • 年月日: 2011-12-05
• [学会発表] 量子統計に従ったプロトン移動反応の経路探索I (2011)
  • 著者名/発表者名: 志賀基之
  • 学会等名: 化学反応経路探索のニューフロンティア2011
  • 発表場所: 北海道大学
  • 年月日: 2011-09-24
  • 招待講演
• [学会発表] 水素の量子統計的ゆらぎを考慮した第一原理分子動力学計算 (2011)
  • 著者名/発表者名: 志賀基之
  • 学会等名: 分子科学会
  • 発表場所: 札幌コンベンションセンター
  • 年月日: 2011-09-21
• [学会発表] Ab initio path integral simulations of hydrogen bonded systems II (2011)
  • 著者名/発表者名: M. Shiga
  • 学会等名: The Seventh Congress of the International Society for Theoretical Chemical Physics
  • 発表場所: 早稲田大学
  • 年月日: 2011-09-06
• [学会発表] Ab initio path integral simulations of hydrogen bonded systems I (2011)
  • 著者名/発表者名: M. Shiga
  • 学会等名: WATOC 2011
  • 発表場所: スペイン, サンティアゴ・デ・コンポステラ
  • 年月日: 2011-07-17
• [学会発表] 水素・重水素移動反応の量子統計力学的第一原理計算 (2011)
  • 著者名/発表者名: 志賀基之
  • 学会等名: 次世代ナノ統合シミュレーションソフトウェアの研究開発・第5回公開シンポジウム
  • 発表場所: 東京大学柏キャンパス
  • 年月日: 2011-02-23
• [学会発表] Ab initio simulations beyond classical dynamics (2011)
  • 著者名/発表者名: M. Shiga
  • 学会等名: XRQTC seminar
  • 発表場所: スペイン, バルセロナ大学
  • 年月日: 2011-01-13
• [学会発表] 水素・重水素の量子統計力学を反映した量子論的分子シミュレーション (2010)
  • 著者名/発表者名: 志賀基之
  • 学会等名: 分子シミュレーション討論会
  • 発表場所: 福井県県民ホール
  • 年月日: 2010-11-25
• [学会発表] Ab initio 経路積分シミュレーション (2010)
  • 著者名/発表者名: 志賀基之
  • 学会等名: 分子シミュレーション討論会
  • 発表場所: 分子シミュレーション討論会
  • 年月日: 2010-11-25
• [学会発表] 水素・重水素移動反応の量子統計力学的第一原理計算II (2010)
  • 著者名/発表者名: 志賀基之, 藤崎弘士
  • 学会等名: 分子科学会
  • 発表場所: 大阪大学豊中キャンパス
  • 年月日: 2010-09-17
• [学会発表] Ab initio path integral simulations-A fully quantum approach (2010)
  • 著者名/発表者名: M. Shiga
  • 学会等名: Molecular and Ionic Clusters Conference 2010
  • 発表場所: 新潟県十日町当間リゾート
  • 年月日: 2010-09-08
• [学会発表] 水素・重水素移動反応の量子統計力学的第一原理計算I (2010)
  • 著者名/発表者名: 志賀基之, 藤崎弘士
  • 学会等名: 理論化学討論会
  • 発表場所: 北海道大学
  • 年月日: 2010-05-23
• [学会発表] ab initio path integral simulations : nuclear quantum effect (2009)
  • 著者名/発表者名: M. Shiga
  • 学会等名: 7th International Conference of Computational Methods in Sciences and Engineering
  • 発表場所: ギリシア, ロードス
  • 年月日: 2009-10-02
  • 招待講演
• [学会発表] ab initio経路積分ハイブリッドモンテカルロ法 (2009)
  • 著者名/発表者名: 志賀基之
  • 学会等名: 理論化学討論会
  • 発表場所: 理論化学討論会
  • 年月日: 2009-05-29