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2023 年度 実施状況報告書

可逆的触媒毒の選択的作用機構の解明と最適触媒毒構造導出法の構築

研究課題

研究課題/領域番号 22K14536
研究機関九州大学

研究代表者

浅野 周作  九州大学, 先導物質化学研究所, 助教 (30827522)

研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2025-03-31
キーワード自動実験 / 速度解析 / 触媒毒
研究実績の概要

触媒表面上で第三成分が及ぼす作用について、基質-基質間相互作用にまで対象を広げ、トルエンとプロピルベンゼンの混合系での水素化反応速度の変化について詳細に検討を実施した。単独で水素化を実施した場合、プロピルベンゼンの水素化は遅速である一方、トルエンとの混合系では高速に進行する。また、この効果はイソプロパノール溶媒中で発現する一方、気相反応条件では発現しない。また、気相反応物にイソプロパノールを添加しても発言しない。この現象について、液相中での吸着相互作用の観点から検討を進めた。独自構築した自動化装置での吸着測定および第一原理計算による吸着構造解析の結果より、ロジウム触媒表面上で芳香族化合物が会合体を形成することが判明した。その結果、トルエンとプロピルベンゼンのヘテロ会合体とプロピルベンゼン同士のホモ会合体では、反応の活性障壁が大きく異なることを明らかにした。これらの成果について、Reaction Chemistry & Engineering誌において成果発表を行った。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

3: やや遅れている

理由

触媒のロットが変わった際に再現性が取れなくなったため、研究の進捗が若干遅れた。

今後の研究の推進方策

大容量で入手できる市販触媒を中心に、最終検討を進めて行く。

次年度使用額が生じた理由

触媒反応の再現性の問題から研究進捗が停滞し、執行遅延が生じた。市販触媒を数十グラム単位で購入し、研究遂行および予算執行を進める。

  • 研究成果

    (2件)

すべて 2023 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (1件) (うち国際共著 1件、 査読あり 1件、 オープンアクセス 1件)

  • [国際共同研究] University of Warwick(英国)

    • 国名
      英国
    • 外国機関名
      University of Warwick
  • [雑誌論文] Mechanistic origins of accelerated hydrogenation of mixed alkylaromatics by synchronised adsorption over Rh/SiO<sub>2</sub>2023

    • 著者名/発表者名
      Cherkasov Nikolay、Asano Shusaku、Tsuji Yuta、Okazawa Kazuki、Yoshizawa Kazunari、Miyamura Hiroyuki、Hayashi Jun-ichiro、Kunitsa Alexander A.、Jackson S. David
    • 雑誌名

      Reaction Chemistry &amp; Engineering

      巻: 8 ページ: 1341~1348

    • DOI

      10.1039/D3RE00032J

    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著

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公開日: 2024-12-25  

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