ハーフメタル型ホイスラー合金の電子構造制御機構の解明

2023 年度 実施状況報告書

• 研究課題/領域番号: 22K03527
• 研究機関: 大阪大学
• 研究代表者: 藤原 秀紀 大阪大学, 大学院基礎工学研究科, 助教 (00397746)
• 研究期間 (年度): 2022-04-01 – 2025-03-31
• キーワード: スピントロニクス / ハーフメタル / ホイスラー合金 / 放射光 / 電子状態

研究実績の概要

本研究は硬X線光電子分光、軟X線吸収分光、共鳴非弾性X線散乱等の様々な放射光分光測定を駆使することにより、ハーフメタル型電子構造を有するCo及びMn基フルホイスラー合金のスピン偏極電子構造の詳細を明らかにすることを目的としている。特にトンネル磁気抵抗（TMR）素子の性能が室温において大きく減ずる理由についての知見を得ることを最終的な目標としている。

これまで特にフェリ磁性体Mn2VAlに着目し、磁場印加状態における内殻準位のスピン偏極を利用して、磁場中における硬X線光電子分光の測定手法の開発を重点的に行い、明瞭な磁気円二色性を再現性良く測定することに成功した。さらに、これらのMCD信号が磁場反転に対する符号反転の確認に成功し、本質的なスピン偏極状態を反映したスペクトルであることを検証した。また、直接的に価電子帯電子構造の詳細を調べるべく、軟X線角度分解光電子分光（ARPES）により、ARPESで得られた三次元フェルミ面マッピングに明瞭な円偏光依存性を見出した（国内学会２件）。以上に加え、ハーフメタル 型ホイスラー合金Co2MnSiの2p吸収スペクトルに現れる広域X線吸収微細構造(EXAFS)に磁気円二色性(MEXAFS)の成果、及び、Co2MnSiとMn2VAlに対する共鳴非弾性軟X線散乱の結果について国際会議において発表を行なった（国際会議招待講演１件、国際会議発表２件）。

さらに、上記のHAXPES、ARPES、及びX線吸収スペクトルの偏光変更依存性測定技術を強相関希土類化合物に適用することにより、非従来型超伝導体CeNi2Ge２のCe4f電子構造の基底状態の対称性の決定および異方的混成効果の起源について明らかにした（論文２件、プレスリリース１件）

現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

HAXPES-MCDについては大きな進展があり、実証実験を積み重ねて磁場反転にも成功し、本質的な実験スペクトルの計測に成功し、実験技術を確立することに成功した。この技術はスピントロニクス材料研究のみならず、希土類や酸化物等の強相関電子系においても利用できると考えられるため、高い波及効果が期待できる。

一方、軟X線ARPESについては当初予期していなかった装置の不調により、残念ながら予定より進捗が遅れている。昨年度の放射光施設のビームラインの不調は、現在は光源装置の更新により高度化され、より高いフラックス、集光条件で実験が可能となったが、不運なことに光電子分析器の不調が判明し、現時点では高精度のARPES測定が困難な状況にある。これまで高精度測定に向けた予備実験を定期的に実施することにより実験技術は着実に蓄積されているため、装置的な問題が解決した暁には重点的に実験を推進する予定である。また、磁気EXAFSについても放射光施設の挿入光源の不調により現在実験が不可能であり、尚且つ復旧の目処も立っていない状況にある。しかしながら、既に測定を終えている高精度の実験結果を用いて理論研究グループとの共同研究を推進中である。国際会議において発表を行う等、計画よりやや遅れがあるものの着実な進展がある。

以上を総合すると、研究計画の進捗は、不慮のやむ終えない事情が重なり、やや遅れている状況にあると言える。

今後の研究の推進方策

Co基ホイスラー合金のスピン偏極電子構造を系統的に測定するべく、RIXS-MCDの測定を中心に実験を遂行する。特にHAXPES-MCDについては、これまで確立した実験技術をさらに発展させ、磁場印加方向の制御や温度変化測定を実施することにより、ハーフメタル型ホイスラー合金で問題となっているスピン偏極度の温度変化の起源についての知見を得ることを目指し、研究を遂行する。

備考

日本語解説記事（１件）
藤原秀紀、“偏光依存内殻電子分光による重い電子系超伝導体CeNi2Ge2のCe 4f基底状態の決定”アシンメトリ量子ニュースレター, Vol.2, 30-34 (2024). （招待執筆記事）

研究成果

• [雑誌論文] Investigation of deterministic and cumulative nature in helicity-dependent optical switching of ferrimagnetic Gd-Fe-Co films (2024)
  • 著者名/発表者名: Ohkochi Takuo、Takahashi Ryunosuke、Fujiwara Hidenori、Takahashi Hirokazu、Adam Roman、Parlak Umut、Yamamoto Kohei、Osawa Hitoshi、Kotsugi Masato、Tsukamoto Arata、Wadati Hiroki、Sekiyama Akira、Schneider Claus M.、Tsunoda Masakiyo、Suga Shigemasa、Kinoshita Toyohiko
  • 雑誌名: Journal of Magnetism and Magnetic Materials 巻: 593 ページ: 171854～171854
  • DOI: 10.1016/j.jmmm.2024.171854
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Bulk superconductivity in Pb-substituted BiS2-based compounds studied by hard x-ray spectroscopy (2024)
  • 著者名/発表者名: Yamasaki A.、Oguni T.、Hayashida T.、Miyazaki K.、Tanaka N.、Nakagawa K.、Tamura K.、Mimura K.、Kawamura N.、Fujiwara H.、Nozue G.、Ose A.、Kanai-Nakata Y.、Higashiya A.、Hamamoto S.、Tamasaku K.、Yabashi M.、Ishikawa T.、Imada S.、Sekiyama A.、Sakata H.、Demura S.
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 109 ページ: 045131-1-8
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.109.045131
  • 査読あり
• [雑誌論文] Polarization Dependence of Soft X-ray Absorption Spectroscopy on the Heavy Fermion Superconductor CeN2Ge2 (2023)
  • 著者名/発表者名: Fujiwara H.、Nakatani Y.、Aratani H.、Kanai-Nakata Y.、Yamagami K.、Hamamoto S.、Kiss T.、Sekiyama A.、Tanaka A.、Ebihara T.、Saitoh Y.
  • 雑誌名: New Physics: Sae Mulli 巻: 73 ページ: 1062～1066
  • DOI: 10.3938/NPSM.73.1062
  • 査読あり
• [雑誌論文] Localized Ce 4f Electronic States in a Au-Ga-Ce Quasicrystal Approximant Probed by Soft X-ray Absorption and Photoemission Spectroscopies (2023)
  • 著者名/発表者名: Nozue Goro、Fujiwara Hidenori、Hamamoto Satoru、Kiss Takayuki、Tsutsumi Miwa、Oura Masaki、Ishikawa Tetsuya、Motouri Azusa、Suzuki Shintaro、Tamura Ryuji、Sekiyama Akira
  • 雑誌名: New Physics: Sae Mulli 巻: 73 ページ: 1058～1061
  • DOI: 10.3938/NPSM.73.1058
  • 査読あり
• [雑誌論文] Impact of the ground-state 4 f symmetry for anisotropic c f hybridization in the heavy-fermion superconductor CeNi2Ge2 (2023)
  • 著者名/発表者名: Fujiwara H.、Nakatani Y.、Aratani H.、Kanai-Nakata Y.、Yamagami K.、Hamamoto S.、Kiss T.、Yamasaki A.、Higashiya A.、Imada S.、Tanaka A.、Tamasaku K.、Yabashi M.、Ishikawa T.、Yasui A.、Yamagami H.、Miyawaki J.、Miyake A.、Ebihara T.、Saitoh Y.、Sekiyama A.
  • 雑誌名: Physical Review B 巻: 108 ページ: 165121-1-10
  • DOI: 10.1103/PhysRevB.108.165121
  • 査読あり
• [学会発表] ハーフメタル型ホイスラー合金Mn2VAlの軟X線角度分解光電子分光 (2024)
  • 著者名/発表者名: 堤美和、藤原 秀紀、野末 悟郎、?本 諭、臼井 大智、今田 真、 久我 健太郎、木須 孝幸、大浦 正樹、梅津 理恵、関山 明
  • 学会等名: 第37回日本放射光学会年会・放射光科学合 同シンポジウム
• [学会発表] 磁性体Au-Al-Gd近似結晶の硬X線光電子分光 (2024)
  • 著者名/発表者名: 野末悟郎、藤原秀紀、堤美和、榎本彬人、鳥井優杜、中島将、阪口真衣、木須孝幸、保井晃、石川明日香、Farid Labib、山本貴史、田村 隆治、関山 明
  • 学会等名: 第37回日本放射光学会年会・放射光科学合 同シンポジウム
• [学会発表] レーザー角度分解光電子分光を用いた有機超伝導体κ -(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2の超伝導ギャッ プ観測研究 (2024)
  • 著者名/発表者名: 水上昂紀、臼井洗佑、青山哲大、永吉祐輔、祖利目和明、右衛門佐寛、藤原 秀紀、関山 明、宮川 和也、鹿野田 一司、木須 孝幸
  • 学会等名: 第37回日本放射光学会年会・放射光科学合 同シンポジウム
• [学会発表] 分子性導体λ-(BETS)2GaCl4の6-eVレーザー角度分解光電子分光 (2024)
  • 著者名/発表者名: 臼井洸佑、水上昂紀、青山哲太、藤原秀紀、関山明、Puspita Sari Dita、渡辺 功雄、石井 康之、木須 孝幸
  • 学会等名: 第37回日本放射光学会年会・放射光科学合 同シンポジウム
• [学会発表] 分子性導体α-(BETS)2I3のレーザー角度分解光電子分光 (2024)
  • 著者名/発表者名: 青山哲大、三宅隆聖、水上昂紀、臼井洸佑、藤原秀紀、関山明、加藤 礼三、木須 孝幸
  • 学会等名: 第37回日本放射光学会年会・放射光科学合 同シンポジウム
• [学会発表] 高分解能蛍光検出X線吸収分光による価数揺動系α-Yb(Al1-xFex)B4のYb 5d 電子構造観測 (2024)
  • 著者名/発表者名: 鳥井優杜、藤原 秀紀、野末悟郎、久我健太郎、河村直己、東晃太朗、三村功次郎、関山 明
  • 学会等名: 第37回日本放射光学会年会・放射光科学合 同シンポジウム
• [学会発表] 内殻光電子スペクトル線二色性による三方晶YbNi3Al9の4f電子状態異方性の観測 (2024)
  • 著者名/発表者名: 中田 惟奈、三島康生、Abozeed Amina、関山明、藤原秀紀、東谷篤志、山?篤志、濱本諭、田中新、玉作賢治、矢橋 牧名、石川哲也、松本裕司、大原繁男、今田真
  • 学会等名: 第37回日本放射光学会年会・放射光科学合 同シンポジウム
• [学会発表] Resonant inelastic soft x-ray scattering on spintronic materials (2023)
  • 著者名/発表者名: H. Fujiwara
  • 学会等名: Summit of Materials Science 2023 and Global Institute for Materials Research Tohoku User Meeting 2023
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Probing spin-polarized electronic structures of halfmetallic Heusler alloys using RIXS-MCD (2023)
  • 著者名/発表者名: H. Fujiwara, R.Y. Umetsu, F. Kuroda, J. Miyawaki, A. Sekiyama, T. Oguchi, Y. Harada, S. Suga
  • 学会等名: RIXS/REXS Workshop 2023
  • 国際学会
• [学会発表] Mn L2,3-edge Magnetic Extended X-ray Absorption Fine Structure on the Halfmetallic Heusler alloy Co2MnSi (2023)
  • 著者名/発表者名: H. Fujiwara, J. Kogo, R. Kasahara, T. H. Nishioka, N. Fujimoto, K. Nagai, A. Sekiyama, K. Sumida, Y. Takeda, Y. Saitoh, R. Y. Umetsu, K. Niki
  • 学会等名: MRM2023/IUMRS-ICA2023
  • 国際学会
• [学会発表] Probing ground state 4f symmetry and anisotropic hybridization effects on the unconventional superconductor CeNi2Ge2 (2023)
  • 著者名/発表者名: H. Fujiwara, Y. Nakatani, H. Aratani, Y. Kanai-Nakata, K. Yamagami, S. Hamamoto, T. Kiss, A. Yamasaki, A. Higashiya, S. Imada, A. Tanaka, K. Tamasaku, M. Yabashi, T. Ishikawa, A. Yasui, H. Yamagami, J. Miyawaki, A. Miyake, T. Ebihara, Y. Saitoh, A. Sekiyama
  • 学会等名: International Conference on Strongly Correlated Electron Systems (SCES) 2023
  • 国際学会
• [学会発表] Core-level and Valence-band Photoemission Study of Au-Ga-Ce and Cd-Ce Quasicrystalline Approximants (2023)
  • 著者名/発表者名: G. Nozue, A. Ose, M. Tsutsumi, H. Fujiwara, T. Kiss, S. Hamamoto, M. Oura, K. Tamasaku, M. Yabashi, T. Ishikawa, A. Higashiya, A. Yamasaki, S. Imada, A. Motouri, F. Labib, S. Suzuki, R. Tamura, A. Sekiyama
  • 学会等名: International Conference on Strongly Correlated Electron Systems (SCES) 2023
  • 国際学会
• [学会発表] 内殻硬X線光電子分光による 強相関Au-Ga-Ce近似結晶の電子構造観測 (2023)
  • 著者名/発表者名: 藤原秀紀, 野末 吾朗, 榎本 彬人, 関山 明, 入澤 明典, 今田 真
  • 学会等名: 立命館大学SRセンター研究成果報告会
• [学会発表] 軟X線角度分解光電子分光によるハーフメタル型ホイスラー合金Mn2VAlの電子構造の観測 (2023)
  • 著者名/発表者名: 堤美和, 藤原秀紀, 野末悟郎, ?本諭, 臼井大智, 今田真, 久我健太郎, 木須孝幸, 大浦正樹, 梅津理恵, 関山明
  • 学会等名: 日本物理学会 第78回2023年年次大会
• [学会発表] 硬X線光電子分光で見たR(O,F)BiS2超伝導体(R=La, Nd)の電子構造とPb置換効果 (2023)
  • 著者名/発表者名: 田中菜摘, 村上友梨, 野末悟郎, 尾瀬朱音, 藤原秀紀, 濱本諭, 東谷篤志, 中田惟奈, 玉作賢治, 矢橋牧名, 石川哲也, 今田真, 関山明, 出村郷志, 坂田英明, 小堀裕己, 山?篤志
  • 学会等名: 日本物理学会 第78回2023年年次大会
• [学会発表] Jeff=1/2モット絶縁体α-RuCl3の硬X線光電子分光 (2023)
  • 著者名/発表者名: 村上友梨, 田中菜摘, 野末悟郎, 尾瀬朱音, 藤原秀紀, 東谷篤志, 中田惟奈, 濱本諭, 玉作賢治, 矢橋牧名, 石川哲也, 今田真, 関山明, 中澤拓斗, 高瀬浩一, 小堀裕己, 山?篤志
  • 学会等名: 日本物理学会 第78回2023年年次大会
• [学会発表] 化学的ディスオーダーのない強相関Cd-Ce近似結晶の価電子帯光電子分光 (2023)
  • 著者名/発表者名: 野末悟郎, 堤美和, 榎本彬人, 鳥井優杜, 水上昂紀, 藤原秀紀, 木須孝幸, 東谷篤志, 山崎篤志, 今田真, ?本諭, 大浦正樹, 玉作賢治, 矢橋牧名, 石川哲也, Farid Labib, 鈴木慎太郎, 田村隆治, 関山明
  • 学会等名: 日本物理学会 第78回2023年年次大会
• [学会発表] レーザー角度分解光電子分光による有機超伝導体 κ-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2の超伝導ギャップ観測 (2023)
  • 著者名/発表者名: 水上昂紀, 臼井洗佑, 青山哲大, 永吉祐輔, 祖利目和明, 右衛門佐寛, 藤原秀紀, 関山明, 宮川和也, 鹿野田一司, 木須孝幸
  • 学会等名: 日本物理学会 第78回2023年年次大会
• [学会発表] 6-eVレーザー角度分解光電子分光による分子性導体λ-(BETS)2GaCl4の電子構造の観測 (2023)
  • 著者名/発表者名: 臼井洸佑, 水上昂紀, 青山哲太, 藤原秀紀, 関山明, Dita Puspita Sari, 渡邊功雄, 石井康之, 木須孝幸
  • 学会等名: 日本物理学会 第78回2023年年次大会
• [学会発表] 角度分解光電子分光による分子性導体α-(BETS)2 I3の電子構造の観察研究 (2023)
  • 著者名/発表者名: 青山哲大, 三宅隆聖, 水上昂紀, 臼井洸佑, 藤原秀紀, 関山明, 加藤礼三, 木須孝幸
  • 学会等名: 日本物理学会 第78回2023年年次大会
• [学会発表] 高分解能蛍光検出X線吸収分光による価数揺動物質α-Yb(Al1-xFex)B4のYb 5d電子状態の観測 (2023)
  • 著者名/発表者名: 鳥井優杜, 藤原秀紀, 野末悟郎, 久我健太郎, 河村直己, 東晃太朗, 三村功次郎, 関山明
  • 学会等名: 日本物理学会 第78回2023年年次大会
• [学会発表] 立方晶NdTi2Al20の内殻・価電子帯光電子分光 (2023)
  • 著者名/発表者名: 榎本彬人, 野末悟郎, 尾瀬朱音, 堤美和, 鳥井優杜, 藤原秀紀, 木須孝幸, ?本諭, 大浦正樹, 菅原仁, 関山明
  • 学会等名: 日本物理学会 第78回2023年年次大会
• [学会発表] フェリ磁性GdFeCoにおける単純/蓄積的な光誘起偏光依存磁化反転 (2023)
  • 著者名/発表者名: 大河内 拓雄，高橋 龍之介, 藤原 秀紀, 高橋 宏和, Roman Adam,?Umut Parlak,山本 航平, 大沢 仁志, 小嗣 真人, 塚本 新, 和達 大樹, 関山 明, Claus M. Schneider, 角田 匡清, 菅 滋正, 木下 豊彦
  • 学会等名: 2023年第70回応用物理学会春季学術講演会
• [学会発表] Magnetism of heavy Fermion CeRu2Si2 tailored by spintronics technique (2023)
  • 著者名/発表者名: Takuo Ohkochi, Akira Yasui, Yukiharu Takeda, Yusuke Amakai, Hidenori Fujiwara, Kazuki Sumida, Shin-ichi Fujimori
  • 学会等名: 2023年日本表面真空学会学術講演会
• [備考] 超伝導特性向上の原因を量子ビームで特定〜簡便な合成方法で高品質化に道〜
  • URL: https://resou.osaka-u.ac.jp/ja/research/2024/20240130_1
• [備考] 超伝導になる電子のカタチが見えた！量子ビームで描く次世代材料の設計図
  • URL: https://resou.osaka-u.ac.jp/ja/research/2023/20231024_4