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2023 年度 実施状況報告書

金属-不飽和結合π配位の協働による複雑ナノ空孔の構築と機能創製

研究課題

研究課題/領域番号 22K05076
研究機関群馬大学

研究代表者

堂本 悠也  群馬大学, 大学院理工学府, 准教授 (50790995)

研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2025-03-31
キーワード自己集合 / ナノ空間 / アセチレン / 銀錯体 / 分子トポロジー
研究実績の概要

本研究は、金属-不飽和結合間のπ配位相互作用を新たな自己集合駆動因子として活用した、複雑かつ巨大なナノ構造の構築制御と応用を目指したものである。従来広く用いられる含窒素複素環やカルボキシレートに基づく相互作用と比べると、π配位の結合力や方向規定性は単独では弱い。この点を逆手にとり、緩やかで柔軟な構造規定作用を発揮する配位ドナーとして多数集積、あるいは強い配位と協働させることで、一義的ナノ構造の超精密制御を可能とする。これにより、ナノサイズ空孔性分子(ナノ空孔)を中心とした物質・材料における高度な構造複雑性および新奇機能を創出することを目指している。今年度の研究では、 以下の項目について検討を行った。
(i) 高度に絡まった構造をもつナノ空孔分子群の精密構造制御 代表者が開発している(M3L2)n型ナノ空孔のアニオン刺激に基づく逐次構造変換のさらなる展開、およびゲスト分子との分子間相互作用について、側鎖導入による立体効果を用いた自己集合経路の微細調節を可能とした。また、配位子の幾何学構造改変による新たなトポロジーの産出も引き続き検討した。
(ii) 昨年度見出した、アセチレン協働配位を応用した金属ナノクラスターを構成成分とするナノ空間の構築についてさらに検討を進めた。用いる配位子に新たに有機π電子系であるカルバゾールを組み込んだところ、銀ナノクラスターを3種類の異なる形式で3次元ナノ集積した単結晶を作製することができた。今後はナノ空間において3次元集積されたナノクラスターとカルバゾールの光物理的性質を組み合わせた特性発現などについて検証を進める。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初計画したナノ空孔分子群の精密構造制御について有用な新知見となる結果を得ていることに加え、当初は予想していなかったナノクラスターを構成成分とする3次元ナノ空間の構築へも応用が進み、今後のさらなる展開に期待がもてる結果となったため。

今後の研究の推進方策

前年度までに得られた結果をもとに最終年度では、成果発表に向けたデータの質の向上(放射光を用いたX線結晶構造解析など)に務めるとともに、次年度以降の次なる研究展開へと繋がる検討を行いたい。

次年度使用額が生じた理由

34円と僅少な残額が生じたが、最終年度である次年度に使用するのが妥当であると判断した。

  • 研究成果

    (13件)

すべて 2024 2023

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (12件) (うち国際学会 1件)

  • [雑誌論文] Interconversion of Highly Entangled Polyhedra into Concave Polyhedra by Nitrate‐Induced Ternary Coordination2023

    • 著者名/発表者名
      Domoto Yuya、Abe Masahiro、Genov Georgi R.、Yu Zhengsu、Fujita Makoto
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 62 ページ: e202303714

    • DOI

      10.1002/anie.202303714

    • 査読あり
  • [学会発表] Skeletal editing of highly entangled polyhedra based on cooperative metal-acetylene coordination2024

    • 著者名/発表者名
      Yuya Domoto
    • 学会等名
      9th Asian Conference on Coordination Chemistry (ACCC9)
    • 国際学会
  • [学会発表] アセチレン協働配位に駆動された銀ナノクラスター群の構築2024

    • 著者名/発表者名
      鶴見 侑樹, 中川 崇弘, 堂本 悠也, 足立 精宏, 金子 拓真, 宇留賀 朋哉, 橋爪 大輔, 中村 洋介, 藤田 誠
    • 学会等名
      日本化学会 第104春季年会
  • [学会発表] エチニルピリジン置換型カルバゾールを集積した三脚型分子の合成と性質2024

    • 著者名/発表者名
      藤川 雅崇、堂本 悠也、中村 洋介
    • 学会等名
      日本化学会 第104春季年会
  • [学会発表] 高度に絡まったアセチレン配位型多面体構築の立体効果による制御2024

    • 著者名/発表者名
      中林 蓮、中村 洋介、堂本 悠也
    • 学会等名
      日本化学会 第104春季年会
  • [学会発表] 腕部分を種々改変したトリアリールメタンの配位自己集合2024

    • 著者名/発表者名
      小林 将也、中村 洋介、堂本 悠也
    • 学会等名
      日本化学会 第104春季年会
  • [学会発表] アセチレン協働配位に基づく銀ナノクラスター超分子錯体の構築2023

    • 著者名/発表者名
      堂本 悠也, 鶴見 侑樹, 中川 崇弘, 足立 精宏, 金子 拓真, 宇留賀 朋哉, 橋爪 大輔, 藤田 誠, 中村 洋介
    • 学会等名
      第33回基礎有機化学討論会
  • [学会発表] ベンゼンに種々の様式で縮環したカルバゾール二量体の合成と物性2023

    • 著者名/発表者名
      前田 真輝、堂本 悠也、中村 洋介
    • 学会等名
      日本化学会 第104春季年会
  • [学会発表] アセチレン協働配位に駆動された金属ナノクラスターの構築2023

    • 著者名/発表者名
      鶴見 侑樹、中川 崇弘、堂本 悠也、中村 洋介、藤田 誠
    • 学会等名
      令和5年度 日本化学会関東支部群馬地区 研究交流発表会
  • [学会発表] アセチレン協働配位の拡張に向けた改変型三脚ユニットの自己集合2023

    • 著者名/発表者名
      中林 蓮、中村 洋介、堂本 悠也
    • 学会等名
      令和5年度 日本化学会関東支部群馬地区 研究交流発表会
  • [学会発表] 高度に絡まった構造をもつナノ空孔の3次元トポロジー改変研究2023

    • 著者名/発表者名
      小林 将也、中村 洋介、堂本 悠也
    • 学会等名
      令和5年度 日本化学会関東支部群馬地区 研究交流発表会
  • [学会発表] エチニルカルバゾールを集積したカプセル型分子の構築研究2023

    • 著者名/発表者名
      藤川 雅崇、堂本 悠也、中村 洋介
    • 学会等名
      令和5年度 日本化学会関東支部群馬地区 研究交流発表会
  • [学会発表] ピリジル配位を利用した末端アルキン保護型銀ナノクラスターの合成2023

    • 著者名/発表者名
      中川 崇弘・堂本 悠也・足立 精宏・金子 拓真・宇留賀 朋哉・橋爪 大輔・藤田 誠
    • 学会等名
      錯体化学会 第73回討論会

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公開日: 2024-12-25  

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