| 研究実績の概要 |
申請者は本研究課題で「環境汚染物質の窒素酸化物（NOx）および一酸化炭素（CO）を容易に分解し無害化する新規卑金属触媒を開発する」ことを目的としている。現在，環境汚染物質は貴金属を使用した三元触媒が使用されており，コストや地殻内存在量の点から，新たな環境浄化触媒の創出が期待されている。申請者は量子化学計算により，使用用途に優れた機能性色素であるチタニアフタロシアニン（TiOPc）に環境浄化触媒としての機能を有する可能性を見出した。本研究では，オキソ金属フタロシアニン（MOPc）およびその類似化合物に焦点を置き，量子化学計算を用いた in silico スクリーニングにより，触媒設計，合成および実証実験を行う。本年度はMOPc（M = Zr, Mo, V）を触媒としたNOおよびCOの分解反応に関する反応予測および理論的評価を行った。これまでに行ったTiOPcを触媒とした反応と比較すると，ZrOPcを触媒として用いた場合，20 kcal/mol以上低い活性化自由エネルギーで反応が進行する可能性が示された。
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| 現在までの達成度 (区分) |
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
理由
MOPc（M = Ti, Zr, V, Mo）およびそれらの類似構造を用いて，NOx および CO の分解反応の反応解析を量子化学計算により行い，反応経路の有無，また律速段階の ΔG‡ 値の大きさに注目することで，反応のスクリーニングを行い、指標となる律速段階の ΔG‡ 値が低いものに関して，実験を行い実証することで，高価な貴金属を使わない新規環境浄化触媒を開発するために，一年目は，(1) MOPc（M = Zr, Mo, V）を用いた NO および CO の分解反応の反応経路探索，および(2) MOTBP（M = Ti, Zr, Mo, V）を用いた NO および CO の分解反応の反応経路探索，という二つの課題を挙げた。(1)については，ほぼ終了し，中心金属による反応機構や活性化自由エネルギーの情報が得られた。また(2)についても全ての中心金属に対して計算が終了している訳ではないが，PcとTBPでの反応機構に大差がないことを示した。以上の結果から，本研究課題はおおむね順調に進行していると考える。
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