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2022 年度 実績報告書

原子間力顕微鏡によるナノ構造体を担持した金属酸化物表面の電荷状態と触媒反応の解明

研究課題

研究課題/領域番号 22H00282
研究機関大阪大学

研究代表者

李 艶君  大阪大学, 大学院工学研究科, 准教授 (50379137)

研究分担者 菅原 康弘  大阪大学, 大学院工学研究科, 教授 (40206404)
村山 徹  東京都立大学, 都市環境科学研究科, 特任教授 (60583531)
研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2025-03-31
キーワード原子間力顕微鏡 / ナノ構造体 / 触媒反応
研究実績の概要

令和4年度は、以下のような研究成果が得られた。
1)原子間力顕微鏡観察が容易で、触媒機能の明らかな実用触媒の調製 原子間力顕微鏡による観察が容易な触媒材料を調製した。また、実際に触媒として機能中のものであることを明らかにするために、触媒機能の触媒化学的測定も行なった。ここで、金属酸化物材料としてはTiO2やCeO2を、ナノ構造体の構成原子としては金(Au)や白金(Pt)などを取り上げた。
2)新方式のケルビンプローブ力顕微鏡の高感度化・高分解能化・高速化 表面の電荷量とバンド曲がり量を測定できるケルビンプローブ力顕微鏡の観察条件を最適化した。具体的には、静電気力の探針・試料間距離依存性を測定し、数値計算により、様々なカンチレバーの振動振幅に対する力の探針・試料間距離依存性を導出し、この距離依存性に対して最も信号・雑音比の良くなる振動振幅を求めた。
3)金属酸化物表面の欠陥構造と電荷状態の解明 ナノ構造体の担持されていない金属酸化物表面の欠陥構造と電荷状態を解明した。ここで、表面の欠陥としては、表面から酸素が抜けた酸素空孔(Ov)欠陥やOv欠陥に水分子が化学吸着して生じたOH欠陥などを取り上げた。
4)金属酸化物表面上の欠陥とナノ構造体の電荷移動現象の解明 金属酸化物表面において欠陥近傍に形成されたナノ構造体の電荷状態を解明した。具体的には、ナノ構造体の原子種や構造が、局所電荷状態にどのように影響するかを解明した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

令和4年度は、まず、原子間力顕微鏡による観察が容易な触媒材料を調製した。また、実際に触媒として機能中のものであることを明らかにするために、触媒機能の触媒化学的測定も行なった。次に、表面の電荷量とバンド曲がり量を測定できるケルビンプローブ力顕微鏡の観察条件を最適化した。さらに、表面の欠陥として表面から酸素が抜けた酸素空孔(Ov)欠陥やOv欠陥に水分子が化学吸着して生じたOH欠陥などを取り上げ、ナノ構造体の担持されていない金属酸化物表面の欠陥構造と電荷状態を解明した。また、金属酸化物表面において欠陥近傍に形成されたナノ構造体の電荷状態を解明した。このように本研究はおおむね順調に進展していると評価できる。

今後の研究の推進方策

1)電荷移動現象のナノ構造体のサイズ依存性の解明 ナノ構造体が担持された金属酸化物の触媒活性は、ナノ構造体のサイズに大きく依存する。そこで、金属酸化物とナノ構造体との間の電荷移動現象が、ナノ構造体のサイズにどのように依存するかを解明する。
2)反応ガス中でのナノ構造体の局所電荷状態の解明 ナノ構造体を担持した金属酸化物表面にO2, H2, CO, CO2ガスを吸着させ、ガス吸着に伴うナノ構造体や金属酸化物表面の構造と電荷状態の変化を原子レベルで検討する。特にナノ構造体の中央頂上部分と周縁部分の電荷状態の違いを解明する。また、ナノ構造体の電荷状態が、表面欠陥の生成やナノ構造体のサイズにどのように影響されるかを解明する。
3)金属酸化物表面上のナノ構造体の触媒メカニズムの解明 反応ガス中でのナノ構造体の局所電荷状態(帯電状態や局所双極子モーメントの分布)と反応ガスの局所吸着状態(吸着分子種とその結合状態に関係)、触媒化学的な分析結果と比較検討し、金属酸化物表面上でのナノ構造体の触媒メカニズムを解明する。
4)シングルアトム触媒のメカニズムの解明 担持するナノ構造体を単原子の貴金属にした金属酸化物表面(シングルアトム触媒)に対しての触媒メカニズムを解明する。ここで、金属酸化物材料としてはNiOやCeO2を、担持する単原子としてはAuを取り上げる。
5)ナノ構造体表面上の吸着ガスの局所吸着状態の解明 ナノ構造体を担持した金属酸化物表面に吸着したガス分子(O2, H2, CO, CO2)の吸着状態を解明する。具体的には、ケルビンプローブ力顕微鏡を用いて、吸着したガス分子の表面電位(吸着種とその結合状態に関係)が、ナノ構造体の中央頂上部分と周縁部分とで、どのように変化するかを解明する。

  • 研究成果

    (24件)

すべて 2023 2022 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (12件) (うち国際共著 1件、 査読あり 12件、 オープンアクセス 4件) 学会発表 (8件) (うち国際学会 5件) 備考 (2件)

  • [国際共同研究] King' s College London(英国)

    • 国名
      英国
    • 外国機関名
      King' s College London
  • [国際共同研究] Slovak Academy of Sciences(スロバキア)

    • 国名
      スロバキア
    • 外国機関名
      Slovak Academy of Sciences
  • [雑誌論文] Exploration of CO Movement Characteristics on Rutile TiO2(110) Surface2023

    • 著者名/発表者名
      Qiang Zhu, Yasuhiro Sugawara, Yanjun Li
    • 雑誌名

      Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering

      巻: 656 ページ: 130402

    • DOI

      10.1016/j.colsurfa.2022.130402

    • 査読あり
  • [雑誌論文] High-low Kelvin probe force spectroscopy for measuring the interface state density2023

    • 著者名/発表者名
      Ryo Izumi, Masato Miyazaki, Yan Jun Li and Yasuhiro Sugawara
    • 雑誌名

      Beilstein Journal of Nanotechnology

      巻: 14 ページ: 175-189

    • DOI

      10.3762/bjnano.14.18

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Investigation of semiconductor properties of Co/Si(111)-7×7 by AFM/KPFS2023

    • 著者名/発表者名
      Zhang Qu, Yasuhiro Sugawara, Yan jun Li
    • 雑誌名

      Journal of Physics: Condensed Matter

      巻: 35 ページ: 185001(1-8)

    • DOI

      10.1088/1361-648X/acbf93

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Probing CO on a rutile TiO2(110) surface using atomic force microscopy and Kelvin probe force microscopy2022

    • 著者名/発表者名
      Yuuki Adachi, Yasuhiro Sugawara and Yan Jun Li
    • 雑誌名

      Nano research

      巻: 15 ページ: 1909-1915

    • DOI

      10.1007/s12274-021-3809-x

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Charge State Tristability of Oxygen Adatom on Rutile TiO2(110)-(1×1) Surface Controlled by Atomic Force Microscopy2022

    • 著者名/発表者名
      Yuuki Adachi, Huan Fei Wen, Quanzhen Zhang, Masato Miyazaki, Yasuhiro Sugawara, J. Brndiar, Lev Kantorovich, Ivan Stich, and Yan Jun Li
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry C

      巻: 126 ページ: 5064-5069

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.2c00347

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] High-Low KPFM on a pn-Patterned Si Surface2022

    • 著者名/発表者名
      Ryo Izumi, Yan Jun Li, Yoshitaka Naitoh and Yasuhiro Sugawara
    • 雑誌名

      Microscopy

      巻: 71 ページ: 98-103

    • DOI

      10.1093/jmicro/dfab055

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Direct measurement of surface photovoltage by AC bias Kelvin probe force microscopy2022

    • 著者名/発表者名
      Masato Miyazaki, Yasuhiro Sugawara, Yan Jun Li
    • 雑誌名

      Beilstein Journal of Nanotechnology

      巻: 13 ページ: 712-720

    • DOI

      10.3762/bjnano.13.63

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Atomic structure and electron distribution of Co atoms adsorbed on Si(111) surface by NC-AFM/KPFM at 78 K2022

    • 著者名/発表者名
      Zhang Qu, Jiuyan Wei, Xiaopeng Liu, Yasuhiro Sugawara, Yan jun Li
    • 雑誌名

      Surface Science

      巻: 724 ページ: 122130(1-7)

    • DOI

      10.1016/j.susc.2022.122130

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Tip-induced Dynamic Behaviors of Water Molecule and Hydroxyl on the rutile TiO2(110) Surface2022

    • 著者名/発表者名
      Qiang Zhu, Yuuki Adachi, Yasuhiro Sugawara, Yan Jun Li
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. C

      巻: 126 ページ: 13062-13068

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.1c08935

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Dual-bias modulation heterodyne Kelvin probe force microscopy in FM mode2022

    • 著者名/発表者名
      Masato Miyazaki,Yasuhiro Sugawara, Yanjun Li
    • 雑誌名

      Appl. Phys. Lett.

      巻: 121 ページ: 241602(1-5)

    • DOI

      10.1063/5.0129433

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Defective NiO as a Stabilizer for Au Single-Atom Catalysts2022

    • 著者名/発表者名
      Chihiro Mochizuki, Yusuke Inomata, Shunsaku Yasumura, Mingyue Lin, Ayako Taketoshi, Tetsuo Honma, Norihito Sakaguchi, Masatake Haruta, Ken-ichi Shimizu, Tamao Ishida, and Toru Murayama
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 12 ページ: 6149-6158

    • DOI

      10.1021/acscatal.2c00108

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Understanding the Distinct Effects of Ag Nanoparticles and Highly Dispersed Ag Species on N2 Selectivity in NH3-SCO Reaction2022

    • 著者名/発表者名
      Haifeng Wang, Toru Murayama, Mingyue Lin, Norihito Sakaguchi, Masatake Haruta, Hiroki Miura, and Tetsuya Shishido
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 12 ページ: 6108-6118

    • DOI

      10.1021/acscatal.1c05762

    • 査読あり
  • [学会発表] The charge state of steps on TiO2 anatase (101) by AFM/KPFM2023

    • 著者名/発表者名
      Jiuyan Wei, Masato Miyazaki, Yasuhiro Sugawara and Yanjun Li
    • 学会等名
      2023年度第70回 応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] Exploration of charge properties of Au NPs on rutile TiO2(110) surface by AFM/KPFM at 78 K2023

    • 著者名/発表者名
      Qiang Zhu, Yuuki Adachi, Yasuhiro Sugawara, Yanjun Li
    • 学会等名
      2023年度第70回 応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] Measurement of spatially resolved surface photovoltage on TiO2(110) by ac bias KPFM2022

    • 著者名/発表者名
      Masato Miyazaki, Yasuhiro Sugawara and Yan Jun Li
    • 学会等名
      The 23rd Conference on Non-Contact Atomic Force Microscopy (NC-AFM)
    • 国際学会
  • [学会発表] New ultra-fast method for measuring tunneling rates between an AFM tip and on-surface species2022

    • 著者名/発表者名
      L. Kantorovich, Y. Adachi, J. Brndiar, H. F. Wen, Q. Zhang, M. Miyazaki, S. Thakur, Y. Sugawara, H. Sang, Y. J. Li, I. Stich
    • 学会等名
      The 23rd Conference on Non-Contact Atomic Force Microscopy (NC-AFM)
    • 国際学会
  • [学会発表] CO oxidation on Au adatom on oxidized rutile TiO2 surface2022

    • 著者名/発表者名
      Yuuki Adachi, Yasuhiro Sugawara, Lev Kantorovich, Ivan Stich, and Yan Jun Li
    • 学会等名
      The 23rd Conference on Non-Contact Atomic Force Microscopy (NC-AFM)
    • 国際学会
  • [学会発表] Study of Co adsorption model on Si(111)-7×7 surface using DFT calculation2022

    • 著者名/発表者名
      Jiuyan Wei, Zhang Qu, Yasuhiro Sugawara and Yanjun Li
    • 学会等名
      The 23rd Conference on Non-Contact Atomic Force Microscopy (NC-AFM)
    • 国際学会
  • [学会発表] Exploration of CO movement in two-dimensional on rutile TiO2(110) surface by AFM at 78 K2022

    • 著者名/発表者名
      Qiang Zhu, Yasuhiro Sugawara, Yanjun Li
    • 学会等名
      The 22th International Vacuum Congress (IVC-22)
    • 国際学会
  • [学会発表] 交流電圧制御法KPFMとEFMの複合による光起電力・接触電位差・静電容量の同時測定2022

    • 著者名/発表者名
      宮崎雅大、能登健太、菅原康弘、李艶君
    • 学会等名
      2022年第83回応用物理学会秋季学術講演会
  • [備考] 大阪大学大学院工学研究科応用物理学専攻極限計測・ナノサイエンス領域

    • URL

      http://nanophysics.ap.eng.osaka-u.ac.jp/liyanjun/

  • [備考] 東京都立大学 水素エネルギー社会構築推進研究センター(ReHES) 村山グループ

    • URL

      https://www.haruta-masatake.ues.tmu.ac.jp/

URL: 

公開日: 2023-12-25  

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