研究課題
本研究では、円偏光をその近傍を閉じ込めて変調可能なプラズモンナノ構造を設計し、その近接場の性質を物質との光化学的相互作用を解明して新奇な光化学反応場を創製することを目的とする。研究期間を通して、大きく分けて下記の成果を得た。キラリティを有する近接場の設計のためのシミュレーションプログラムの構築を行った。これをもとに、金属ナノ構造の円偏光照射下での近接場の電場、磁場、オプティカルカイラリティの空間分布およびスペクトルを計算し、近接場キラリティの構造設計を行った。また、左右円偏光照射下での吸収差を表す円二色性は通常透過光学系が用いられるが、以下で述べる構造の計測には透過光学系を用いることができないため、反射光学系で円二色性を計測可能な計測系を構築した。上記の計測系を基に、特に量子コヒーレンスを用いた反応場の創製に成功した点は大きな成果である。具体的には、プラズモンナノ粒子と薄膜型ファブリ・ペロー共振器との強結合を形成すると、プラズモン同士が量子コヒーレンスな状態となり、コヒーレンスエリア内での反応経路が最適化され、光化学反応の内部量子収率が向上するという、従来の常識を覆す成果が得られた。さらに。コヒーレンス相互作用存在下ではプラズモン共鳴が同期した状態をとり、単独ではなく集団としてモード形成をすることも明らかにした。これに基づき、コヒーレンス相互作用下でアキラルなプラズモンナノ構造をキラルな配列で配置することで、近接場、遠方場におけるキラル光学応答を示すことを明らかにした。
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