r-過程終焉部：超ウラン未知同位体についての先行研究

2022 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 22H00136
• 研究機関: 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構
• 研究代表者: 宮武 宇也 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 素粒子原子核研究所, 研究員 (50190799)
• 研究分担者: 平山 賀一 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 素粒子原子核研究所, 准教授 (30391733) ; 渡邉 裕 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 素粒子原子核研究所, 准教授 (50353363)
• 研究期間 (年度): 2022-04-01 – 2026-03-31
• キーワード: r-過程終焉部の核物理実験 / ウラン・超ウラン領域の質量測定 / 放射同位体の超微細構造測定

研究実績の概要

2022年度は、当初の研究計画通りにウラン(U)と白金(Pt)による多核子移行反応実験を遂行した。最初の実験において、元素選択型質量分離器、KISSの焦点面に設置した多重反射型飛行時間測定式質量分光器(MRTOF-MS)による未知同位元素241Uの同定に成功した。これは多核子移行反応によるr-過程終焉部の未知同位体探索の有効性を示すものであり、その結果として40年ぶりの中性子過剰な未知ウラン元素同位体の測定が実現できた。さらにMRTOF-MSによる高分解の質量測定がウラン、超ウラン領域において本領を発揮できることも示すことができた。この成果はプレスリリースを行ない、広く社会に公開した。またPhysical Review LetterにおいてEditor's Suggestionに選ばれた。
レーザー分光においては、201,202Ptの超微細構造測定に成功し、荷電半径や変形度についての知見を得ることができた。この実験では、201,202Ptイオンの計測にMRTOF-MSにより得られた精密な質量スペクトルを適用することで、比較的半減期の長いRI（200Ptは、T1/2 = 12.6(3) h、201PtはT1/2 = 2.5(1) min）に対してもS/N比よく超微細構造を測定できた。この方法によって、安定な同位体のレーザー分光が可能となった。
老朽化が進み通常運転の難しくなったレーザーシステムは、本研究費と他の費用も合算して一新することができた。基本性能の確認をおえ、2023年度の実験から本格運用する。レーザー光の高強度化によって、本研究が対象とする希少生成核種のレーザー核分光が効率よく行える。
r-過程終焉部を探求する上で、将来的に必要となるKISS II設備の検討結果については、高評価であった国際レビューのサマリーも含めて、デザインレポートとして公表できた。

現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

多核子移行反応によって、r-過程終焉部の中性子過剰なウラン・超ウラン同位体を生成し測定できることを、最初の実験において示すことができた。当初の狙い通り、KISS焦点面に高分解能質量測定器MRTOF-MSを組み込むことで、高いS/N比で未知同位体を検出すると同時に質量の測定が可能となった。これらの成果をもとに、未知核生成の研究は大きく前進した。特に未知核の質量測定についての公開論文がEditor's Suggestionに選ばれたことは、予想以上の成果であった。
また、レーザーシステムを一新することで、強度の高いレーザーの安定な運転環境が実現した。これまでの実験時のレーザーシステム不調による効率の低下が払拭されたので、今後の研究を順調に進められる素地が確立できた。
さらに、MRTOF-MSをイオン計測のプローブとすることで、放射線検出では測定の難しい長寿命RIの超微細構造測定が可能となった。これは当初意識されていなかった測定手法上の特徴であり、MRTOF-MSが持つ、高いS/N比を持つ原子核の同定能力によるものであり、超微細構造測定の対象範囲の拡大に大きく貢献できた。
他方、未知核生成に関する研究や新レーザーシステムの整備などのスケジュールを優先させたために、核分裂片検出器の開発のプライオリティは下げざるを得なかった。

今後の研究の推進方策

多核子移行反応による未知核生成の有効性を示せたことから、逸早くウランビームとウラン標的による終焉領域の探索実験を開始する。 並行して、システムの効率化を図って、実験計画を遂行するため、今後は、おもに下記の2件についての開発・改良を進めながら、終焉領域未知同位体の分光実験を続行してゆく。
1件目は、新たなKISSガスセルのオンライン試験を行ない、ガスセルからの生成核引出し効率向上を目指す。試験対象は大型のアルゴンガ スセルとヘリウムガスセル。前者では、比較的低圧なアルゴンガス環境とし、核反応で生成された未知原子核のガス中での停止領域を拡大させる。生成核や他の荷電粒子の入射でガス中に生じるプラズマ密度が低減され、中性原子化した生成核の生き残り確率の低下が抑制される。後者では、開発実績のあるヘリウムガスセルを利用する。ガスセル内に設置した高周波電場により、プラズマ中の生成核イオンをいち 早く引き剥がし輸送することで、生き残った生成核イオンの高効率な引出しを目指す。
2件目は、終焉部の未知原子核の質量と崩壊様式の同時測定実現に向けて、新たなTOF検出器(γ-TOF装置)の実用化を目指す。KISSで分離輸送された短寿命核イオンはアルミテープに打ち込まれ、周囲に設置したガス検出器、Ge検出器などで、崩壊β-、γ-線の測定が行われる。生成核イオンのテープ打ち込みによって生成さ れた二次電子を、加速電場、ソレノイド磁場に導かれて、テープ上流のマルチチャンネルプレートへ輸送されイオン飛行時間を検出することで、MRTOFによる質量決定が可能となる。これがγ-TOF装置である。これによって、質量と崩壊放射線との相関測定による詳細な分光観測ができる。
他方で、GAGG結晶を用いた核分裂片測定に特化した検出システムの開発は、実験の進展状況を見ながら完成を目指すことにしたい。

備考

(1)は研究グループを含むKEK短寿命核グループのホームページ。(2)はウラン同位体の新発見に関連して行ったプレスリリースを知らせるKEKの広報ページ

研究成果

• [雑誌論文] Discovery of New Isotope 241 U and Systematic High-Precision Atomic Mass Measurements of Neutron-Rich Pa-Pu Nuclei Produced via Multinucleon Transfer Reactions (2023)
  • 著者名/発表者名: T. Niwase, Y. X. Watanabe, Y. Hirayama, M. Mukai, P. Schury, A. N. Andreyev, T. Hashimoto, S. Iimura, H. Ishiyama, Y. Ito, S. C. Jeong, D. Kaji, S. Kimura, H. Miyatake, K. Morimoto, J.-Y. Moon, M. Oyaizu, M. Rosenbusch, A. Taniguchi, and M. Wada
  • 雑誌名: Physical Review Letters 巻: 130 ページ: 132502
  • DOI: 10.1103/PhysRevLett.130.132502
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Development of a β-TOF detector: An enhancement of the α-TOF detector for use with β-decaying nuclides (2023)
  • 著者名/発表者名: Toshitaka Niwase, Wenduo Xian,Michiharu Wada, Marco Rosenbusch, Sidong Chen, Aiko Takamine, Jiajian Liu, Shun Iimura, Dongsheng Hou, Shuxiong Yan, Hironobu Ishiyama, Hiroari Miyatake, Shunji Nishimura, Daiya Kaji, Kouji Morimoto, Yoshikazu Hirayama, Yutaka X Watanabe, Sota Kimura, Peter Schury, Hermann Wollnik
  • 雑誌名: PTEP 巻: 2023 ページ: 031H01
  • DOI: 10.1093/ptep/ptad039
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Ground-state β-decay spectroscopy of 187Ta (2022)
  • 著者名/発表者名: M. Mukai, Y. Hirayama, Y. X. Watanabe, H. Watanabe, H. Koura, S. C. Jeong, H. Miyatake, M. Brunet, S. Ishizawa, F. G. Kondev, G. J. Lane, Yu. A. Litvinov, T. Niwase, M. Oyaizu, Zs. Podolyak, M. Rosenbusch, P. Schury, M. Wada, and P. M. Walker
  • 雑誌名: Physical Review C 巻: 105 ページ: 034331
  • DOI: 10.1103/PhysRevC.105.034331
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Design report of the KISS-II facility for exploring the origin of uranium (2022)
  • 著者名/発表者名: Takamichi Aoki, Yoshikazu Hirayama, Hironobu Ishiyama, SunChan Jeong, Sota Kimura, Yasuhiro Makida, Hiroari Miyatake, Momo Mukai, Shunji Nishimura, Katsuhisa Nishio, Toshitaka Niwase, Tatsuhiko Ogawa, Hiroki Okuno, Marco Rosenbusch, Peter Schury, Yutaka Watanabe, Michiharu Wada
  • 雑誌名: arXiv:2209.12649v2 [ 巻: - ページ: -
  • DOI: 10.48550/arXiv.2209.12649
  • オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] In-gas-cell laser resonance ionization spectroscopy of 200, 201Pt (2022)
  • 著者名/発表者名: Y. Hirayama, M. Mukai, Y. X. Watanabe, P. Schury, H. Nakada, J. Y. Moon, T. Hashimoto, S. Iimura, S. C. Jeong, M. Rosenbusch, M. Oyaizu, T. Niwase, M. Tajima, A. Taniguchi, M. Wada, and H. Miyatake
  • 雑誌名: Physical Review C 巻: 106 ページ: 034326
  • DOI: 10.1103/PhysRevC.106.034326
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [学会発表] 安定イリジウム同位体周辺核の直接質量測定 (2023)
  • 著者名/発表者名: 向井もも
  • 学会等名: 日本物理学会 春季大会
• [学会発表] 超重・超アクチノイド核の 精密質量測定 (2023)
  • 著者名/発表者名: 庭瀬暁隆
  • 学会等名: 2022年重元素化学研究会
• [学会発表] KISSでの低温ヘリウムガスセル開発 (2022)
  • 著者名/発表者名: 平山賀一
  • 学会等名: 日本物理学会 秋季大会
• [学会発表] MRTOFと組み合わせた崩壊核分光のための飛行時間検出器の開発 (2022)
  • 著者名/発表者名: 向井もも
  • 学会等名: 日本物理学会 秋季大会
• [学会発表] 精密質量測定による新同位体241Uの発見 (2022)
  • 著者名/発表者名: 庭瀬暁隆
  • 学会等名: 日本物理学会 秋季大会
• [学会発表] 精密質量測定に よる新同位体241Uの同定 (2022)
  • 著者名/発表者名: 庭瀬暁隆
  • 学会等名: 日本放射化学会第66回討論会
• [備考] 高エネルギー加速器研究機構 素粒子原子核研究所 和光原子核科学センター
  • URL: https://research.kek.jp/group/wnsc/
• [備考] 40年ぶりに中性子過剰なウラン同位体を新発見 ~ウランの起源解明に期待~
  • URL: https://www.kek.jp/ja/press/202304010000/