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2023 年度 実績報告書

バルク・ナノ金属の高分散化現象の機構解明と単原子触媒の設計開発への展開

研究課題

研究課題/領域番号 22KF0003
配分区分基金
研究機関北海道大学

研究代表者

清水 研一  北海道大学, 触媒科学研究所, 教授 (60324000)

研究分担者 ZHANG NINGQIANG  北海道大学, 触媒科学研究所, 外国人特別研究員
研究期間 (年度) 2023-03-08 – 2024-03-31
キーワード不均一系触媒 / 反応機構 / in situ/operando分光 / 排ガス浄化 / 単原子触媒
研究実績の概要

担持金属の凝集・分散化現象は、単原子触媒の簡便合成法になりうるが、幅広い時間・空間スケールでの動的現象を記述する必要があり、その機構は未だ解明されていない。本年度は、バルク・ナノ金属の高分散化現象のメカニズム解明に向けた分光・理論研究に加えて、単原子触媒の合理的設計の研究に取り組んだ。
より具体的には、in situ/operando分光法を駆使することで、高分散化現象の機構解明を行うとともに、本現象に適した条件を解明した。その際、分光法におけるシグナル/ノイズ(S/N)比を劇的に向上させ、物理・化学現象の動的過程に関与する種を選択的に解析することのできるModulation Excitation (ME)法も用いた。
また、理論計算手法も用いた。現代の計算化学で一般的に用いられる手法は、温度や圧力等の条件を考慮しないため、物質のダイナミクスが重要となる触媒分野では反応条件を加味した計算が必須となる。これらを考慮した手法を採用することで、実条件に即した理論計算からの知見を得た。
触媒反応としては、低級アルカン変換反応、CO2水素化反応、DeNOx反応等の、小分子がかかわる高難度反応を行った。触媒性能・機能(基質活性化能)と構造(幾何・電子構造)の相関関係を明確化することができ、触媒設計指針を確立した。これら知見を用いて、今後、さらなる改良触媒の設計および開発へとつなげる予定としている。

  • 研究成果

    (7件)

すべて 2024 2023

すべて 雑誌論文 (6件) (うち査読あり 6件) 学会発表 (1件) (うち国際学会 1件、 招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Enhanced N2O decomposition on Rh/ZrO2 catalysts through the promotional effect of palladium2024

    • 著者名/発表者名
      Zhang Ningqiang、He Chenxi、Jing Yuan、Qian Yucheng、Toyao Takashi、Shimizu Ken-ichi
    • 雑誌名

      Surfaces and Interfaces

      巻: 46 ページ: 104120~104120

    • DOI

      10.1016/j.surfin.2024.104120

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Mechanism of the Periodic Unsteady-State Water Gas Shift Reaction on Highly Dispersed Cu-Loaded CeO2 Catalysts2023

    • 著者名/発表者名
      Zhang Ningqiang、Miyazaki Shinta、Qian Yucheng、Jing Yuan、Toyao Takashi、Shimizu Ken-ichi
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 13 ページ: 8503~8515

    • DOI

      10.1021/acscatal.3c02240

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Operando Spectroscopic Study of Reduction and Oxidation Half-Cycles in NH3-SCR over CeO2-Supported WO32023

    • 著者名/発表者名
      Kubota Hiroe、Jing Yuan、Wan Li、Tong Jiahuan、Zhang Ningqiang、Mine Shinya、Toyao Takashi、Toyoshima Ryo、Kondoh Hiroshi、Ferri Davide、Shimizu Ken-ichi
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 13 ページ: 9274~9288

    • DOI

      10.1021/acscatal.3c01665

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Promotional Effect of Ag on the Catalytic Decomposition of N2O in the Presence of O2 over the Al2O3-Supported Rh Catalyst2023

    • 著者名/発表者名
      Jing Yuan、He Chenxi、Zhang Ningqiang、Murano Yu、Toyoshima Ryo、Kondoh Hiroshi、Kageyama Yuuta、Inomata Hironori、Toyao Takashi、Shimizu Ken-ichi
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 13 ページ: 12983~12993

    • DOI

      10.1021/acscatal.3c02446

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Mechanism of NH3-SCR over P/CeO2 Catalysts Investigated by Operando Spectroscopies2023

    • 著者名/発表者名
      Zhang Ningqiang、Tong Jiahuan、Miyazaki Shinta、Zhao Shirun、Kubota Hiroe、Jing Yuan、Mine Shinya、Toyao Takashi、Shimizu Ken-ichi
    • 雑誌名

      Environmental Science & Technology

      巻: 57 ページ: 16289~16295

    • DOI

      10.1021/acs.est.3c05787

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Continuous Unsteady-State De-NOx System via Tandem Water Gas Shift, NH3 Synthesis, and NH3-SCR under Periodic Lean/Rich Conditions2023

    • 著者名/発表者名
      Zhang Ningqiang、Qian Yucheng、Toyao Takashi、Shimizu Ken-ichi
    • 雑誌名

      Environmental Science & Technology

      巻: 57 ページ: 19584~19593

    • DOI

      10.1021/acs.est.3c06390

    • 査読あり
  • [学会発表] Computational, data science, and spectroscopic studies for design of heterogeneous catalysis2023

    • 著者名/発表者名
      Ken-ichi Shimizu
    • 学会等名
      2023 International Conference on Advanced Nano-Micro Materials
    • 国際学会 / 招待講演

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公開日: 2024-12-25  

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