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2011 年度 実績報告書

リチウムイオン電池用固体電解質としての錯体水素化物の機能化と新規電極材料の開発

研究課題

研究課題/領域番号 22760529
研究機関東北大学

研究代表者

松尾 元彰  東北大学, 金属材料研究所, 講師 (20509038)

キーワード錯体水素化物 / リチウムイオン伝導 / ナトリウムイオン伝導 / 全固体電池 / 固体電解質 / イオン液体
研究概要

本年度は昨年度に引き続いて課題(1)「Li^+イオンおよび(BH_4)-錯イオンへの陽・陰イオン置換によるイオン伝導特性の向上」と課題(2)「高容量新規電極材料の開発」に取組むとともに、課題(3)「全固体リチウムイオン二次電池としての源理実証」を進めた。
課題(1)「Li^+イオンおよび(BH_4)-錯イオンへの陽・陰イオン置換によるイオン伝導特性の向上」
・LiBH_4の(BH_4)-錯イオンの一部をI-と(NH_2)剛錯イオンで置換することにより、室温でのイオン伝導率が従来の錯体水素化物での根告例(2×10^<-4>S/cm)と比較して3倍増大することを明らかにした。
・LiBH_4の(BH_4)-錯イオンの一部をI-置換した場合のイオン伝導度向上の要因を、擬弾性・非弾性中性子散乱測定を用いて明らかにした。
・LiBH_4の(BH_4)-錯イオンの一部を(NH_2)-錯イオンで置換して合成したLi_2BNH_6およびLi_4BN_3H_<10>が、固体電解質としてだけでなくイオン液体としても応用可能であることを明らかにした。
・NaBH_4、NaAlH_4、Na_3AlH_6などのNa系錯体水素化物がナトリウムイオン伝導を示すことを明らかにした。NaBH_4の(BH_4)-錯イオンの一部を(NH_2)-錯イオンで置換することにより、高速ナトリウムイオン伝導(室温で2×10^<-6>S/cm)かつ高化学的安定性(6V以上)を有するNa_2BNH_6の合成に成功した。
課題(2)「高容量噺規電極材料の開発」
LiBCを合成しポテンショ・ガルバノスタットを用いて充放電特性を評価した。LiBCからのリチウムデインターカレーションは可能であるが、インターカレーションは確認できなかった。
課題(3)「全固体リチウムイオン二次電池としての原理実証」
パルスレーザー堆積法を用いて薄膜電池(Li/LiBH_4/LiCoO_2)を作製し、充放電特性を評価した。LiCoO_2に緩衝層としてLi_3PO_4を被覆することにより、理論値に近い120mAh/gの充放電容量が得られた。
本研究成果として得られた「イオン液体としての応用可能性」、「高速ナトリウムイオン伝導体の開発」、「固体電解質としての原理実証」はいずれも錯体水素化物としては世界で初めての報告であり、錯体水素化物の新エネルギー関連機能を発展させることの意義は極めて大きいと確信する。

  • 研究成果

    (18件)

すべて 2012 2011 その他

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件) 学会発表 (11件) 備考 (1件) 産業財産権 (2件)

  • [雑誌論文] Sodium-ion conduction in complex hydrides NaAlH_4 and Na_3AlH_62012

    • 著者名/発表者名
      H.Oguchi, M.Matsuo, S.Kuromoto, H.Kuwano, S.Orimo
    • 雑誌名

      Journal of Applied Physics

      巻: Vol.113 ページ: 036102(1)-(3)

    • DOI

      10.1063/1.3681362

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Fast-ionic conductivity of Li^+ in LiBH_42011

    • 著者名/発表者名
      T.Ikeshoji, E.Tsuchida, T.Morishita, K.Ikeda, M.Matsuo, Y.Kawazoe, S.Orimo
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: Vol.83 ページ: 144301(1)-(5)

    • DOI

      10.1103/PhysRevB.83.144301

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Enhanced electrical conductivity of complex hydride Li_2(BH_4)(NH_2) and Li_4(BH_4)(NH_2)_3 by melting2011

    • 著者名/発表者名
      Y.Zhou, M.Matsuo, Y.Miura, H.Takamura, H.Maekawa, A.Remhof, A.Borgschulte, A.Zuttel, T.Otomo, S.Orimo
    • 雑誌名

      Materials Transactions

      巻: Vol.52 ページ: 654-657

    • DOI

      10.2320/matertrans.MA201003

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Rotational motion in LiBH_4/LiI solid solutions2011

    • 著者名/発表者名
      P.Martelli, A.Remhof, A.Borgschulte, R.Ackermann, T.Strassle, J.P.Embs, M.Ernst, M.Matsuo, S.Orimo, A.Zuttel
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry A

      巻: Vol.115 ページ: 329-5334

    • DOI

      10.1021/jp201372b

    • 査読あり
  • [学会発表] Al-H系錯体水素化物のナトリウムイオン伝導2012

    • 著者名/発表者名
      大口裕之, 松尾元彰, 黒本晋吾, 桑野博喜, 折茂慎一
    • 学会等名
      日本金属学会2012年春期大会
    • 発表場所
      横浜国立大学(横浜市)
    • 年月日
      2012-03-30
  • [学会発表] 金属|固体電解質界面でのイオンの挙動-Li|LiBH_4の第一原理分子動力学-2012

    • 著者名/発表者名
      池庄司民夫, 高木成幸, 松尾元彰, 川添良幸, 折茂慎一
    • 学会等名
      日本金属学会2012年春期大会
    • 発表場所
      横浜国立大学(横浜市)
    • 年月日
      2012-03-28
  • [学会発表] Fast ionic conduction in complex hydrides2012

    • 著者名/発表者名
      M.Matsuo, S.Orimo
    • 学会等名
      EMPA 6th Symposium Hydrogen and Energy
    • 発表場所
      Seminar und Wellnesshotel(スイス)
    • 年月日
      2012-01-26
  • [学会発表] Hydride-based Li ion conductor for all solid-state lithium battery2011

    • 著者名/発表者名
      K.Takahashi, K.Hattori, T.Yamazaki, K.Takada, H.Takamura, M.Matsuo, S.Orimo, H.Maekawa
    • 学会等名
      The 2nd International Symposium on Advanced Synthesis and Processing Technology for Materials
    • 発表場所
      高揚グランドホテル(仙台市)
    • 年月日
      2011-12-01
  • [学会発表] 水素化物固体電解質LiBH_4を用いた全固体リチウム二次電池の試作2011

    • 著者名/発表者名
      高橋邦彰, 服部和人, 山崎敏広, 高村仁, 折茂慎一, 松尾元彰, 高田和典, 前川英己
    • 学会等名
      日本金属学会2011年秋期大会
    • 発表場所
      沖縄コンベンションセンター(宜野湾市)
    • 年月日
      2011-11-07
  • [学会発表] LiBH_4における高Liイオン伝導機構とLi金属との界面挙動2011

    • 著者名/発表者名
      池庄司民夫, 土田英二, 森下徹也, 池田一貫, 松尾元彰, 川添良幸, 折茂慎一
    • 学会等名
      日本金属学会2011年秋期大会
    • 発表場所
      沖縄コンベンションセンター(宜野湾市)
    • 年月日
      2011-11-07
  • [学会発表] LiBH_4-LiI-RbI系固体電解質のリチウムイオン伝導とその機構2011

    • 著者名/発表者名
      熊谷直樹, 菅野公貴, 宮崎怜雄奈, 高村仁, 松尾元彰, 折茂慎一, 前川英己
    • 学会等名
      日本金属学会2011年秋期大会
    • 発表場所
      沖縄コンベンションセンター(宜野湾市)
    • 年月日
      2011-11-07
  • [学会発表] 岩塩型構造を有するLiBH_4のリチウムイオン伝導特性2011

    • 著者名/発表者名
      高村仁, 黒沼洋太, 松尾元彰, 折茂慎一, 前川英己
    • 学会等名
      日本金属学会2011年秋期大会
    • 発表場所
      沖縄コンベンションセンター(宜野湾市)
    • 年月日
      2011-11-07
  • [学会発表] B-H系およびN-H系錯体水素化物でのナトリウムイオン伝導2011

    • 著者名/発表者名
      黒本晋吾, 松尾元彰, 折茂慎一, 大口裕之, 前川英己, 高村仁
    • 学会等名
      日本金属学会2011年秋期大会
    • 発表場所
      沖縄コンベンションセンター(宜野湾市)
    • 年月日
      2011-11-07
  • [学会発表] LiNH_2-LiI系錯体水素化物でのリチウム高速イオン伝導2011

    • 著者名/発表者名
      斉藤郁彦, 平田匠弥, 松尾元彰, 折茂慎一, 佐藤豊人, 大口裕之, 前川英己, 高村仁
    • 学会等名
      日本金属学会2011年秋期大会
    • 発表場所
      沖縄コンベンションセンター(宜野湾市)
    • 年月日
      2011-11-07
  • [学会発表] 錯体水素化物のリチウム高速イオン伝導機能2011

    • 著者名/発表者名
      松尾元彰, 折茂慎一
    • 学会等名
      第9回水素量子アトミクス研究会
    • 発表場所
      東北大学金属材料研究所(仙台市)
    • 年月日
      2011-08-22
  • [備考]

    • URL

      http://www.hydrogen.imr.tohoku.ac.jp/

  • [産業財産権] ナトリウムイオン伝導体2012

    • 発明者名
      折茂慎一, 松尾元彰, 黒本晋吾, 佐藤豊人, 大口弘之, 前川英己, 高村仁
    • 権利者名
      東北大学
    • 産業財産権番号
      特許、特願2012-032575
    • 出願年月日
      2012-02-17
  • [産業財産権] 個体電気二重層キャパシタ2012

    • 発明者名
      池庄司民夫, 松尾元彰, 折茂慎一, 大谷実, 土田英二
    • 権利者名
      東北大学
    • 産業財産権番号
      特許、特願2012-057714
    • 出願年月日
      2012-03-14

URL: 

公開日: 2013-06-26  

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