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2023 年度 実施状況報告書

全固体イオン伝導体酸化還元素子による強相関酸化物膜の抵抗スイッチング素子の開発

研究課題

研究課題/領域番号 22K04933
研究機関東京理科大学

研究代表者

樋口 透  東京理科大学, 先進工学部物理工学科, 准教授 (80328559)

研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2025-03-31
キーワード全固体リチウム酸化還元素子 / 二酸化バナジウム薄膜 / 抵抗スイッチング
研究実績の概要

現在使用されているパソコンや携帯電話の半導体メモリー素子は、微細化の限界を迎えており、将来的に、これまでは異なる原理で動作する高機能化・省電力化・小型化・大容量化を兼ね備えた新しいメモリー素子の開発が急務とされている。本研究の目的は、強相関酸化物VO2膜上積層させたリチウムイオン固体電解質膜から成る全固体酸化還元素子を作製し、イオンの挿入・脱離によりVO2の電気抵抗やキャリアー密度を制御することで、可逆的な抵抗スイッチングを実現するすることである。
2023年前期は、種々の条件下で作成したVO2-LiCoO2多層膜について、X線回折・電気抵抗やHall係数の温度依存性を評価し、LiやOイオンがVO2膜の電気特性及ぼす影響を検証した。この多層膜において、リチウムイオン伝導層のLiイオンがVO2層に拡散し、LixVO2膜としてふるまっていることを、電気特性と光電子スペクトルの形状から明らかにした。
2023年後期は、Al2O3基板上にVO2/Li-Sr-Zr-O系およびLiCoO2の各膜を積層させてトランジスタ化し、抵抗スイッチング現象の再現性について、慎重に評価と検討を行った。ゲート電圧印加により、単結晶に匹敵する約4桁の抵抗変更変化を示した。この結果は、全固体酸化還元素子において、電圧印加に伴うLiイオンの挿入が可能であることを示唆しており、前期までの予測した基礎的な知見とほぼ一致する挙動を確認できた。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

従来、VO2薄膜の再現性を得ることが難しいとされたが、2022年度のスパッタ装置の高性能化により、安定的に金属―絶縁体転移を有する薄膜の作製が可能になった。このことにより、リチウムイオン伝導体膜の積層化も容易になり、再現性のある素子を作製することができた。ただ単にデバイスを作製して評価するのではなく、結晶構造・キャリアー密度・電子構造などの基礎的な知見を活かした素子であり、素子の動作についても、ほぼ予測通りの挙動を確認できている。2024年度で、メモリー素子として評価を行う上で、十分な準備ができており、現状、研究は順調に進展している。

今後の研究の推進方策

現状、VO2薄膜およぼリチウムイオン伝導体膜の作製とデバイス化はほぼ確立できている が、スパッタ装置内の残留ガスや不純物の混入を防ぐためには、装置の定期的な保守を欠かさずやっていくことが重要である。また、2024年度で、メモリー素子としての性能評価を行っていくが、絶縁破壊を起こさないように印加電圧を最適化し、高集積化のためにより微細な素子構造を進めていくことで、実デバイスとしての比較・検討ができるのではないかと考えている。

  • 研究成果

    (11件)

すべて 2024 2023 その他

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 3件、 招待講演 3件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Few- and single-molecule reservoir computing experimentally demonstrated with surface-enhanced Raman scattering and ion gating2024

    • 著者名/発表者名
      Nishioka Daiki、Shingaya Yoshitaka、Tsuchiya Takashi、Higuchi Tohru、Terabe Kazuya
    • 雑誌名

      Science Advances

      巻: 10 ページ: 1~13

    • DOI

      10.1126/sciadv.adk6438

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Surface oxide ion conduction of BaCe<sub>0.5</sub>Pr<sub>0.3</sub>Y<sub>0.2</sub>O<sub>3-δ </sub> thin film with complex mixed valence states2024

    • 著者名/発表者名
      Notake Go、Kadowaki Takemasa、Tani Minami、Higuchi Tohru
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 63 ページ: 03SP21~03SP21

    • DOI

      10.35848/1347-4065/ad1fae

    • 査読あり
  • [雑誌論文] High surface proton conduction of a-axis oriented CeO<sub>2-δ </sub> thin film on (200) YSZ substrate2024

    • 著者名/発表者名
      Tani Minami、Notake Go、Kadowaki Takemasa、Yamada Mariko、Higuchi Tohru
    • 雑誌名

      Japanese Journal of Applied Physics

      巻: 63 ページ: 02SP88~02SP88

    • DOI

      10.35848/1347-4065/ad1e9a

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Room temperature fabrication of highly proton conductive amorphous zirconia-based thin films achieved through precise nanostructure control2023

    • 著者名/発表者名
      Takayanagi Makoto、Tsuchiya Takashi、Nishioka Daiki、Higuchi Tohru、Terabe Kazuya
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry C

      巻: 11 ページ: 13311~13323

    • DOI

      10.1039/d3tc02084c

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Redox-based ion-gating reservoir consisting of (104) oriented LiCoO<sub>2</sub> film, assisted by physical masking2023

    • 著者名/発表者名
      Shibata Kaoru、Nishioka Daiki、Namiki Wataru、Tsuchiya Takashi、Higuchi Tohru、Terabe Kazuya
    • 雑誌名

      Scientific Reports

      巻: 13 ページ: 1~10

    • DOI

      10.1038/s41598-023-48135-z

    • 査読あり
  • [学会発表] 固体イオン電解質薄膜の表面・界面の物理計測および固/固界面の材料設計2024

    • 著者名/発表者名
      樋口透
    • 学会等名
      電気化学会第91回大会
    • 招待講演
  • [学会発表] Innovative Anode Nanomaterial with Electron-Proton Mixed Conduction for Proton Conducting Fuel Cell2023

    • 著者名/発表者名
      Tohru Higuchi
    • 学会等名
      International Conference on Nano Research and Development (ICNRD-2023)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] A Redox-Based Ion-Gating Reservoir, Utilizing (104) Oriented LiCoO2 Film and Physical Masking2023

    • 著者名/発表者名
      K. Shibata, D. Nishioka, W. Namiki, T. Wada, T. Tsuchiya, T. Higuchi and K. Terabe
    • 学会等名
      International Conference on Memristive Materials, Devices & Systems(MEMRISYS2023)
    • 国際学会
  • [学会発表] Li拡散現象を利用したVO2-δ薄膜の金属-絶縁体転移の抵抗制御2023

    • 著者名/発表者名
      金子理久, 谷古宇海斗, 樋口透
    • 学会等名
      第84回応用物理学会秋季学術講演会
  • [学会発表] High Oxygen and Proton Conductions at Medium Temperature Region of BaCe0.8-xPrxY0.2O3-d Thin Film with Large Amount of Oxygen Vacancies2023

    • 著者名/発表者名
      Tohru Higuchi
    • 学会等名
      International Conference on Materials Science, Engineering and Technology
    • 国際学会 / 招待講演
  • [備考] 東京理科大学先進工学部物理工学科 樋口研究室ホームページ

    • URL

      https://www.rs.kagu.tus.ac.jp/higuchi/index.html

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公開日: 2024-12-25  

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