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2022 年度 実績報告書

単一分子接合における電荷と熱の輸送機構の解明とその制御に関する研究

研究課題

研究課題/領域番号 22H00315
研究機関大阪大学

研究代表者

夛田 博一  大阪大学, 大学院基礎工学研究科, 教授 (40216974)

研究分担者 山田 亮  大阪大学, 大学院基礎工学研究科, 准教授 (20343741)
大戸 達彦  名古屋大学, 工学研究科, 准教授 (90717761)
研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2026-03-31
キーワード単分子接合 / 熱伝導度 / 熱電変換
研究実績の概要

単分子接合の熱電度度測定のためのジグザク構造の金属細線でできたヒーターと温度センサーから構成される宙空構造を作製し、さらに駆動機構(アクチュエーター)となる金属細線を配置して、金属電極の破断と接合を繰り返し行うブレークジャンクション技術を確立した。分子を挿入する前の実験として、真空におけるナノスケールのギャップ電極の熱伝導度を計測したところ、近接場効果による熱伝導度の増大が計測された。ナノスケールの空間を挟んだ物体間においても、単純な電磁波による輻射では説明できない大きな熱伝導度が観測され、この熱輸送の近接場効果にはトンネル効果による電子の寄与やクーロン力によって結合した音響フォノンなどが関与していると考えられている。実験的には走査プローブ顕微鏡によって検証されてきたが、プローブや基板表面の清浄度が測定結果に大きく影響することが知られていた。
今年度は、宙空構造を作製し、室温で金ナノワイヤをエレクトロマイグレーションにより破断した後、電極間隔を狭めながら電気伝導度と熱伝導率を同時測定したところ、ギャップ間隔が十分に広い部分では距離に依存しない熱伝導度がみられ、熱輻射の理論値とも概ね一致した。電極が接触する直前の領域では熱伝導度の異常な上昇が観測され、どの挙動は理論予測と一致することを確認した。ナノギャップ電極の熱伝導度が安定して測定できる手法を確立するとともに、破断と接合を100回以上繰り返すことができることを確認した。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初の想定に反し、ナノギャップ電極の熱伝導度の計測を行った際に、ナノメートルの間隔を持つ金属電極間の近接場効果により、熱輸送特性が変化することが判明した。金属電極間の近接場効果の影響を検証し、近接場効果を考慮した新たな分子の架橋構造の作製を行った上で、熱伝導度を計測を行い、分子架橋構造における近接場効果の考察を追加で行う必要が生じた。微細加工技術の工夫により、電極間隔を原子レベルで制御することが可能となり、これまで理論予測のみであった、近接場効果により熱伝導度が上昇することを実験的に確認することに成功した。

今後の研究の推進方策

ナノギャップ電極の熱伝導度が安定して測定できる手法を確立するとともに、破断と接合を100回以上繰り返すことができることを確認できたため、分子を架橋して、その電気伝導度と熱伝導度の計測を行う。破断の際に、電極が上下方向にずれてしまい、再接合が難しくなる問題が一定の確率でおこるため、電極作製プロセスを見直し、電気メッキ法による電極作製も試みる。

  • 研究成果

    (9件)

すべて 2023 2022 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (2件) (うち国際共著 2件、 査読あり 2件) 学会発表 (5件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] 高麗大(韓国)

    • 国名
      韓国
    • 外国機関名
      高麗大
  • [雑誌論文] Spinterface Effects in Hybrid La0.7Sr0.3MnO3/SrTiO3/C60/Co Magnetic Tunnel Junctions2022

    • 著者名/発表者名
      Bergenti Ilaria、Kamiya Takeshi、Li Dongzhe、Riminucci Alberto、Graziosi Patrizio、MacLaren Donald A.、Rakshit Rajib K.、Singh Manju、Benini Mattia、Tada Hirokazu、Smogunov Alexander、Dediu Valentin A.
    • 雑誌名

      ACS Applied Electronic Materials

      巻: 4 ページ: 4273~4279

    • DOI

      10.1021/acsaelm.2c00300

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Thermopower in Transition from Tunneling to Hopping2022

    • 著者名/発表者名
      Park Sohyun、Jo Jeong Woo、Jang Jiung、Ohto Tatsuhiko、Tada Hirokazu、Yoon Hyo Jae
    • 雑誌名

      Nano Letters

      巻: 22 ページ: 7682~7689

    • DOI

      10.1021/acs.nanolett.2c03083

    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] WEB経由のHPCI基盤を使った単分子第一原理伝導計算自動実行システム2023

    • 著者名/発表者名
      前田 青也、大戸 達彦、山田 亮、夛田 博一
    • 学会等名
      第70回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] トンネル-ホッピング共存領域における単分子デバイスの熱起電力を記述する理論モデルの構築2023

    • 著者名/発表者名
      大戸 達彦1、Sohyun Park、Jeong Woo Jo、Jiung Jang、Hyo Jae Yoon、夛田 博一
    • 学会等名
      第70回応用物理学会春季学術講演会
  • [学会発表] 懸架膜型素子を利用した金ナノギャップ電極間の熱輸送の近接場効果の計測2022

    • 著者名/発表者名
      花村 友喜、山田 亮、夛田 博一
    • 学会等名
      第83回 応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] 電気伝導度が有効共役長に依存しない単分子ワイヤ2022

    • 著者名/発表者名
      本宮 遼河、大戸 達彦、山田 亮、夛田 博一、谷 洋介
    • 学会等名
      第83回 応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] Magnetoresistance in single-molecule junctions with thiol anchors on gold electrodes2022

    • 著者名/発表者名
      Rachmat Andika、Ryo Yamada、Hirokazu Tada
    • 学会等名
      第83回 応用物理学会秋季学術講演会
  • [備考] 大阪大学夛田研究室

    • URL

      http://molectronics.jp

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公開日: 2024-12-25  

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