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2022 年度 実績報告書

結晶面選択的な光励起キャリア輸送に基づく光触媒のヘテロ構造設計

研究課題

研究課題/領域番号 22J14958
配分区分補助金
研究機関東京大学

研究代表者

河瀬 侑大  東京大学, 工学系研究科, 特別研究員(DC2)

研究期間 (年度) 2022-04-22 – 2024-03-31
キーワード電極触媒 / 光触媒 / 表面修飾 / 太陽光エネルギー変換 / グリーン水素製造
研究実績の概要

ここまでの研究において、光触媒ナノ粒子を電極触媒巨大粒子に接合する新規構造の実現を試みた。また酸素生成反応における触媒活性を比較し、新規構造の優位性を検証した。従来の光触媒構造は少量の電極触媒を光触媒粒子上に担持したものである。ここまでの研究で、水熱合成法や光電着法などを利用してその逆転構造を実現させることに成功した。各構造を利用してアルカリ水溶液中で酸素生成反応を試みた。その反応速度は、逆転構造を利用した場合に大幅に向上することが確認でき、本研究のコンセプトの優位性を実証できた。また、電気化学測定も同時に行うことで、新規光触媒構造における電極触媒の役割も徐々に明らかになってきている。
光触媒性能は、どれだけの光子を化学反応に利用できたかを表す指標「量子効率」で評価すべきであるが、今回の結果では量子効率が低く、光子のほとんどが化学反応に利用できていなかった。今後光触媒材料の選定や合成条件の探索を行い、50%以上の量子効率における活性の差の評価を行う。新規構造の優位性は実証できたが、現在の構造では接合状態が不十分であり、依然として光触媒性能と酸素生成能の最大化は実現できていない。したがって今後は、光触媒の選択的なキャリア輸送に基づいた光触媒性能を最大化させる粒子接合法の開発に注力していく。更に、新規構造における電極触媒の化学状態や電位変化などを分析し、光触媒反応における電極触媒の動作機構と役割を明らかにすることも予定している。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

本研究で当初予定していた新規光触媒構造を実現できており、既に触媒活性に大きな差異が確認できていることに加え、そのキャリアダイナミクスを測定する準備が既にできているためである。新規構造の設計は既報の材料やその合成方法を組み合わせ、予定通りに進んでいる。また予定よりも早く各種時間分解分光法(時間分解テラヘルツ分光法、時間分解マイクロ波導電率測定法、光強度変調型光電流分光法)を習得できており、新規光触媒構造におけるキャリアダイナミクスを測定するための準備が整っている。

今後の研究の推進方策

(1)光励起キャリア(電子・正孔)の特定結晶面への輸送に着目した粒子接合法の開発を進める。逆転構造の優位性は実証できたが、量子効率を飛躍的に向上させるためには光触媒と電極触媒の接合状態が不十分である。予定通り、光触媒の特定結晶面と電極触媒を選択的に接合する方法の開発を推し進める。
(2)新規光触媒構造内のキャリアダイナミクスを、習得した各種時間分解分光法によってピコ秒からミリ秒のタイムスケールに分解し、明らかにする。
(3)新規構造における電極触媒の化学状態や電位変化などを分析し、光触媒反応における電極触媒の動作機構と役割を明らかにする。

  • 研究成果

    (10件)

すべて 2023 2022 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (3件) (うち国際共著 3件、 査読あり 3件) 学会発表 (4件) (うち国際学会 2件) 備考 (2件)

  • [国際共同研究] Helmholtz Zentrum Berlin(ドイツ)

    • 国名
      ドイツ
    • 外国機関名
      Helmholtz Zentrum Berlin
  • [雑誌論文] Design of semitransparent tantalum nitride photoanode for efficient and durable solar water splitting2022

    • 著者名/発表者名
      Higashi Tomohiro、Nishiyama Hiroshi、Nandal Vikas、Pihosh Yuriy、Kawase Yudai、Shoji Ryota、Nakabayashi Mamiko、Sasaki Yutaka、Shibata Naoya、Matsuzaki Hiroyuki、Seki Kazuhiko、Takanabe Kazuhiro、Domen Kazunari
    • 雑誌名

      Energy & Environmental Science

      巻: 15 ページ: 4761~4775

    • DOI

      10.1039/D2EE02090D

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Interfacial Design of a Ta<sub>3</sub>N<sub>5</sub> Thin-Film Photoanode for Highly Stable Oxygen Evolution over a Wide pH Range2022

    • 著者名/発表者名
      Kawase Yudai、Higashi Tomohiro、Obata Keisuke、Sasaki Yutaka、Katayama Masao、Domen Kazunari、Takanabe Kazuhiro
    • 雑誌名

      ACS Sustainable Chemistry &amp; Engineering

      巻: 10 ページ: 14705~14714

    • DOI

      10.1021/acssuschemeng.2c03049

    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Exploring the Photocorrosion Mechanism of a Photocatalyst2022

    • 著者名/発表者名
      Seki Kazuhiko、Higashi Tomohiro、Kawase Yudai、Takanabe Kazuhiro、Domen Kazunari
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 13 ページ: 10356~10363

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.2c02779

    • 査読あり / 国際共著
  • [学会発表] 高効率かつ高耐久な酸素生成反応の実現に向けたTa3N5透明光電極表面の精密触媒設計2023

    • 著者名/発表者名
      河瀬侑大、東智弘、小畑圭亮、堂免一成、高鍋和広
    • 学会等名
      第131回触媒討論会
  • [学会発表] Uniform NiFeOx catalyst as a protective layer of transparent Ta3N5 photoanode for efficient and stable oxygen evolution reaction2022

    • 著者名/発表者名
      Yudai Kawase, Tomohiro Higashi, Keisuke Obata, Kazunari Domen, Kazuhiro Takanabe
    • 学会等名
      The 9th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology
    • 国際学会
  • [学会発表] Surface design of semitransparent Ta3N5 photoelectrode for stable oxygen evolution over a wide pH range2022

    • 著者名/発表者名
      Yudai Kawase, Tomohiro Higashi, Keisuke Obata, Kazunari Domen, Kazuhiro Takanabe
    • 学会等名
      Post Symposium of TOCAT9
    • 国際学会
  • [学会発表] 広範囲 pH 領域で安定な酸素生成を実現する Ta3N5光電極の界面設計2022

    • 著者名/発表者名
      河瀬侑大、東智弘、小畑圭亮、堂免一成、高鍋和広
    • 学会等名
      第130回触媒討論会
  • [備考] Catalysis for Energy Conversion

    • URL

      https://www.catec.t.u-tokyo.ac.jp/publications

  • [備考] Yudai Kawase

    • URL

      https://sites.google.com/view/yudaikawase

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公開日: 2023-12-25  

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