• 研究課題をさがす
  • 研究者をさがす
  • KAKENの使い方
  1. 課題ページに戻る

2022 年度 実施状況報告書

再生可能エネルギー循環系の構築を見据えた人工光合成システムの開発

研究課題

研究課題/領域番号 22KK0074
研究機関九州大学

研究代表者

酒井 健  九州大学, 理学研究院, 教授 (30235105)

研究分担者 小澤 弘宜  九州大学, 理学研究院, 准教授 (30572804)
山内 幸正  九州大学, 理学研究院, 助教 (50631769)
研究期間 (年度) 2022-10-07 – 2027-03-31
キーワード人工光合成 / 機能性金属錯体
研究実績の概要

2022年度は、光増感剤(Ru-qpy)と酸素生成触媒(Ru(bda)-py)を化学修飾したメソポーラスTiO2電極(酸素生成フォトアノード)、およびCO2還元触媒(CoP-py)を化学修飾したメソポーラスTiO2電極(CO2還元カソード)に関して詳細な研究を行った。
酸素生成フォトアノードと白金電極からなる分子性光電気化学セルは、疑似太陽光照射下において僅かな外部電圧(0.4 V vs. cathode)を印加すると、水の完全分解を促進できることが明らかとなった。その効率(AB-STH conversion efficiency)は、これまでに報告された先行研究と比べて2番目に高い値であったことから、本分子性光電気化学セルは太陽光による水の完全分解を極めて効率良く駆動できることが判明した。また、この触媒機能は3時間にわたって持続することから、既存の分子性光電気化学セルと比べて非常に高い耐久性を示すことも明らかとなった。
一方、CO2還元カソードを用いた水溶液中におけるCO2還元反応においては、-1.25 V vs. SCEの印加電圧下において非常に効率良く合成ガスを生成できることが明らかとなった。この時、CoP-pyはCO2還元反応を駆動してCOを生成し、TiO2は水の還元反応を駆動してH2を生成していることも判明した。また、印加電圧を変化させることによって合成ガス中のCOとH2の生成比を1:1~1:20に制御できることも明らかとなった。触媒機能は2時間後もほとんど失活が見られなかったことから、本CO2還元カソードは非常に高い耐久性を示すことも明らかとなった。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

2: おおむね順調に進展している

理由

2022年度は、おおよそ当初の研究計画の通りに研究が進展したため。

今後の研究の推進方策

2023年度は、光増感剤(Ru-qpy)と酸素生成触媒(Ru(bda)-py)を化学修飾したメソポーラスTiO2電極(酸素生成フォトアノード)、およびCO2還元触媒(CoP-py)を化学修飾したメソポーラスTiO2電極(CO2還元カソード)に関して、さらに研究を展開していく計画である。
酸素生成フォトアノードにおいては、光照射下においてRu(bda)-pyがTiO2表面から徐々に脱離し、触媒活性が低下してしまうことが判明しているため、光照射下においても脱離が進行しない酸素生成触媒を用いることによって酸素生成フォトアノードの耐久性向上を目指す計画である。また、白金電極の代わりに水素生成触媒を化学修飾したメソポーラスTiO2電極(水素生成カソード)を用いた白金電極フリーの分子性光電気化学セルを用いた太陽光による水の完全分解を目指す計画である。
一方、CO2還元カソードにおいては、より小さな過電圧でCO2還元反応を駆動できるCO2還元触媒の開発を行う計画である。これを用いることによって、水溶液中においても極めて高選択的にCO2還元反応を駆動することができるCO2還元カソードの開発を目指す計画である。さらに、このCO2還元カソードに光増感剤を化学吸着させることによって、水溶液中でのCO2還元反応の光駆動化を目指した研究も展開していく計画である。

  • 研究成果

    (40件)

すべて 2023 2022 その他

すべて 国際共同研究 (3件) 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (31件) (うち国際学会 8件、 招待講演 4件) 備考 (1件)

  • [国際共同研究] メッシーナ大学(イタリア)

    • 国名
      イタリア
    • 外国機関名
      メッシーナ大学
  • [国際共同研究] 天津理工大学(中国)

    • 国名
      中国
    • 外国機関名
      天津理工大学
  • [国際共同研究] オタワ大学(カナダ)

    • 国名
      カナダ
    • 外国機関名
      オタワ大学
  • [雑誌論文] Theoretical study on the mechanism of the hydrogen evolution reaction catalyzed by platinum subnanoclusters2023

    • 著者名/発表者名
      Kuge Keita、Yamauchi Kosei、Sakai Ken
    • 雑誌名

      Dalton Transactions

      巻: 52 ページ: 583~597

    • DOI

      10.1039/D2DT02645G

    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Controlling the Photofunctionality of a Polyanionic Heteroleptic Copper(I) Photosensitizer for CO2 Reduction Using Its Ion‐pair Formation with Polycationic Ammonium in Aqueous Media2023

    • 著者名/発表者名
      Sueyoshi Fumika、Zhang Xian、Yamauchi Kosei、Sakai Ken
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 62 ページ: -

    • DOI

      10.1002/anie.202217807

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Efficient syngas production with controllable CO:H2 ratios based on aqueous electrocatalytic CO2 reduction over mesoporous TiO2 films modified with a cobalt porphyrin molecular catalyst2023

    • 著者名/発表者名
      Ozawa Hironobu、Kikunaga Ryoma、Suzuki Hajime、Abe Ryu、Sakai Ken
    • 雑誌名

      Sustainable Energy & Fuels

      巻: 7 ページ: 1627~1632

    • DOI

      10.1039/D2SE01595A

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Intracluster O-O Coupling Pathway Evidenced for an Anderson-Type Single-Cobalt Polymolybdate Water Oxidation Catalyst2023

    • 著者名/発表者名
      Taira Natsuki、Yamauchi Kosei、Sakai Ken
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 13 ページ: 3211~3223

    • DOI

      10.1021/acscatal.2c05925

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Visible-light-driven reduction of CO2 to CO in fully aqueous media using a water-soluble cobalt porphyrin2022

    • 著者名/発表者名
      Call Arnau、Cibian Mihaela、Yamauchi Kosei、Sakai Ken
    • 雑誌名

      Sustainable Energy & Fuels

      巻: 6 ページ: 2160~2164

    • DOI

      10.1039/D2SE00291D

    • 査読あり
  • [学会発表] ポリモリブデン酸コバルト触媒を修飾したカーボンナイトライドの光化学的酸素生成触媒機能2023

    • 著者名/発表者名
      冨田 侑樹・多伊良 夏樹・小澤 弘宜・酒井健
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
  • [学会発表] イオン会合体形成に基づく水溶性銅錯体の光機能制御2023

    • 著者名/発表者名
      末吉史佳・Xian Zhang・山内幸正・酒井健
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
  • [学会発表] 低過電圧化を目指したCoポルフィリン触媒を修飾したTiO2カソードによるCO2還元2023

    • 著者名/発表者名
      合屋祐輝、酒井 健、小澤弘宜
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
  • [学会発表] Coフタロシアニン触媒を化学修飾したTiO2電極による水溶液中におけるCO2還元反応2023

    • 著者名/発表者名
      浦陸人・酒井健・小澤弘宜
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
  • [学会発表] A Highly Stable Molecular-based TiO2 Photoanode for Photoelectrochemical Water Splitting Achieved by Pyridyl Anchoring Technique2023

    • 著者名/発表者名
      Xin Yan, Ken Sakai, Hironobu Ozawa
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
  • [学会発表] N-2-ピリジルイミドイル-2-ピリジルアミジンを有する金属錯体の合成と水素発生触媒機能2023

    • 著者名/発表者名
      國久保透真・Jaclyn Brusso・Muralee Murugesu・ 山内幸正・酒井 健
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
  • [学会発表] Mechanistic Investigation of Electrochemical Hydrogen Evolution from Water Catalyzed by a Co-NHC Complex2023

    • 著者名/発表者名
      Masanori Kan, Kosei Yamauchi, Ken Sakai
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
  • [学会発表] 新規Co-NHC錯体の合成と光水素生成触媒機能2023

    • 著者名/発表者名
      河村佳央理、山内幸正、酒井 健
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
  • [学会発表] 各種Znポルフィリンを修飾したTiO2フォトアノードを用いた太陽光水素生成反応2023

    • 著者名/発表者名
      中島 直人・酒井 健・小澤 弘宜
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
  • [学会発表] ピリジン誘導体の添加に基づくCo-NHC錯体の水素生成触媒特性制御2023

    • 著者名/発表者名
      諏訪 靖拓・管昌権・山内 幸正・酒井健
    • 学会等名
      日本化学会第103春季年会
  • [学会発表] Photoelectrochemical Water Oxidation by TiO2 Photoanode Modified with Molecular Ruthenium Photosensitizer and Catalyst2022

    • 著者名/発表者名
      Xin Yan・Ken Sakai・Hironobu Ozawa
    • 学会等名
      第33回配位化合物の光化学討論会
  • [学会発表] Co-NHC錯体を触媒とする水からの水素生成に対する 均一系電気化学反応解析2022

    • 著者名/発表者名
      管 昌権・山内 幸正・酒井 健
    • 学会等名
      第33回配位化合物の光化学討論会
  • [学会発表] 水溶液内イオン会合体形成による燐光発光性銅錯体の光機能制御2022

    • 著者名/発表者名
      末吉史佳・Xian Zhang・山内幸正・酒井健
    • 学会等名
      第33回配位化合物の光化学討論会
  • [学会発表] Photocatalytic water oxidation by carbon nitride modified with Rubda-type water oxidation catalyst2022

    • 著者名/発表者名
      Yuki Tomita, Hironobu Ozawa*, Ken Sakai
    • 学会等名
      8th Asian Conference on Coordination Chemistry
    • 国際学会
  • [学会発表] Controlling the photofunctionality of polyanionic heteroleptic copper(I) photosensitizer using the ionic interactions with polycationic alkylammonium ions in aqueous media2022

    • 著者名/発表者名
      Fumika Sueyoshi, Xian Zhang, Kosei Yamauchi, Ken Sakai
    • 学会等名
      8th Asian Conference on Coordination Chemistry
    • 国際学会
  • [学会発表] Electrochemical Hydrogen Evolution from Water Catalyzed by a Co-NHC Complex2022

    • 著者名/発表者名
      Masanori Kan, Kosei Yamauchi, Ken Sakai
    • 学会等名
      8th Asian Conference on Coordination Chemistry
    • 国際学会
  • [学会発表] Photoelectrochemical water oxidation by TiO2 photoanode modified with molecular ruthenium photosensitizer and catalyst2022

    • 著者名/発表者名
      Xin Yan, Ken Sakai, Hironobu Ozawa
    • 学会等名
      8th Asian Conference on Coordination Chemistry
    • 国際学会
  • [学会発表] Mechanistic Studies on Electrochemical Hydrogen Evolution from Water Catalyzed by a Co-NHC Complex2022

    • 著者名/発表者名
      Masanori KAN, Kosei YAMAUCHI, Ken SAKAI
    • 学会等名
      錯体化学会 第72回討論会
  • [学会発表] Luminescence Enhancement of a Copper(I) Diimine-Diphosphine Complex in Water by Hydrophobic Encapsulation2022

    • 著者名/発表者名
      Fumika SUEYOSHI, Xian ZHANG, Kosei YAMAUCHI, Ken SAKAI
    • 学会等名
      錯体化学会 第72回討論会
  • [学会発表] フタロシアニンを修飾した電極の作製とそれを用いた還元触媒反応2022

    • 著者名/発表者名
      浦 陸人、酒井 健、小澤弘宜
    • 学会等名
      錯体化学会 第72回討論会
  • [学会発表] Photoelectrochemical Water Oxidation by a Molecular-based TiO2 Photoanode Modified with Ruthenium Photosensitizer and Catalyst2022

    • 著者名/発表者名
      Xin Yan, Ken Sakai, Hironobu Ozawa
    • 学会等名
      錯体化学会 第72回討論会
  • [学会発表] Rubda型分子性酸素生成触媒を修飾したカーボンナイトライド光触媒の機能評価2022

    • 著者名/発表者名
      冨田侑樹・小澤弘宜・酒井健
    • 学会等名
      錯体化学会 第72回討論会
  • [学会発表] ビス(2-ピリジル)イミドイルアミジンを有する各種単核及び多核金属錯体の合成と性質2022

    • 著者名/発表者名
      國久保透真・酒井健
    • 学会等名
      錯体化学会 第72回討論会
  • [学会発表] Coポルフィリン修飾TiO2電極を用いたCO2還元反応による合成ガス生成2022

    • 著者名/発表者名
      合屋祐輝・菊永竜馬・酒井 健・小澤弘宜
    • 学会等名
      錯体化学会 第72回討論会
  • [学会発表] ピリジン誘導体添加系におけるCo-NHC錯体の水素生成触媒特性2022

    • 著者名/発表者名
      諏訪靖拓・管 昌権・山内幸正・酒井 健
    • 学会等名
      錯体化学会 第72回討論会
  • [学会発表] 新規Co-NHC錯体の光水素生成触媒作用に関する研究2022

    • 著者名/発表者名
      河村佳央理・山内幸正・酒井健
    • 学会等名
      錯体化学会 第72回討論会
  • [学会発表] Znポルフィリン修飾TiO2電極をフォトアノードとして用いた太陽光水素生成2022

    • 著者名/発表者名
      中島直人・酒井 健・小澤弘宜
    • 学会等名
      錯体化学会 第72回討論会
  • [学会発表] Functional-Molecule-Modified Mesoporous TiO2 Electrodes for Electrochemical and Photoelectrochemical Water Splitting2022

    • 著者名/発表者名
      Hironobu Ozawa
    • 学会等名
      The 11th Singapore International Chemistry Conference (SICC-11)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Advanced Aspects on the Mechanisms of Catalytic Water Splitting and CO2 Reduction2022

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      The 11th Singapore International Chemistry Conference (SICC-11)
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Advanced Aspects on the Mechanisms of Catalytic Water Splitting and CO2 Reduction2022

    • 著者名/発表者名
      Ken Sakai
    • 学会等名
      Workshop on Catalytic Approaches for Carbon Capture, Utilization, and Renewable Energy
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Functional-molecule-modified mesoporous TiO2 electrodes for water splitting and CO2 reduction2022

    • 著者名/発表者名
      Hironobu Ozawa
    • 学会等名
      Workshop on Catalytic Approaches for Carbon Capture, Utilization, and Renewable Energy
    • 国際学会 / 招待講演
  • [備考] 九州大学大学院理学研究院化学部門 錯体化学研究室

    • URL

      http://www.scc.kyushu-u.ac.jp/Sakutai/jp/index.html

URL: 

公開日: 2023-12-25  

サービス概要 検索マニュアル よくある質問 お知らせ 利用規程 科研費による研究の帰属

Powered by NII kakenhi