レーザーによる結晶化の多段階制御と高機能有機材料の創製

2023 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 22H00302
• 研究機関: 大阪大学
• 研究代表者: 吉川 洋史 大阪大学, 大学院工学研究科, 教授 (50551173)
• 研究分担者: 丸山 美帆子 大阪大学, 大学院工学研究科, 教授 (20623903) ; 中嶋 誠 大阪大学, レーザー科学研究所, 准教授 (40361662) ; 橘 勝 横浜市立大学, 理学部, 教授 (80236546) ; 杉山 輝樹 奈良先端科学技術大学院大学, 先端科学技術研究科, 客員教授 (80397687)
• 研究期間 (年度): 2022-04-01 – 2026-03-31
• キーワード: レーザーアブレーション / レーザートラッピング / 光熱作用 / 光電場作用 / 光圧 / 有機材料 / 結晶化 / ソフトマター

研究実績の概要

本研究では、レーザーを用いて結晶化（核発生・結晶成長）を多段階で制御する手法を開発し、革新的な機能を有する結晶性材料を創製することを目指している。2023年度は、昨年度に整備を開始した実験解析系の更なる改善とともに、それを用いた様々な結晶化現象の制御などを遂行した。
まず結晶核発生について、様々な物質を用いて結晶化に最適なレーザーパラメータ（エネルギー、パルス時間幅、電場特性など）の系統的探索を行った。その結果、融液系である氷の結晶核発生をレーザーの単発照射のみで誘起できることを見出し、マイクロ秒・マイクロメートルスケールの世界最高精度でバルク水中からの氷の結晶核発生ダイナミクスを捉えることに成功した。本技術は氷結晶化の基礎メカニズムや、様々な有機・バイオ材料の最適冷凍条件の解明への応用が期待できるものであり、J Phys Chem Lett誌に論文が受理され、さらには読売新聞やNHKなどの各種メディアでも研究成果が報道された。
また核発生以外にも新しいターゲットとして、レーザーアブレーションにより有機電気光学材料の単結晶の種を作製できること（J Phys Chem C誌）、超短パルスレーザーが多形相転移の時空間トリガーとして活用できること（J Phys Chem Lett誌）などを見出し、それぞれ論文発表した。特に後者の成果は、従来の外部刺激法では困難である結晶内部からの多形相転移を高精度に誘導できるものであり、これによりアミノ結晶の表面と内部での多形相転移の速度が大幅に異なることを発見した。
さらに上記以下外にも、結晶表面のステップなどのナノ微細構造の超解像光干渉イメージング法の開発（J Phys Chem Lett誌）や、レーザートラッピングによる生体物質の新規操作法の開発（Science誌）など、様々な成果を挙げることができた。

現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

2023年度に計画していたレーザー結晶化技術の更なる発展・応用に取り組み、結晶核発生、種結晶化、多形相転移など様々な結晶化現象の応用やその最適制御条件に関する重要な知見を得ることに成功した。またこれらに加えて結晶化現象の計測に必要な新規光干渉顕微法の開発や、レーザートラッピングによる新しい物質操作法の開発など、技術開発やその応用で当初想定以上の成果を得ることができ、多数の論文発表に至った。以上から本研究は当初の計画以上に進展しているといえる。

今後の研究の推進方策

今後もこれまでに構築した実験解析系や最適結晶化条件のノウハウを活用し、レーザーアブレーションやレーザートラッピング技術による様々な結晶化現象制御法の改良を進める。またこれら技術を活用し、分子クラスターの形成や結晶多形などの多段階の結晶化現象のメカニズムを調べる。さらに、様々な物質の結晶化制御を試み、研究分担者などとも協力しつつその物性評価も進める予定である。

研究成果

• [国際共同研究] シンシナティ小児病院/スタンフォード大学/カリフォルニア州立大学ロサンゼルス校(米国)
  • 国名: 米国
  • 外国機関名: シンシナティ小児病院/スタンフォード大学/カリフォルニア州立大学ロサンゼルス校
• [国際共同研究] 国立陽明交通大学(その他の国・地域（台湾）)
  • 国名: その他の国・地域
  • 外国機関名: 国立陽明交通大学
• [雑誌論文] Spatiotemporal Control of Polymorphic Phase Transition of Glycine Crystals by Three-Dimensional Femtosecond Laser Ablation Processing (2024)
  • 著者名/発表者名: Hozumi Takahashi,Yudai Yoshimura,Ryota Murai,Ryuzo Kawamura,Mihoko Maruyama,Masahi Yoshimura,Yusuke Mori, Hiroshi Y. Yoshikawa
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry Letters 巻: 15 ページ: 180-186
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.3c02769
  • 査読あり
• [雑誌論文] The impact of crystal phase transition on the hardness and structure of kidney stones (2024)
  • 著者名/発表者名: Uta Michibata,Mihoko Maruyama,Yutaro Tanaka,Masashi Yoshimura, Hiroshi Y. Yoshikawa,Kazufumi Takano,Yoshihiro Furukawa,Koichi Momma,Rie Tajiri,Kazumi Taguchi,Shuzo Hamamoto,Atsushi Okada, Kenjiro Kohri,Takahiro Yasui,Shigeyoshi Usami,Masayuki Imanishi,Yusuke Mori
  • 雑誌名: Urolithiasis 巻: 52 ページ: 57(12pages)
  • DOI: 10.1007/s00240-024-01556-5
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Advanced Interferometry with 3-D Structured Illumination Reveals the Surface Fine Structure of Complex Biospecimens (2024)
  • 著者名/発表者名: Takahisa Matsuzaki, Ryuzo Kawamura, Akihisa Yamamoto, Hozumi Takahashi, Mai Fujii, Shodai Togo, Yosuke Yoneyama, Fumihiko Hakuno, Shin-Ichiro Takahashi, Masami Suganuma, Seiichiro Nakabayashi, Shivani Sharma, James K. Gimzewski, Hiroshi Y. Yoshikawa
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry Letters 巻: 15 ページ: 1097-1104
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.3c02767
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Spatiotemporal Control of Ice Crystallization in Supercooled Water via an Ultrashort Laser Impulse (2023)
  • 著者名/発表者名: Hozumi Takahashi,Tatsuya Kono,Kosuke Sawada,Satoru Kumano,Yuka Tsuri,Mihoko Maruyama,Masashi Yoshimura,Daisuke Takahashi,Yukio Kawamura,Matsuo Uemura,Seiichiro Nakabayashi,Yusuke Mori,Yoichiroh Hosokawa,Hiroshi Y. Yoshikawa
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry Letters 巻: 14 ページ: 4394-4402
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.3c00414
  • 査読あり
• [雑誌論文] 細胞接着の定量計測に基づく細胞組織の機能解明 (2023)
  • 著者名/発表者名: 松﨑 賢寿, 吉川 洋史
  • 雑誌名: 化学と生物 巻: 61 ページ: 269-273
  • 査読あり
• [雑誌論文] Production of single crystalline seeds of organic nonlinear optical materials via laser ablation (2023)
  • 著者名/発表者名: Hozumi Takahashi,Megumi Shiraiwa,Valynn Katrine Mag-usara,Ruochen Dai,Verdad Agulto,Kosaku Kato,Makoto Nakajima,Mayu Yamaji,Seiichiro Nakabayashi,Mihoko Maruyama,Yusuke Mori,Masahi Yoshimura,Hiroshi Y. Yoshikawa
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry C 巻: 127 ページ: 14005-14012
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.3c03189
  • 査読あり
• [雑誌論文] Preparation of mechanically patterned hydrogels for controlling the self-condensation of cells (2023)
  • 著者名/発表者名: Takahisa Matsuzaki,Yuma Kawano,Momoka Horikiri,Yuko Shimokawa,Takashi Yamazaki,Nao Okuma,Hiroyuki Koike,Masaki Kimura,Ryuzo Kawamura,Yosuke Yoneyama,Yasuro Furuichi,Fumihiko Hakuno,Shin-Ichiro Takahashi,Seiichiro Nakabayashi,Satoshi Okamoto,Hiromitsu Nakauchi,Hideki Taniguchi,Takanori Takebe,Hiroshi Y. Yoshikawa
  • 雑誌名: STAR Protocols 巻: 4 ページ: 102471
  • DOI: 10.1016/j.xpro.2023.102471
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Cell polarity linked to gravity sensing is generated by LZY translocation from statoliths to the plasma membrane (2023)
  • 著者名/発表者名: Takeshi Nishimura,Shogo Mori,Hiromasa Shikata,Moritaka Nakamura,Yasuko Hashiguchi,Yoshinori Abe,Takuma Hagihara,Hiroshi Y. Yoshikawa,Masatsugu Toyota,Takumi Higaki,Miyo Terao Morita
  • 雑誌名: Science 巻: 381 ページ: 1006-1010
  • DOI: 10.1126/science.adh99
  • 査読あり
• [学会発表] Exploring Co-Crystallization Dynamics of L-Phenylalanine and Acetaminophen via Optical Trapping (2024)
  • 著者名/発表者名: Wen-Chi Wang,Teruki Sugiyama,Kazuki Okan,Hiroshi Yoshikawa
  • 学会等名: 2024 Chemistry National Meeting（CNM2024)
• [学会発表] Advanced laser processing and manipulation techniques for life/material sciences. (2024)
  • 著者名/発表者名: Hiroshi Yoshikawa
  • 学会等名: Kyoto Winter School 2024 “Towards Holistic Understanding of Life”
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 光で創る結晶、光で読み解く結晶 (2024)
  • 著者名/発表者名: 丸山美帆子,吉川洋史,田中勇太朗,吉村政志,高野和文,森勇介
  • 学会等名: レーザー学会学術講演会第44回年次大会
  • 招待講演
• [学会発表] 集光レーザービームによるコロイド結晶形成制御法の探索 (2023)
  • 著者名/発表者名: 藤井紀文,高橋秀実,松﨑賢寿,吉川洋史
  • 学会等名: レーザー学会 関西支部中国・四国支部連合
• [学会発表] Photophysical approach for fabrication of dynamic biomolecular assembly (2023)
  • 著者名/発表者名: Hiroshi Yoshikawa,Shuma Matsumoto,Ren Shirata,Takahisa Matsuzaki,Genki Fukasawa,Tomoaki Matsuura,Teruki Sugiyama,Ryuzo Kawamura
  • 学会等名: 9th International Conference on Mechanics of Biomaterials and Tissues
  • 国際学会
• [学会発表] Control of self-organization of organoids by mechanically patterned hydrogel (2023)
  • 著者名/発表者名: Takahisa Matsuzaki, Hiroshi Yoshikawa
  • 学会等名: 9th International Conference on Mechanics of Biomaterials and Tissues
  • 国際学会
• [学会発表] Chemically crosslinked microtubules driven by kinesins as an active substrate for cells (2023)
  • 著者名/発表者名: Ryuzo Kawamura, Kaito Motoyoshi, Tsuyoshi Yokoyama, Takahisa Matsuzaki, Hiroshi Y Yoshikawa, Tomonori Kawasaki
  • 学会等名: MRM2023/IUMRS-ICA2023
  • 国際学会
• [学会発表] フラーレン結晶の成長速度・形状にレーザー照射が与える影響の評価 (2023)
  • 著者名/発表者名: 伏本航,高橋秀実,丸山美帆子,鈴木凌,橘勝,吉川洋史
  • 学会等名: 第52回結晶成長国内会議JCCG-52
• [学会発表] リン酸カルシウム結石形成プロセス解明に向けた結晶相転移の動的観察 (2023)
  • 著者名/発表者名: 高橋 広登,田中勇太朗,吉村政志,吉川洋史,高野和文,宇佐美茂佳,今西正幸,森勇介,丸山美帆子
  • 学会等名: 第52回結晶成長国内会議JCCG-52
• [学会発表] ヒト尿路結石を用いたシュウ酸カルシウム二水和物の結晶表面における溶解の観察 (2023)
  • 著者名/発表者名: 道端詩,丸山美帆子,田中勇太朗,吉村政志,西村良浩,植村真結,塚本勝男,田尻理恵,吉川洋史,高野和文,岡田淳志,郡健二郎,安井孝周,宇佐美茂佳,今西正幸,森勇介
  • 学会等名: 第52回結晶成長国内会議JCCG-52
• [学会発表] Spatiotemporal control of condensation of biomolecules via photophysical effects of a focused laser beam.集光レーザービームの物理作用による生体分子濃縮の時空間制御 (2023)
  • 著者名/発表者名: Shuma Matsumoto,Ren Shirata,Genki Fukasawa,Takahisa Matsuzaki,Teruki Sugiyama Ryuzo Kawamura,Tomoaki Matsuura,Hiroshi Yoshikawa
  • 学会等名: 第61回日本生物物理学会年会
• [学会発表] Mechanical Evaluation of Colonic Mucus Layer by Atomic Force Microscopy.原子間力顕微鏡を用いた大腸粘液層の力学的評価 (2023)
  • 著者名/発表者名: Momoka Horikiri,Mugen Taniguchi,Naritaka Kobayashi,Hiroshi Yoshikawa,Kiyoshi Takeda,Ryu Okumura,Takahisa Matsuzaki
  • 学会等名: 第61回日本生物物理学会年会
• [学会発表] Influence of pulsed laser irradiation on dissolution behavior of bone to understand the structural and chemical origins of old bone region. パルスレーザーが骨の溶解性に与える影響の評価 ～骨構造の時空間制御に向けて～ (2023)
  • 著者名/発表者名: Anna Konishi,Erika Yamashita, Mihoko Maruyama,Takahisa Matsuzaki,Heqi Xi,Menglu Li,Katsumasa Fujita,Junichi Kikuta,Yusuke Mori,Masaru Ishii,Hiroshi Yoshikawa
  • 学会等名: 第61回日本生物物理学会年会
• [学会発表] 有機溶媒系におけるレーザー誘起結晶化ダイナミクスの解明 (2023)
  • 著者名/発表者名: 清水 大督,高橋 秀実,釣優 香,丸山 美帆子,吉村 政志,森 勇介,吉川 洋史
  • 学会等名: 2023年度第2回講演会応用物理学会関西支部
• [学会発表] 超短パルスレーザーによる酢酸ナトリウムの擬似多形誘起とそのダイナミクス (2023)
  • 著者名/発表者名: 高岡 佑介,高橋 秀実,海老原 里美,釣 優香,丸山 美帆子,吉村 政志,森 勇介,吉川 洋史
  • 学会等名: 2023年度第2回講演会応用物理学会関西支部
• [学会発表] 集光レーザービームがフラーレン結晶成長に与える影響の評価 (2023)
  • 著者名/発表者名: 伏本航,高橋秀実,丸山美帆子,鈴木凌, 橘勝,吉川洋史
  • 学会等名: 2023年大阪大学JSAP学生チャプター講演会
• [学会発表] Crystal nucleation, growth, and phase transition induced by focused irradiation with a pulsed laser (2023)
  • 著者名/発表者名: Hiroshi Yoshikawa
  • 学会等名: International Workshop on Laser Material Processing and Applications(LMPA 2023)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] フェムト秒レーザーを用いた尿路結石破砕法の検討～新規内視鏡的治療法の開拓に向けて～ (2023)
  • 著者名/発表者名: 吉村侑大,濵本周造,丸山美帆子,田中勇太朗,高野和文,吉村正志,宇佐美茂佳,今西正幸,田尻理恵,岡田淳志,安井孝周,森勇介,吉川洋史
  • 学会等名: 日本尿路結石症学会第33回学術集会
• [学会発表] シュウ酸カルシウム結石の硬度に係わる相転移機構の解明に向けた基礎モデルの 確立 (2023)
  • 著者名/発表者名: 道端詩,丸山美帆子,田中勇太朗,吉村政志,吉川洋史,高野和文,古川善博,門馬綱一,田尻理恵,田口和己,濵本周造,岡田淳志,郡健二郎,安井孝周,宇佐美茂佳,今西正幸,森勇介
  • 学会等名: 日本尿路結石症学会第33回学術集会
• [学会発表] Growth Promotion of Targeted Crystal Faces of Organics Compounds and Proteins by Nano-Processing via Laser Ablation (2023)
  • 著者名/発表者名: Hiroshi Y. Yoshikwa,Yuka Tsuri,Hozumi Takahashi,Megumi Shiraiwa,Yusuke Takaoka,Satomi Ebihara,Katsuo Tsukamoto,Takashi Onuma,Ryutaro Shimada,Tomohiko Tateshima,Kazufumi Takano,Hiroaki Adachi,Masashi Yoshimura,Yoichiroh Hosokawa, Seiichiro Nakabayashi,Mihoko Maruyama,Yusuke Mori
  • 学会等名: The International Conference on Crystal Growth and Epitaxy ICCGE-20
  • 国際学会
• [学会発表] Spatiotemporal Control of Ice Crystallization in Supercooled Water by Focused Irradiation with Laser Pulses (2023)
  • 著者名/発表者名: Hozumi Takahashi,Tatsuya Kono,Kosuke Sawada,Satoru Kumano,Yuka Tsuri,Mihoko Maruyama,Masashi Yoshimura,Daisuke Takahashi, Yukio Kawamura,Matsuo Uemura,Seiichiro Nakabayashi,Yusuke Mori, Yoichiroh Hosokawa, Hiroshi Y. Yoshikawa.
  • 学会等名: The International Conference on Crystal Growth and Epitaxy ICCGE-20
  • 国際学会
• [学会発表] Observation of phase transition of calcium oxalate in a human kidney stone for elucidation of the stone formation mechanism (2023)
  • 著者名/発表者名: Uta Michibata, Mihoko Maruyama, Masashi Yoshimura, Yutaro Tanaka, Koichi Momma, Rie Tajiri, Hiroshi Y. Yoshikawa, Kazufumi Takano, Atsushi Okada, Takahiro Yasui, Kenjiro Kohri, Shigeyoshi Usami, Masashi Imanishi, and Yusuke Mori
  • 学会等名: The International Conference on Crystal Growth and Epitaxy ICCGE-20
  • 国際学会
• [学会発表] Dynamic observation of polymorphic phase transition of calcium oxalate crystals; A novel system to elucidate the process and kinetics of urinary stones formation (2023)
  • 著者名/発表者名: Mihoko Maruyama, Shota Kusumi, Uta Michibata, Yutaro Tanaka, Koichi Momma, Yoshihiro Furukawa, Rie Tajiri, Katsuo Tsukamoto, Hiroshi Y. Yoshikawa, Kazufumi Takano, Kenjiro Kohri, Atsushi Okada, Takahiro Yasui, Shigeyoshi Usami, MayukiImanishi, Masashi Yoshimura, and Yusuke Mori
  • 学会等名: The International Conference on Crystal Growth and Epitaxy ICCGE-20
  • 国際学会
• [学会発表] Laser-Induced Crystallization Process of an Anthracene Observed by High-Speed Shadowgraphy (2023)
  • 著者名/発表者名: Yuka Tsuri, Mihoko Maruyama, Katsuo Tsukamoto, Takashi Onuma, Ryutaro Shimada, Tomohiko Tateshima, Kazufumi Takano, Hiroaki Adachi, Masashi Yoshimura, Yoichiroh Hosokawa, Hiroshi Y. Yoshikawa, and Yusuke Mori
  • 学会等名: The International Conference on Crystal Growth and Epitaxy ICCGE-20
  • 国際学会
• [学会発表] Optical trapping-controlled co-crystallization in two-component solution (2023)
  • 著者名/発表者名: Wen-Chi Wang,Kazuki Okano,Hiroshi Y. Yoshikawa,and Teruki Sugiyama
  • 学会等名: 31st International Conference on Photochemistry(ICP2023)
  • 国際学会
• [学会発表] Spatial Control of Polymorphic Phase Transition from β-Form of Glycine Crystals by Focused Irradiation with a Femtosecond Laser Pulse (2023)
  • 著者名/発表者名: Hozumi Takahashi,Yudai Yoshimura,Ryota Murai,Ryuzo Kawamura,Mihoko Maruyama,Masashi Yoshimura,Yusuke Mori,Hiroshi Y Yoshikawa
  • 学会等名: 31st International Conference on Photochemistry(ICP2023)
  • 国際学会
• [学会発表] High-speed observation of ice crystallization dynamics in supercooled water triggered by laser ablation (2023)
  • 著者名/発表者名: Hozumi Takahashi, Tatsuya Kono, Kosuke Sawada, Satoru Kumano, Yuka Tsuri, Mihoko Maruyama, Masashi Yoshimura, Daisuke Takahashi, Yukio Kawamura, Matsuo Uemura, Seiichiro Nakabayashi, Yusuke Mori, Yoichiroh Hosokawa, and Hiroshi Y. Yoshikawa
  • 学会等名: The 24th International Symposium on Laser Precision Microfabrication
  • 国際学会
• [学会発表] High-speed imaging of laser ablation in supersaturated solutions towards understanding of laser-induced crystallization mechanism (2023)
  • 著者名/発表者名: Hiroshi Yoshikawa,Yuka Tsuri,Hozumi Takahasahi,Megumi Shiraiwa,Katsuo Tsukamoto,Takashi Onuma,Ryutaro Shimada,Tomohiko Tateshima,Kazufumi Takano,Hiroaki Adachi,Masahi Yoshimura,Yoichiroh Hosokawa,Seiichiro Nakabayashi,Mihoko Maruyama,Yusuke Mori
  • 学会等名: The 24th International Symposium on Laser Precision Microfabrication
  • 国際学会
• [学会発表] Validating the theory of phase transition from calcium oxalate dihydrate to monohydrate in the stone formation: the first artificial in vivo experiment (2023)
  • 著者名/発表者名: Mihoko Maruyama, Uta Michibata, Yutaro Tanaka, Hiroshi Y. Yoshikawa, Kazufumi Takano, Rie Tajiri, Kazumi Taguchi, Shuzo Hamamoto, Atsushi Okada, Takahiro Yasui, Shigeyoshi Usami, Masayuki Imanishi, Masashi Yoshimura, and Yusuke Mori
  • 学会等名: The 2023 AUA Annual Meeting
  • 国際学会
• [学会発表] Femtosecond laser processing of kidney stones (2023)
  • 著者名/発表者名: Yudai Yoshimura,Shuzo Hamamoto,Mihoko Maruyama,Masashi Yoshimura,Shigeyuki Usami,Masayuki Imanishi, Rie Tajiri,Yutaro Tanaka,Atsushi Okada,Kazufumi Takano,Takahiro Yasui,Yusuke Mori,Hiroshi Y Yoshikawa
  • 学会等名: The 24th International Symposium on Laser Precision Microfabrication
  • 国際学会
• [学会発表] Production of Organic Functional Crystals by Using Intensive Lasers (2023)
  • 著者名/発表者名: 高岡佑介,海老原里美,高橋秀実,釣優香,丸山美帆子,吉村政志,森勇介,吉川洋史
  • 学会等名: 光・量子ビーム科学合同シンポジウム(OPTO2023)
• [学会発表] レーザーアブレーションによる有機非線形光学結晶の液中加工 (2023)
  • 著者名/発表者名: 高橋秀実，白岩愛実，山地真由，Valynn K. Mag-usara,北原英明,中嶋誠,丸山美帆子,吉村政志,森勇介,杉山輝樹,中林誠一郎,吉川洋史
  • 学会等名: 応用物理学会関西支部2023年度第1回講演会