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2022 年度 実施状況報告書

水中における低濃度二酸化炭素還元反応を促進する革新的分子性触媒カソードの創製

研究課題

研究課題/領域番号 22K14762
研究機関新潟大学

研究代表者

坪ノ内 優太  新潟大学, 自然科学系, 特任助教 (90823972)

研究期間 (年度) 2022-04-01 – 2024-03-31
キーワード二酸化炭素還元 / 分子性触媒 / 触媒修飾電極 / 卑金属錯体 / 多電子移動反応 / 人工光合成
研究実績の概要

初年度は、以下の三つの研究を実施した。
①鉄単核錯体の二酸化炭素還元触媒機構の解析:均一有機溶媒系におけるFe(bpc)錯体(H2bpc = 4,5-dichloro-1,2-bis- (pyridine-2-carboximido)benzene)の二酸化炭素還元触媒反応機構を電気化学および分光電気化学的測定と量子化学計算により解析した。Fe(bpc)錯体は1%の低二酸化炭素濃度でも効率的に二酸化炭素を還元し、一酸化炭素を生成することを見出した。これは、本錯体が効果的に二酸化炭素を金属反応中心に取り込む能力を有することを示す、興味深い結果である。
②新規鉄単核錯体群の合成と二酸化炭素還元触媒活性の評価:Fe(bpc)錯体の二つのピリジン部位に電子供与性の異なる置換基を導入することにより、新規鉄錯体群を合成した。二酸化炭素飽和の有機溶媒中におけるサイクリックボルタンメトリー測定から、置換基効果によって過電圧と触媒活性が大きく変化することを見出した。
③水中で二酸化炭素還元を促進するニッケル単核錯体修飾カソードの開発:Ni(bpc)錯体を合成し、炭素電極表面に物理修飾することにより分子性の二酸化炭素還元カソードを作製に成功した。本カソード電極が水中において効果的に二酸化炭素を一酸化炭素へと変換できることを明らかにした。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

当初の計画通り、低二酸化炭素濃度条件におけるFe(bpc)錯体の触媒活性の評価、並びに新規な二酸化炭素還元錯体触媒の開発を達成していることから、順調に研究が進展していると判断した。

今後の研究の推進方策

初年度に開発した卑金属錯体群の低濃度二酸化炭素還元反応に対する触媒活性を均一溶液系と修飾電極系の両方で評価する。反応機構を解析することで高活性な錯体触媒の分子設計指針を明らかにする。

  • 研究成果

    (10件)

すべて 2023 2022

すべて 雑誌論文 (4件) (うち国際共著 4件、 査読あり 4件) 学会発表 (6件) (うち招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Highly Efficient and Durable Electrocatalysis by a Molecular Catalyst with Long Alkoxyl Chains Immobilized on a Carbon Electrode for Water Oxidation2022

    • 著者名/発表者名
      Tsubonouchi Yuta、Hayasaka Taichi、Wakai Yuki、Mohamed Eman. A.、Zahran Zaki N.、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      ACS Applied Materials & Interfaces

      巻: 14 ページ: 15154~15164

    • DOI

      10.1021/acsami.1c24263

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Perfect Matching Factor between a Customized Double-Junction GaAs Photovoltaic Device and an Electrolyzer for Efficient Solar Water Splitting2022

    • 著者名/発表者名
      Zahran Zaki N.、Miseki Yugo、Mohamed Eman A.、Tsubonouchi Yuta、Makita Kikuo、Sugaya Takeyoshi、Sayama Kazuhiro、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 5 ページ: 8241~8253

    • DOI

      10.1021/acsaem.2c00768

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] A highly efficient and stable platinum film deposited <i>via</i> a mixed metal-imidazole casting method as a benchmark cathode for electrocatalytic hydrogen evolution2022

    • 著者名/発表者名
      Zahran Zaki N.、Mohamed Eman A.、Katsuki Tomohiro、Tsubonouchi Yuta、Chandra Debraj、Hoshino Norihisa、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      Sustainable Energy &amp; Fuels

      巻: 6 ページ: 4265~4274

    • DOI

      10.1039/d2se00803c

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Distinctive Aspects in Aquation, Proton-Coupled Redox, and Photoisomerization Reactions between Geometric Isomers of Mononuclear Ruthenium Complexes with a Large-π-Conjugated Tetradentate Ligand2022

    • 著者名/発表者名
      Tsubonouchi Yuta、Watanabe Takeumi、Yoshida Kazuha、Watabe Shunsuke、Inaba Keisuke、Hirahara Masanari、Hatanaka Tsubasa、Funahashi Yasuhiro、Chandra Debraj、Hoshino Norihisa、Zahran Zaki N.、Yagi Masayuki
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 61 ページ: 13956~13967

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.2c01937

    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] Multi-potential-step chronocoulospectrometry for electrocatalytic proton reduction by mononuclear ruthenium complexes2023

    • 著者名/発表者名
      Tsubonouchi Yuta、Hoshino Norihisa、Chandra Debraj、Zahran Zaki N.、Yagi Masayuki
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
  • [学会発表] 有機高分子光カソードを用いた光電気化学セルによるノンバイアス過酸化水素生成2023

    • 著者名/発表者名
      髙倉 一真、坪ノ内 優太、高橋 克暢、西村 一将、星野 哲久、Debraj Chandra、Zaki Zahran、八木 政行
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
  • [学会発表] Niナノ粒子を担持したメソポーラス窒素含有炭素触媒による高効率電気化学的プロトン還元反応2023

    • 著者名/発表者名
      杉山 達也、Debraj Chandra、坪ノ内 優太、星野 哲久、Zaki Zahran、八木 政行
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
  • [学会発表] 平面型N4配位子を有する卑金属単核錯体による高効率電気触媒化学的CO2還元反応2023

    • 著者名/発表者名
      成田 知帆、坪ノ内 優太、星野 哲久、Debraj Chandra、Zaki Zahran、八木 政行
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
  • [学会発表] 高活性水の酸化光触媒能を有するナノワイヤー/ヘキサゴナルプリズム型WO3構造の温度制御2023

    • 著者名/発表者名
      勝木 友洋、Debraj Chandra、坪ノ内 優太、星野 哲久、Zaki Zahran、八木 政行
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
  • [学会発表] Water oxidation catalysis with multinuclear ruthenium complexes: studies in solution and on electrode surfaces2022

    • 著者名/発表者名
      Tsubonouchi Yuta、Yagi Masayuki
    • 学会等名
      錯体化学会第72回討論会
    • 招待講演

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公開日: 2023-12-25  

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