「人工光合成」と呼ばれる太陽光エネルギーを用いた水分解反応は、光エネルギーを化学的に変換し貯蔵可能な水素などの化学エネルギーとする方法である。この点からは電力へ変換する太陽電池と相補的な関係にあり、エネルギー消費地から離れた地域での太陽光利用によるエネルギー変換に適している。また、エネルギー効率よく水を分解する触媒の開発は余剰電力を用いたエネルギー貯蔵や、変動の大きな太陽光発電の平滑化などおいても重要となる。 本研究においては、光エネルギーを用いた水の分解による酸素、水素の分別発生のために、安価な方法である色素増感型光励起水分解反応を中心として、光電荷分離系、水分解触媒、色素-水分解触媒アッセンブリーの最適化等について研究を進めた。その結果、酸化チタンナノ粒子焼結体表面に色素および水の酸化触媒を共修飾した電極を光陽極として使用することにより水の完全分解を可視光域で実現した。また、従来の色素増感型電極においては、水溶液中では光励起時に色素等の酸化チタン表面からの脱離が見られたため、光励起水分解反応が時間の経過に伴う急速な低下が見られたが、原子層堆積法など各種の表面修飾法を本陽陰極に適用することにより、その長寿命化を達成できることが明らかとなった。 また、可視光吸収を可能とする半導体電極として硫化カドミウムは至適なバンドエネルギー構造(荷電帯体電位、伝導帯電位、バンドエネルギー)を有していることから光電荷分離材料として適切であることが知られている。しかし、光電極として用いると、光励起により生じた正孔により、自身が酸化される欠点を有していた。この電極に対しても、適切なn-p結合を形成した後に、その表面をシリカ薄膜により保護することにより、水中での継続的な水分解を可能とした。 以上により、新たな光励起水分解系の効率化に向けて課題を解決した。
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