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2013 年度 実績報告書

燃料電池高耐久性電極触媒設計工学の構築

研究課題

研究課題/領域番号 23226015
研究機関九州大学

研究代表者

佐々木 一成  九州大学, 工学(系)研究科(研究院), 主幹教授 (80322296)

研究分担者 伊藤 衡平  九州大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (10283491)
北原 辰巳  九州大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (50234266)
谷口 俊輔  九州大学, 水素エネルギー国際研究センター, 特任教授 (60590065)
白鳥 祐介  九州大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (00420597)
中島 裕典  九州大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (70432862)
研究期間 (年度) 2011-05-31 – 2016-03-31
キーワード燃料電池 / 電極触媒 / 電気化学 / 酸素還元 / SnO2 / 導電性酸化物 / 耐久性 / Pt
研究概要

計画どおり、耐久性と触媒活性を両立した革新的な電極触媒の創製に成功し、燃料電池自動車の寿命に相当する6万回の高電位サイクル耐久性を電池セルで実証することにも成功している。熱力学的安定性と溶出の速度論については、特に、ICP分析で、高電位サイクル後のPtおよびMoO3, SnO2, Nb2O5, Ta2O5, TiO2, WO3からの溶出量を定量的に明らかにした。電極触媒設計と材料プロセシング工学に関しては、NbドープSnO2に着目し、白金触媒の電気化学表面積と酸素還元活性(表面積当たりと白金重量あたりの活性)を詳細に評価した。その結果、担体酸化物表面積と白金原料の不純物の重要性が明らかになった。他方、酸素還元活性は担体の導電率に左右されることが明らかになった。電極触媒の電子・イオン伝導性と界面特性に関しては、特に、ナノサイズ効果を調べるために、尿素をアンモニア源に使う均一沈殿法を使うことで、表面積が170m2/g程度で結晶化された超高表面積SnO2の調製に成功した。これらを踏まえて、電池セルを作製し、燃料電池自動車の寿命に相当する6万サイクル(1.0~1.5V)の耐久試験を行った結果、初期のセル電圧の9割以上が保持され、無視できるほど低い劣化率を示すことが明らかになった。その際に、気相成長炭素ナノ繊維などの導電補助材添加が有効であることを実証することができた。電池セルでの高耐久性の報告は世界でも例を見ない成果である。また、関連して、開発中の酸化物担体持電極触媒用のガス拡散層(GDL)とマイクロポーラス層(MPL)、親水・撥水複合MPL付き拡散層、ハイブリッド流路を有するセパレーター流路、燃料電池内3次元温度分布計測手法を開発し、水電解や水素センサーへの応用の研究が進んでいる。

現在までの達成度 (区分)
現在までの達成度 (区分)

1: 当初の計画以上に進展している

理由

車の寿命に相当する6万サイクル耐久性を電池セルでも実証することができ、実用化に向けた大きな一歩を踏み出すことができた。また触媒活性が課題であったが、表面活性(白金表面積当たりの触媒活性)と質量活性(白金質量あたりの触媒活性)については、以前は標準水素電極基準で0.8V程度にならないとそれなりの活性が出なかったが、標準的な0.9Vでの活性のデータを出すことが可能になり、既存のPt/C電極触媒と同程度かそれ以上の触媒活性が得られるようになってきた。耐久性が圧倒的に優れていても高い触媒活性が示せないと実用化は難しいが、その大きな壁を超えることができたことは大きな成果である。さらに、特許出願とアウトリーチ活動にも積極的に取り組んでいる。

今後の研究の推進方策

当初の予定に沿って研究開発が進められ、計画以上の成果も出てきているので、最終目標を達成するために研究をさらに重点加速して、本プロジェクトを推進する。まず、熱力学的安定性と溶出の速度論については、酸化物のPEFCの作動環境下での溶出性を高温Pourbaix図の形でまとめ、さらに厳しい作動条件下での燃料電池電極触媒用酸化物の安定性もデータべース化する。電極触媒設計と材料プロセシング工学に関しては、白金系触媒の設計も含めて、高活性化の限界にチャレンジして、世界最高レベルの電極触媒活性が出せるように最大限努力する。数ナノレベルで担体と触媒微粒子のナノ複合体が作れるようになったので、この“界面が支配的な金属/酸化物複合体”の微細構造や触媒活性を評価しながら、界面特性を明らかにしていく。ガス拡散層とマイクロポーラス層の設計制御を含めた水管理と熱管理、さらには実システムでの可視化観察による、システムでの挙動を踏まえた触媒設計と電池設計につなげる。本材料が他に類を見ない優位性を有する水電解と水素センサーへの応用に重点化して取り組み、実機での実証や実用化を視野に入れた性能評価等を行う。

  • 研究成果

    (26件)

すべて 2014 2013 その他

すべて 雑誌論文 (7件) (うち査読あり 7件) 学会発表 (16件) 備考 (1件) 産業財産権 (2件)

  • [雑誌論文] Negligible Start-Stop-Cycle Degradation in a PEFC Utilizing Platinum-Decorated Tin Oxide Electrocatalyst Layers with Carbon Fiber Filler.2014

    • 著者名/発表者名
      Kohei KANDA, Zhyun NODA, Yohei NAGAMATSU, Takahiro HIGASHI, Shunsuke TANIGUCHI, Stepen M. LYTH, Akari HAYASHI, and Kazunari SASAKI
    • 雑誌名

      ECS Electrochemistry Letters

      巻: 3 (4) ページ: F15-F18

    • DOI

      10.1149/2.005404eel

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Cycle Durability of Metal Oxide Supports for PEFC Electrocatalysts.2014

    • 著者名/発表者名
      Yuma TAKABATAKE, Zhiyun NODA, Stephen M. LYTH, Akari HAYASHI, Kazunari SASAKI
    • 雑誌名

      Intl. J. Hydrogen Energy

      巻: 39 (10) ページ: 5074-5082

    • DOI

      10.1016/j.ijhydene.2014.01.094

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Electrochemical Properties and Durability of Electrocatalysts Supported on SnO2.2013

    • 著者名/発表者名
      Takuya TSUKATSUNE, Yuma TAKABATAKE, Zhiyun NODA, Akari HAYASHI and Kazunari SASAKI
    • 雑誌名

      ECS Transactions

      巻: 58 (1) ページ: 1251-1257

    • DOI

      10.1149/05801.1251ecst

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Pulse Laser Deposition and Sputtering of Carbon-free Pt/SnO2 Electrocatalysts for PEFC.2013

    • 著者名/発表者名
      Takahiro HIGASHI, Zhiyun NODA, Akari HAYASHI, and Kazunari SASAKI
    • 雑誌名

      ECS Transactions

      巻: 58 (1) ページ: 1293-1299

    • DOI

      10.1149/05801.1293ecst

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Water Vapor Exchange Flow Channels to Enhance the Performance of Polymer Electrolyte Fuel Cells without Cathode Humidification.2013

    • 著者名/発表者名
      Hironori NAKAJIMA, Tatsumi KITAHARA, Kazuto TSUDA
    • 雑誌名

      ECS Transactions

      巻: 58 (1) ページ: 1799-1805

    • DOI

      10.1149/05801.1799ecst

    • 査読あり
  • [雑誌論文] Alternative Electrocatalyst Support for PEFCs: SnO2-supported Carbon-free Electrocatalysts.2013

    • 著者名/発表者名
      Kazunari SASAKI, Kohei KANDA, Yuma TAKABATAKE, Takuya TSUKATSUNE, Takahiro HIGASHI, Fumiaki TAKASAKI, Zhiyun NODA, Akari HAYASHI
    • 雑誌名

      Proceedings of 4th European PEFC and H2 Forum 2013

      巻: B07 ページ: 5/109-10/109

    • 査読あり
  • [雑誌論文] サーペンタインハイブリッド形流路を有するPEFCに関する研究(第5報 電気化学インピーダンス分光法による内部抵抗解析)2013

    • 著者名/発表者名
      高園康隼、清水慧、 中島 裕典、北原 辰巳
    • 雑誌名

      日本機械学会論文集(B編)

      巻: 79(808) ページ: 2774-2785

    • DOI

      10.1299/kikaib.79.2774

    • 査読あり
  • [学会発表] Alternative Electrocatalyst Support for PEFCs: SnO2-supported Carbon-free Electrocatalysts.

    • 著者名/発表者名
      Kazunari SASAKI, Kohei KANDA, Yuma TAKABATAKE, Takuya TSUKATSUNE, Takahiro HIGASHI, Fumiaki TAKASAKI, Zhiyun NODA, Akari HAYASHI
    • 学会等名
      4th European PEFC and H2 Forum 2013
    • 発表場所
      Kultur- und Kongresszentrum Luzern (Lucerne, Switzerland)
  • [学会発表] SnO2担持電極触媒を用いた固体高分子形燃料電池のセル性能に関する研究

    • 著者名/発表者名
      永松洋平、神田康平、東雄大、野田志云、谷口俊輔、林灯、佐々木一成
    • 学会等名
      第50回化学関連支部合同九州大会
    • 発表場所
      北九州国際会議場およびAIMビル3階展示場(北九州市小倉北区)
  • [学会発表] 薄膜製造プロセスを用いた固体高分子形燃料電池カーボンフリー電極触媒の研究

    • 著者名/発表者名
      東雄大、野田志雲、林灯、佐々木一成
    • 学会等名
      第50回化学関連支部合同九州大会
    • 発表場所
      北九州国際会議場およびAIMビル3階展示場(北九州市小倉北区)
  • [学会発表] 固体酸化物形燃料電池の交換電流密度に関する研究

    • 著者名/発表者名
      細井貴己、米倉嵩博、佐々木一成
    • 学会等名
      第50回化学関連支部合同九州大会
    • 発表場所
      北九州国際会議場およびAIMビル3階展示場(北九州市小倉北区)
  • [学会発表] SnO2担体を用いたPEFC 用電極触媒の酸素還元活性および耐久性

    • 著者名/発表者名
      塚常拓也、高畠悠真、野田志雲、谷口俊輔、白鳥祐介、林灯、佐々木一成
    • 学会等名
      第50回化学関連支部合同九州大会
    • 発表場所
      北九州国際会議場およびAIMビル3階展示場(北九州市小倉北区)
  • [学会発表] PEFC発電性能向上のための三層MPL付きガス拡散層に関する研究

    • 著者名/発表者名
      稲本昌興、北原辰巳、中島裕典
    • 学会等名
      第54回電池討論会
    • 発表場所
      大阪国際会議場(大阪府大阪市)
  • [学会発表] PEFCガス拡散層の基本性能評価法に関する研究

    • 著者名/発表者名
      高木貴大、北原辰巳、中島裕典
    • 学会等名
      第54回電池討論会
    • 発表場所
      大阪国際会議場(大阪府大阪市)
  • [学会発表] PEFC低加湿運転時の発電性能向上のためのアノード・カソード拡散層に関する研究

    • 著者名/発表者名
      進藤孝介、北原辰巳、中島裕典
    • 学会等名
      第54回電池討論会
    • 発表場所
      大阪国際会議場(大阪府大阪市)
  • [学会発表] Electrochemical Properties and Durability of Electrocatalysts Supported on SnO2.

    • 著者名/発表者名
      Takuya TSUKATSUNE, Yuma TAKABATAKE, Zhiyun NODA, Akari HAYASHI and Kazunari SASAKI
    • 学会等名
      224th ECS Meeting
    • 発表場所
      Hilton San Francisco Union Square (California, USA)
  • [学会発表] Pulse Laser Deposition and Sputtering of Carbon-free Pt/SnO2 Electrocatalysts for PEFC.

    • 著者名/発表者名
      Takahiro HIGASHI, Zhiyun NODA, Akari HAYASHI, and Kazunari SASAKI
    • 学会等名
      224th ECS Meeting
    • 発表場所
      Hilton San Francisco Union Square (California, USA)
  • [学会発表] Influence of Triple MPL Coated GDL on the PEFC Performance under Low and High Humidity

    • 著者名/発表者名
      Tatsumi KITAHARA, Hironori NAKAJIMA, Masaoki INAMOTO, Kosuke Shinto
    • 学会等名
      224th ECS Meeting
    • 発表場所
      Hilton San Francisco Union Square (California, USA)
  • [学会発表] Alternative Oxide-Supported Electrocatalysts for PEFCs.

    • 著者名/発表者名
      Kazunari SASAKI, Yuma TAKABATAKE, Kohei KANDA, Takuya TSUKATSUNE, Takahiro HIGASHI, Fumiaki TAKASAKI, Zhiyun NODA, Akari HAYASHI
    • 学会等名
      224th ECS Meeting
    • 発表場所
      Hilton San Francisco Union Square (California, USA)
  • [学会発表] Water Vapor Exchange Flow Channels to Enhance the Performance of Polymer Electrolyte Fuel Cells without Cathode Humidification

    • 著者名/発表者名
      Hironori NAKAJIMA, Tatsumi KITAHARA, Kazuto TSUDA
    • 学会等名
      224th ECS Meeting
    • 発表場所
      Hilton San Francisco Union Square (California, USA)
  • [学会発表] SnO2担体を用いたPEFC電極触媒への導電補助材添加効果

    • 著者名/発表者名
      堀口大、塚常拓也、永松洋平、野田志云、林灯、佐々木一成
    • 学会等名
      電気化学会第81回大会
    • 発表場所
      関西大学千里山キャンパス(大阪府吹田市)
  • [学会発表] SOFCの不純物被毒劣化挙動の3次元FIB-SEMとSTEM観察

    • 著者名/発表者名
      崔光恩、花崎雅洋、大尾岳史、立川雄也、谷口俊輔、佐々木一成
    • 学会等名
      電気化学会第81回大会
    • 発表場所
      関西大学千里山キャンパス(大阪府吹田市)
  • [学会発表] 酸化物担体を用いたPEFC電極触媒の開発

    • 著者名/発表者名
      佐々木一成、塚常拓也、東雄大、堀口大、永松洋平、神田康平、高畠悠真、大尾岳史、野田志雲、林灯
    • 学会等名
      電気化学会第81回大会
    • 発表場所
      関西大学千里山キャンパス(大阪府吹田市)
  • [備考] 水素利用プロセス研究室ホームページ

    • URL

      http://www.mech.kyushu-u.ac.jp/~hup/

  • [産業財産権] 燃料電池用電極及びその製造方法、並びに膜電極接合体及び固体高分子形燃料電池2014

    • 発明者名
      佐々木一成、東雄大、野田志云、林灯
    • 権利者名
      九州大学
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2014-30949
    • 出願年月日
      2014-02-20
  • [産業財産権] 燃料電池自動車に適した燃料電池高性能電極触媒およびその製造方法2014

    • 発明者名
      佐々木一成、堀口大、野田志云、林灯
    • 権利者名
      九州大学
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      特願2014-58691
    • 出願年月日
      2014-03-20

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公開日: 2015-05-28  

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